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中山大学刘敏/魏郁林/李淇淇：晶界-层错网络对纳米碳化硅涂层抗氦离子辐照损伤性能的增强作用

已有 1001 次阅读 2025-9-9 10:56 |个人分类:JAC|系统分类:论文交流

原文出自 Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊

Cite this article:

Li Q, Wei Y, Ding X, et al. Enhanced resistance to He ions irradiation damage of nanocrystalline SiC coating. Journal of Advanced Ceramics, 2025, 14(5): 9221067. https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221067

文章DOI：10.26599/JAC.2025.9221067

ResearchGate：Enhanced resistance to He ions irradiation damage of nanocrystalline SiC coating

1、导读

本研究聚焦反应堆用纳米晶碳化硅涂层的抗氦离子辐照损伤性能，揭示晶界的关键作用。纳米晶涂层中，高密度晶界（GBs）与堆垛层错（SFs）形成GBs-SFs网络。该网络优先捕获氦原子，抑制晶格内氦气泡与位错的形核及长大，降低了晶格内氦原子的浓度以加速晶格缺陷的复合。与传统粗晶化学气相沉积（CVD）碳化硅相比，这种独特缺陷结构显著降低辐照缺陷对位错运动的阻碍，提升涂层抗辐照硬化能力，为通过晶界优化碳化硅在反应堆内的服役性能提供重要参考。中山大学魏郁林博士研究生及硕士研究生李淇淇为该论文的第一作者，刘敏副教授为论文的通讯作者。

2、研究背景

SiC及SiC纤维增强SiC基复合材料（SiC_f/SiC）具有较低的中子俘获截面、优异的高温热稳定性、显著的抗辐照性能及抗熔盐腐蚀性，是作为熔盐堆燃料包壳的理想候选材料。为解决SiC_f/SiC内部孔隙导致的气体/熔盐扩散问题，通常采用化学气相沉积（CVD）制备SiC防护涂层。

然而，反应堆内（n,α）嬗变产生的He离子的危害显著：He在SiC中溶解度极低，易形成氦泡，引发晶格局部应力、材料肿胀甚至开裂（He脆）；同时，氦泡作为位错钉扎点，会导致材料辐照硬化，丧失塑性。传统粗晶CVD-SiC因晶界稀疏，晶格内氦泡、位错环等缺陷大量堆积。这些辐照损伤对服役安全产生了严重威胁。

针对这一问题，本团队聚焦于纳米晶SiC的抗He辐照损伤性能，重点对比相同辐照环境下纳米晶SiC涂层与传统粗晶CVD-SiC在缺陷演化上的差异，分析高密度晶界在辐照损伤中的作用，阐明纳米晶SiC涂层抗辐照损伤性能提升的机制。

3、文章亮点

（1）GBs-SFs网络的缺陷调控新机制：发现纳米晶SiC涂层中高密度晶界（GBs）与堆垛层错（SFs）形成的GBs-SFs网络。它可通过优先捕获氦原子诱导大尺寸氦气泡与CGD型片状气泡在网络处聚集，减少晶格内氦-空位结构形成。抑制晶格位错形核长大的同时，又通过限制位错生长形成低阻碍的黑斑与小位错环。

（2）实现抗辐照硬化性能的提升：相较于传统粗晶CVD-SiC中辐照诱导的大尺寸位错环（易引发显著硬化），纳米晶SiC涂层因GBs-SFs网络调控的缺陷特征，大幅降低了对位错运动的阻碍，显著削弱辐照诱导硬化效应。同时厘清了不同注量下应力差异与平衡的应力演化规律，为性能优化提供了参考。

（3）为反应堆SiC材料的晶界调控提供关键依据：本研究不仅阐明了高密度晶界对提升SiC抗辐照性能的重要作用，还客观指出其可能伴随的缺陷密度增加与微裂纹风险，为后续通过“精准调控晶界密度/结构”平衡抗辐照硬化与结构稳定性，提供了直接的实验支撑与理论指导。

4、研究结果及结论

当辐照注量为1×10¹⁶ ions/cm² 时，纳米晶SiC涂层的晶界与堆垛层错处可观察到大量氦气泡（如图3 (b)、(c)中白色方框及黑色箭头所示），可知GBs-SFs网络主导He捕获。足量氦气泡会对相邻晶面产生较大压力，进而导致材料产生短裂纹（如图3中白色箭头所示）。随着辐照注量增加，可观察到连续充气圆盘（CGD）型氦片状结构，且裂纹数量增多。

文章图3：500 keV氦离子在不同注量下辐照纳米晶SiC涂层，其辐照损伤峰值区域的不同放大倍数欠焦TEM图像。

入射He离子级联碰撞导致原子离位，晶格内空位、间隙原子等缺陷聚集形成黑斑，当这些缺陷以特定规律排列时，会进一步形成位错环。纳米晶SiC中辐照缺陷以黑斑为主，位错环尺寸小（平均 2.74~3.15 nm），与传统粗晶CVD碳化硅的大尺寸位错环（10~16 nm）存在显著差异。

文章图5：500 keV氦离子在不同注量下辐照纳米晶SiC涂层，其辐照损伤峰值区域在弱束（g,3g）条件下拍摄的低倍TEM图像。其中图5 (a)~(c)的成像条件为Z~、，图5 (d)~(i)的成像条件为Z~[011]、。

低注量氦离子辐照后，拉曼LO峰向高波数方向偏移，表明损伤层内的应力主要为氦气泡挤压周围晶格原子所产生的压应力，这使SiC弹性形变、Si-C键缩短。随着辐照注量增加，LO峰逐渐向低波数方向偏移，表明氦气泡产生的压应力与黑斑产生的拉应力逐渐达到平衡。

文章图7：500 keV氦离子不同注量辐照前后纳米晶SiC涂层的拉曼光谱图。

纳米晶SiC在1-5×10¹⁶ ions/cm²注量下，辐照诱导硬度增加1.34-2.98 GPa，硬化程度3.18-7.07%。根据硬度增量（ΔH）与氦离子辐照注量（Φ）满足幂函数关系拟合数据，结果如图14所示。拟合得到的A值与m值分别为1.17与0.55，而传统粗晶CVD-SiC的拟合结果为A=1.83、m=0.83。显然，纳米晶SiC涂层具有更优的抗辐照硬化性能。

纳米晶SiC降低了晶格内氦团簇的浓度，从而减弱了晶格对位错的均匀阻碍作用。其次，在粗晶CVD-SiC中，位错需克服更高应力才能绕过或穿过大尺寸位错环，而纳米晶SiC涂层中的黑斑与小尺寸位错环对位错的阻碍作用相对较弱。一方面，运动位错可直接穿过小尺寸位错环（无需绕行），所需能量更低。另一方面小尺寸位错环与黑斑的稳定性较低，在应力作用下易被运动位错或晶界“吸收”或“推开”，无法形成稳定的阻碍体。

文章图8：500 keV氦离子不同注量辐照前后，纳米晶SiC涂层的纳米压痕曲线。

文章图14：（a）纳米晶SiC涂层的屈服强度增量（Δσ）与氦离子注量的关系；（b）SiC涂层的实验测得硬度增量与辐照注量的关系。

5、作者及研究团队简介

刘敏，男，1987年10月生，博士，副教授，曾工作于中国科学院上海应用物理研究所，2019年6月以中山大学百人计划引进到中山大学中法核工程与技术学院工作至今。近年来，长期从事碳化硅等核能材料在服役环境中的辐照损伤研究，并取得了多项研究成果。主持包括国家自然科学面上项目（2项）、国家自然科学青年基金项目、国家重点研发计划青年科学家项目 (课题负责人)、广东省面上项目和广州市基础与应用基础研究项目等多项科研项目，以第一/通讯作者在J Adv Ceram、J Eur Ceram Soc、Ceram Int、Scripta Mater、Corros Sci、J Nucl Mater、Mat Sci Eng A、Mater Charact 等主流期刊上发表SCI论文近40篇。现任中国能源学会核能专家组委员。

作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics上发表的相关代表作：

1) Liu M, Li Q, Hui J, et al. Repelling effects of Mg on diffusion of He atoms towards surface in SiC: Irradiation and annealing experiments combined with first-principles calculations. Journal of Advanced Ceramics, 2023, 12(12): 2284-2299. https://doi.org/10.26599/JAC.2023.9220820

《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介

《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版，清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为清华大学林元华教授、郑州大学周延春教授和广东工业大学林华泰教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，2024年发文量为174篇；2025年6月发布的影响因子为16.6，连续5年位列Web of Science核心合集“材料科学，陶瓷”学科33种同类期刊第1名；2024年11月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目；2025年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学1区Top期刊。2023年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台SciOpen独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。