2023年7月26-28日，Green Carbon首届编委会暨2023国际绿碳科学大会在青岛召开。Green Carbon编委、韩国科学技术院（KAIST）Minkee Choi教授应邀出席。

在首届编委会上，Minkee Choi教授指出，Green Carbon作为一本国际学术期刊，其办刊队伍、作者、读者应覆盖全球更多的国家；此外，Green Carbon作为一本跨学科的科学期刊，应更加侧重于报道新技术、新方法在可持续发展中的应用。

固态胺吸附剂通过变温捕获燃烧后的CO₂

固态胺材料因其具有CO₂选择性高、再生能耗低、对CO₂浓度要求低、不腐蚀设备、吸附和再生温度与烟气排放温度相近等优点，可广泛应用于烟气、沼气、合成气甚至是空气CO₂捕集，成为目前最具发展前景的几种CO₂捕集材料之一。Minkee Choi教授指出，设计能实际应用的吸附材料，要同时满足如下多个工程条件：高CO₂吸附容量、动力学快、在富CO₂环境中的有效再生性、具有抑制尿素生成的胺稳定性、具有抗氧化的胺稳定性、水热稳定性、低的生产成本、可放大性以及耐磨性。本报告中，Minkee Choi教授详细介绍了他在固态胺吸附剂捕获燃烧后CO₂方面的科研成果和思考，并为CO₂吸附剂的商业化发展提供了思路。

Minkee Choi教授指出，胺功能化多孔材料和沸石在捕获燃烧后CO₂方面具有良好的商业化潜力。但在变温吸附（TSA）循环的解吸条件下（例如，在>130 °C的100% CO₂下解吸），R-NH₂和CO₂反应会形成尿素，而导致严重的胺失活。相比之下，纯无机沸石由于优先吸附H₂O，具有热化学稳定性。因此，合理设计一系列高性能的有机-沸石杂化吸附剂，通过发挥两者的协同优势（胺类可有效捕获湿烟气中的CO₂，亲水性沸石微孔内强共吸附的H₂O可抑制解吸条件下尿素的生成），可提高对燃烧后CO₂的捕集。然而，早期的研究主要集中在提高吸附剂的CO₂吸收率上，对吸附剂的可再生性、长期稳定性、成本和材料生产的可扩展性等重要方面的研究相当有限。

Minkee Choi教授提出一种乙二胺（EDA）接枝的Y型沸石。该有机-沸石固态吸附剂在20次的变温吸附循环中保持高于1.1 mmol g⁻¹的工作容量。此外，该吸附剂的载体是商业沸石，成本效益较高，适合大规模生产。但是，这种乙二胺修饰的沸石吸附剂可能更适用于低浓度CO₂的富集，比如从空气中。

于是，Minkee Choi教授转向了通过环氧官能化制备聚乙烯亚胺（PEI）/SiO₂复合吸附剂。该有机-无机固态吸附剂在变温吸附过程中具有较大的工作容量（2.2 mmol g⁻¹）和良好的长期循环稳定性（在120 °C下100% CO₂下再生）。为进一步提高PEI/SiO₂吸附剂的吸附容量，Minkee Choi教授通过气相法对载体SiO₂进行了孔结构改造。研究表明大孔径和大体积的SiO₂可实现高CO₂吸附动力学和容量，而且SiO₂结构的蒸汽稳定性随壁厚的增加而增加。

前期的工作已经证明了PEI/SiO₂吸附剂的CO₂吸附容量和稳定性，然而胺类的低氧化稳定性一直是其实际应用的最大障碍。为此，Minkee Choi教授设计了两步策略：先用1,2-环氧丁烷对PEI进行官能化，以生成链状的羟丁基基团；其次，在SiO₂载体上预先负载螯合剂，以毒害能催化胺氧化的ppm量级的金属杂质（Fe和Cu）。得到的吸附剂，在110 °C含氧气的烟道气下处理30天后，其吸附CO₂容量仅降低了8.5%。相比于传统的PEI/SiO₂，改性后的PEI/SiO₂吸附剂的失活速率慢了50倍。

最后，Minkee Choi教授合成了六种不同胺结构功能化的PEI/SiO₂吸附剂，并系统评估了捕获固定量的CO₂所需的再生热。研究表明在变温吸附条件下CO₂工作容量大小并不是捕获CO₂再生热的决定性因素。他提到抑制H₂O的共吸附对于降低再生热同样至关重要。比如，1,2-环氧丁烷功能化的PEI/SiO₂由于受抑制的水吸附效应和比较高的CO₂工作容量，其再生热（2.66 GJ tCO₂⁻¹）要远低于传统的PEI/SiO₂（4.03 GJ tCO₂⁻¹）。

Minkee Choi 教授

Minkee Choi，韩国科学技术院（KAIST）化学和生物分子工程系教授，Green Carbon期刊编委。研究方向主要集中在各种吸附和催化应用的多孔材料，包括沸石、碳、聚合物及其复合材料。在Ryong Ryoo教授的指导下于KAIST获得学士（2002）、硕士（2004）和博士学位（2007），之后先后在KAIST化学系和UC Berkeley化学工程系从事博士后研究。2010年12月，回到KAIST化学与生物分子工程系任教。截至目前，以第一作者或通讯作者身份在Nature、Nat. Mater.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等期刊发表多篇学术论文，论文总被引用次数13000余次，H因子48。Minkee Choi教授曾获韩国环境产业与技术研究所年度最佳研究奖、韩国科学技术院技术创新奖、年轻催化研究者奖、韩国国家青年科学家奖、纳米研究青年创新者、纳米催化剂奖以及日本化学学会亚洲国际研讨会杰出讲师奖等荣誉。

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Minkee Choi教授与Green Carbon | 固态胺吸附剂通过变温捕获燃烧后的CO₂

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