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现代社会对能源的大量需求导致化石燃料广泛使用,由此产生的氮氧化物(NOx)排放造成严重环境问题和健康威胁,但现有去除技术效果有限。光催化技术因大气NO去除中的应用潜力,成为学者研究热点。
聚合物氮化碳中,富氮氮化碳(C3N5)因其窄禁带、宽光响应范围和光催化稳定性,正成为光催化反应中的重要催化剂。但存在活性位点不足等问题,为提升C3N5中光生载流子的分离效率,本文提出钠(Na)掺杂改性策略。在15%相对湿度下,C3N5/Na的光催化一氧化氮(NO)去除效率达到73.9%,是纯C3N5的3.5倍。此外,在不同相对湿度条件下经过6次循环后,C3N5/Na的NO去除效率仍保持在70%以上。
详细的分析表征表明,Na掺杂C3N5不仅使其比表面积增大5.5倍,还调控了其能带结构和分子结构,从而提高了空穴-载流子分离效率,增强了C3N5/Na的光催化性能。电子自旋共振(ESR)和活性物种捕获实验证实,电子和超氧自由基是主要活性物种,而能带结构的调控加速了反应进程。本研究阐明了Na掺杂对C3N5的作用机制,为设计高效光催化空气污染物治理材料提供了新策略。
综上,本文开发了一种具有多孔结构的钠掺杂富氮氮化碳(C3N5/Na),用于光催化去除一氧化氮(NO)。C3N5/Na的NO去除效率是纯C3N5的5倍,且表现出优异的催化稳定性。性能的显著提升可归因于Na掺杂对C3N5的修饰作用:拓宽了光响应范围,引入了结构缺陷,调控了禁带结构,从而有效促进了光生载流子的分离与迁移效率。此外,基于能带结构计算、电子自旋共振(ESR)实验和淬灭实验,本文提出了光催化NO去除的反应机理。本研究为改进氮化碳基光催化剂的开发提供了创新方法,助力实现高性能与高稳定性的双重目标







文章信息
Environmental Surfaces and Interfaces
Na-doped nitride-rich carbon nitride for efficient photocatalytic NO abatement
Hanyuan Huang, Jing Wang, Zhijian Xiao et al.
https://doi.org/10.1016/j.esi.2024.09.002
期刊简介
Environmental Surfaces and Interfaces

Environmental Surfaces and Interfaces 报道环境表界面相关的研究,重点关注环境污染控制过程中的表界面行为,包括气液、液-液、气-固、液-固、固-固和生物界面。本刊欢迎环境表面和界面相关的基础理论研究、仪器和方法的开发,以及其它相关的实验室和现场实验研究。
ESI由科爱与北京师范大学珠海校区合作运营,期刊主编由北京师范大学珠海校区敖志敏教授和阿德莱德大学王少彬教授担任。

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GMT+8, 2025-11-12 21:25
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