甲醇水蒸气重整（MSR）是一种很有前景的原位制氢技术，在能源领域具有重要意义。目前，广泛应用的Cu/ZnO/Al₂O₃催化剂中锌元素所起的作用机制还不太明确。电子金属 - 载体相互作用（EMSIs）通常可用于调节多相催化剂中的活性位点，为优化能源转换过程提供了新的可能。最近的研究有了新发现，通过构建ZnOₓ/Cu界面，铜（Cu）和氧化锌（ZnO）之间会产生一种动态的电子金属 - 载体相互作用，这种相互作用能显著提升催化性能。在反应过程中，ZnOₓ和Cu之间会发生双向的电子转移。当水被激活时，电子从ZnOₓ转移到Cu，这能减少Cu⁰过度氧化成Cu⁺，从而提高水的活化效率；之后电子又会转移回ZnOₓ，加速Cu⁺还原成Cu⁰。在低温条件下，ZnOₓ/Cu界面上活性甲酸盐的脱氢是整个反应的限速步骤，电子的反向转移能促进这一过程。也就是说，这种由电子金属 - 载体相互作用诱导形成的ZnOₓ/Cu界面具有双重作用，既能够稳定活性中间体，又能促进氧化还原循环。这项研究让我们更深入地了解了如何通过电子金属 - 载体相互作用工程精确调控催化活性位点，也为设计高效、可持续能源转换的催化剂提供了重要指导。

期刊

Journal of the American Chemical Society 

标题

Electronic Metal–Support Interaction at ZnOx/Cu Interface Enhances H2 Production in Methanol Steam Reforming

作者

Diru Liu, Mengyuan Zhang, Lin Zhao, Guangyan Xu, Hong He

摘要

Methanol steam reforming (MSR) is a promising technology for in situ hydrogen production, while the mechanistic role of zinc in the widely used Cu/ZnO/Al2O3 catalyst remains ambiguous. Electronic metal–support interactions (EMSIs) are generally applied for modulating active sites in such heterogeneous catalysts, offering opportunities to optimize energy conversion processes. Here, we revealed that a dynamic EMSI between Cu and ZnO enhances catalytic performance by constructing ZnOx/Cu interfaces, facilitating bidirectional electron transfer between ZnOx and Cu. The electron transfer from ZnOx to Cu mitigates overoxidation of Cu0 to Cu+ during water activation, thereby improving water activation efficiency, while the electron transfer back to ZnOx accelerates the reduction of Cu+ back to Cu0, promoting dehydrogenation of reactive formate at the ZnOx/Cu interface, the rate-determining step at low temperatures. Thus, we establish a dual role for the EMSI-induced ZnOx/Cu interface in stabilizing active intermediates and facilitating redox cycling. These findings provide insights into the precise regulation of catalytic active sites via EMSI engineering, offering guidance for high-efficiency catalysts design for sustainable energy conversion.

原文链接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c20603

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