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2023年7月26-28日,Green Carbon首届编委会暨2023国际绿碳科学大会在青岛召开。Green Carbon副主编、清华大学化学系朱永法教授应邀出席。
在首届编委会上,朱永法教授指出,Green Carbon应组织专刊并邀请著名科学家组稿和供稿;同时,作为一本新刊,应通过积极参加学术会议提高展示度,并通过建立学术组织、组织学术论坛等方式加强交流。
有机半导体光催化剂:水分解和CO₂转化
朱永法教授从光催化剂的分类入手介绍无机半导体催化剂固有的缺点,如:光谱吸收范围窄,吸收效率低、带隙调控困难等;而有机光催化材料较无机光催化材料具有吸光范围宽(200-800 nm)、消光系数高、能带易调控、分子结构可精确设计和调控、具有优异的可见光催化性能、电荷平均自由程小(约10 nm)等优点。结合有机半导体光催剂的光吸收范围、驱动力、电荷转移能力等三方面特点,朱永法教授提出进一步提高催化活性的解决思路和研究案例,详细介绍了课题组的相关工作。
朱永法教授课题组构建了氢键自组装的PDINH全有机超分子光催化剂,可见光活性可拓展到730 nm。具有优异的可见光降解苯酚与光解水产氧活性。污染物降解性能达到了C₃N₄的16倍,其产氧性能达到34.6 μmol g⁻¹h⁻¹。
朱永法教授课题组构筑的高度结晶的尿素-苝酰亚胺聚合物光催化剂,产氧性能提高了106.5倍,达到3.2 mmol g⁻¹h⁻¹。经研究发现,结晶度的提高不仅可以增强内径电场,还可以降低复合中心,从而促进光电荷的迁移。咪唑熔盐法制备的高结晶PDI超分子,其产氧性能达到40.6 mmol g⁻¹h⁻¹, 波长在400 nm处的量子效率达到10.4%。
此外,朱永法教授课题组构筑了四苯羧基卟啉TCPP的超分子光催化剂,实现了全光谱的产氢和产氧(40.8和36.1 μmol g⁻¹h⁻¹)活性和高效的降解污染物活性。朱永法教授提到,通过卟啉超与锌配位形成的超分子,可以把还原电位从-0.36 V提升到-1.01 V,产氢能力提升85倍,达到3.5 mmol g⁻¹h⁻¹;此外,可以通过分子内电子给体-受体(D-A)如苯磺基卟啉TPPS/C₆₀-NH₂光催化剂或D-A界面促进电荷迁移,提升其产氢性能。当苯磺基卟啉与C₆₀构筑超分子D-A体系,其产氢能力可以到33.00 mmol g⁻¹h⁻¹。
朱永法教授课题组的研究成果还包括基于前驱体分子的生色基团和助色基团以及分子偶极特性,设计合成了具有高产氢性能的四羧基苝和HOF超分子,其产氢性能分别达到120 mmol g⁻¹h⁻¹和1046 mmol g⁻¹h⁻¹;利用C₃N₄光催化剂的微观结构,设计制备了具有强产氢活性和强产氧活性的C₃N₄多相光催化剂,实现了高活性的产氢和产氧性能;通过尿素-苝酰亚胺聚合物高产氧性能光催化剂的耦合,实现化学计量比的全解水产氢产氧,STH达到0.3%;利用有机半导体光催化剂,实现了光催化产双氧水,其太阳光转换效率达到1.8%;通过建立有机半导体光催化剂的新方法,成功开发了具有全可见光谱响应的有机超分子光催化剂,合成的PDI、卟啉、HOF等系列超分子和聚合物光催化剂,在可见光下不仅具有污染物降解和矿化高效性能,还具有优异的可见光分解水产氢和产氧活性和产双氧水的能力。
除此之外,朱永法教授也介绍了课题组在光催化CO₂还原方面的研究工作。近年来,随着社会的发展,化石能源的大量消耗引起一系列能源、环境问题,CO₂过量排放问题尤为严重。以太阳能驱动CO₂还原是实现双碳目标与可持续发展的重要途径。具体来说,就是利用太阳光,通过催化二氧化碳还原反应,将CO₂还原为高附加值化学品或燃料,不仅可减少CO₂排放、有效消耗CO₂,还能将间歇性、低品阶的可再生能源长期存储于高能量密度的化学键中,进而实现闭合碳循环。开发和设计高效光催化剂是提高光催化二氧化碳转化效率的关键,该课题组利用卤化物钙钛矿Cs₃Sb₂I₉、Er掺杂的NiO、Pd₂/CeO₂、TiO₂-Cu₂-MOF等光催化剂实现CO₂分子的高效转化,有选择性地转变为CO和CH₄及乙烯等C₂产物。
朱永法 教授
朱永法,清华大学化学系教授,博士生导师,国家自然科学基金杰出青年基金获得者,教育部跨世纪优秀人才资助计划获得者,国家电子能谱中心常务副主任,Green Carbon副主编。朱永法教授分别从南京大学、北京大学和清华大学获得学士、硕士和博士学位以及在日本爱媛大学从事博士后研究工作。1988年7月至今,在清华大学化学系工作,从事能源光催化、环境光催化及光催化健康的研究。发表SCI论文500余篇,论文总引47000余次,H因子为122,担任Science for Energy and Environment(SEE)创刊主编、Applied Catalysis B 副主编。入选2014-2022年Elsevier高被引学者(化学),2016年Elsevier全球材料科学与工程学科高被引学者,2018-2022科睿唯安“高被引科学家”(化学)。
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