原文出自Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊

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Han W, Hu C, Zhou Z, et al. Fabrication of Sm:LuAG transparent ceramics with different doping concentrations for cladding from co-precipitated nano-powders. Journal of Advanced Ceramics, 2025, https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221129 

文章DOI：10.26599/JAC.2025.9221129

ResearchGate：Fabrication of Sm:LuAG transparent ceramics with different doping concentrations for cladding from co-precipitated nano-powders

1、导读

以金属硝酸盐为原料，碳酸氢铵为沉淀剂，采用反滴共沉淀法合成了前驱体，经空气煅烧（1100^oC×4h）获得了颗粒尺寸约100nm、不同掺杂浓度的纯相Sm:LuAG纳米粉体。经过真空预烧（1550^oC×3h）结合热等静压烧结（1550^oC×3h，200MPa）制备了不同掺杂浓度的Sm:LuAG透明陶瓷。所有掺杂浓度的Sm:LuAG透明陶瓷都具有均匀致密的微观结构，直线透过率均大于82.4%。其中，3at.% Sm:LuAG透明陶瓷（厚度1.5mm）在808nm处直线透过率为83.9%，在1064nm处的吸收系数为2.44cm⁻¹，其晶粒尺寸约为909nm。

2、研究背景

在高功率的泵浦模式下，热效应是限制激光器性能提升的主要因素之一，通过增大增益介质的口径可以增强热量的扩散，显著降低热效应。然而，随着增益介质的横纵比变大，横向于主光束传播的放大的自发辐射会消耗上能级反转粒子数，产生寄生振荡效应。对增益介质的侧面进行包边的结构设计，能够有效地吸收横向辐射光，抑制寄生振荡效应。Sm:LuAG透明陶瓷在1064nm处具有高的吸收系数，在808nm处具有优异的理论光学透过率，且与Nd:LuAG具有近似的折射率，是高能激光用Nd:LuAG透明陶瓷的最佳包边材料。

3、文章亮点

本研究首次采用共沉淀法合成纳米Sm:LuAG粉体，并通过低温真空预烧结合HIP后处理成功制备了高光学质量的Sm:LuAG透明陶瓷。系统研究了Sm³⁺浓度对Sm:LuAG透明陶瓷微观结构和光学透过率等的影响。3at.% Sm:LuAG透明陶瓷在808nm处直线透过率达到83.9%（接近其理论值），在1064nm处的吸收系数为2.44cm⁻¹，表明其作为包边层可以有效的抑制自发辐射放大（ASE）和寄生振荡（PO）效应。Sm:LuAG透明陶瓷的晶粒尺寸约为909nm，较细的晶粒尺寸可以有效提高陶瓷材料的强度和抗热震性能。

4、研究结果及结论

图1为不同掺杂浓度的Sm:LuAG前驱体经过空气煅烧（1100^oC×4h）后粉体的XRD图谱。从图中可以看出，经过空气煅烧后粉体具有良好的结晶性，在XRD的仪器检测精度范围内均未检测到第二相的存在。当掺杂浓度分别为3at%、5at%、7at%、9at%时，晶格常数分别为a=11.9247Å、11.9315Å、11.9446Å、11.9504Å，均大于LuAG的晶格常数a=11.9064Å。这是由于离子半径较大的Sm³⁺（1.079Å）固溶取代Lu³⁺（0.977Å）的格位后，导致晶格畸变的发生，晶格常数变大。

图1 空气煅烧（1100^oC×4h）所得不同掺杂浓度Sm:LuAG纳米粉体的XRD图谱

图2为不同掺杂浓度的Sm:LuAG前驱体经过空气煅烧（1100^oC×4h）粉体的FESEM形貌照片。从图中可以看出，不同掺杂浓度的Sm:LuAG的粉体均呈类球形，具有较好的均匀性，为100nm左右的三叉树枝状结构。不同掺杂浓度的Sm:LuAG纳米粉体颗粒尺寸无明显差距。

图2 经空气煅烧（1100^oC×4h）所得不同掺杂浓度的Sm:LuAG纳米粉体的FESEM形貌照片：（a）3at.%，（b）5at.%，（c）7at.%，（d）9at.%

图3为真空预烧（1550^oC×3h）不同掺杂浓度的Sm:LuAG陶瓷的FESEM形貌照片。从图中可以看出，所有陶瓷样品均未观察到异常晶粒生长。当掺杂浓度分别为3at%、5at%、7at%、9at%时，平均晶粒尺寸分别为872nm，861nm，854nm和822nm。此外，所有陶瓷中均未发现沿晶界的第二相，但仍有一些气孔尚未消除。因此，为了获得具有更高光学质量的透明陶瓷，HIP后处理是非常必要的。值得注意的是，Sm:LuAG陶瓷预烧体的气孔率随着Sm³⁺浓度的增加而逐渐降低，这可能是由于过量的Sm³⁺作为自烧结助剂，显著降低了陶瓷的烧结温度。

图3经真空预烧（1550^oC×3h）所得不同掺杂浓度的Sm:LuAG透明陶瓷的FESEM形貌照片：（a）3at.%，（b）5at.%，（c）7at.%，（d）9at.%

图4为经过真空预烧（1550^oC×3h）所得不同掺杂浓度Sm:LuAG透明陶瓷的相对密度和平均晶粒尺寸。随着Sm³⁺浓度从3at.%增加到9at.%，Sm:LuAG陶瓷预烧体的相对密度从91.2%增加到95.3%，平均晶粒尺寸从872nm减小到822nm。当预烧陶瓷的相对密度在90%-95%之间时，HIP后处理有利于陶瓷内部残余气孔的完全排出。

图4 经真空预烧（1550^oC×3h）所得不同掺杂浓度的Sm:LuAG透明陶瓷的相对密度和平均晶粒尺寸

图5为经过真空预烧（1550^oC×3h）结合HIP后处理（1550^oC×3h，200MPa）所得不同掺杂浓度Sm:LuAG透明陶瓷的FESEM形貌照片。从图中可以看出，HIP后不同掺杂浓度的Sm:LuAG透明陶瓷均呈现出致密的微观结构。热等静压烧结过程中的高压环境提供的致密化的驱动力是普通常压烧结的50倍左右，能够有效的促进残余气孔的排出。高气孔率会导致严重的光散射，从而影响激光器的输出功率。而且由于HIP过程中的致密化速率与平均晶粒尺寸的立方呈反比，因此预烧陶瓷较小的晶粒尺寸可以显著地提高致密化速率。当HIP后的Sm:LuAG透明陶瓷掺杂浓度分别为3at%、5at%、7at%、9at%时，平均晶粒尺寸分别为909nm、901nm、894nm和879nm。Sm:LuAG陶瓷的晶粒没有明显生长，主要是由于HIP后处理温度相对较低，与真空预烧温度相同。

图5经真空预烧（1550^oC×3h）结合HIP后处理（1550^oC×3h，200MPa）所得不同掺杂浓度的Sm:LuAG透明陶瓷的FESEM形貌照片：（a）3at.%，（b）5at.%，（c）7at.%，（d）9at.%

图6是经过真空预烧（1550^oC×3h）及HIP后处理（1550^oC×3h，200MPa）的不同掺杂浓度的Sm:LuAG透明陶瓷的（1.5mm厚）的实物照片和直线透过率曲线。从图中可以看出，所有的Sm:LuAG陶瓷都是透明的，可以清晰地观察到陶瓷下方的文字。随着Sm³⁺浓度从3at.%增加5at.%、7at.%和9at.%，Sm:LuAG透明陶瓷的直线透过率逐渐降低，其在808nm处的直线透过率分别为83.7%、82.7%、82.5%和82.4%。3at.% Sm:LuAG透明陶瓷在808nm处的直线透过率为83.9%。在Nd:LuAG吸收带的高光学透过率表明Sm:LuAG陶瓷非常适合作为边缘泵浦激光器的包边材料。

图6真空预烧（1550^oC×3h）结合HIP后处理（1550^oC×3h，200MPa）所得不同掺杂浓度的Sm:LuAG透明陶瓷的（a）实物照片和（b）直线透过率曲线

图7是经过真空预烧（1550^oC×3h）结合HIP后处理（1550^oC×3h，200MPa）的不同掺杂浓度的Sm:LuAG透明陶瓷的（1.5mm厚）的吸收光谱。从图中可以看出，Sm:LuAG透明陶瓷在1068nm处具有较强的吸收峰，对应于Sm³⁺的⁶H_5/2→⁶F_9/2的能级跃迁。当Sm³⁺掺杂浓度分别为3at%、5at%、7at%、9at%时，Sm:LuAG透明陶瓷在1064nm的吸收系数分别为2.44cm^-1、3.36cm^-1、4.53cm^-1和5.99cm^-1。根据激光系统的设计要求，从包边层返回光的容忍度应该小于0.2%，因此5at.% Sm:LuAG透明陶瓷包边层的径向长度应该＞5.4mm。

图7 真空预烧（1550^oC×3h）结合HIP后处理（1550^oC×3h，200MPa）所得不同掺杂浓度Sm:LuAG透明陶瓷的吸收光谱

5、作者及研究团队简介

李江（通讯作者），男，1977年12月生，工学博士，中国科学院上海硅酸盐研究所二级研究员，博士生导师，国家重点研发计划项目首席科学家。现任Journal of Advanced Ceramics副主编、《无机材料学报》副主编、美国陶瓷学会期刊Journal of the American Ceramic Society和International Journal of Applied Ceramic Technology副编辑（Associate editor）、Magnetochemistry、《现代技术陶瓷》、《人工晶体学报》、《功能材料与器件学报》等期刊的编委。目前主要从事光学与光功能透明陶瓷（包括：激光陶瓷、闪烁陶瓷、磁光陶瓷、荧光陶瓷、长余辉发光陶瓷等）的基础与应用研究。连续4年入选美国斯坦福大学发布的“终身科学影响力排行榜”（全球前2%顶尖科学家榜单）。受邀在国内外重要学术会议上作邀请报告60余次（20余次担任分会主席）。以项目负责人承担国家及省部级项目20余项。迄今在国内外重要学术期刊上发表论文476篇；合著/译高学术专著3部；参与2部英文专著部分章节的撰写；申请中国发明专利50余项（其中授权25项）。

作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics上发表的相关代表作：

1）Xiang Li, Chen Hu, Qiang Liu, Dariusz Hreniak, Jiang Li*. Fluoride Transparent Ceramics for Solid-state Lasers: A Review. J. Adv. Ceram., 2024, 13(12): 1891-1918.

2）Lixuan Zhang, Chen Hu*, Xiao Li, Zhenzhen Zhou, Tingsong Li, Yiyang Liu, Lexiang Wu, Jiang Li*. Effect of Sc substitution on the phase composition, microstructure, and properties of (Tb_1-xSc_x)₃(Al_1-ySc_y)₂Al₃O₁₂ transparent ceramics. J. Adv. Ceram., 2024, 13(9): 1442-1452.

3) Yudie Yang, Chen Hu, Qiang Liu, Jiang Li*. Research progress and prospects of colored zirconia ceramics: A review. J. Adv. Ceram., 2024, 13(10):1505-1522.

4) Lixuan Zhang, Dianjun Hu, Xiao Li, Ziyu Liu, Chen Hu, Lexiang Wu, Tingsong Li, Dariusz Hreniak, Jiang Li*. Effect of Y substitution on the microstructure, magneto-optical, and thermal properties of (Tb1-xYx)3Al5O12 transparent ceramics. J. Adv. Ceram., 2024, 13(4):529-538.

5) Danyang Zhu, Lexiang Wu, Alena Beitlerova, Romana Kucerkova, Weerapong Chewpraditkul, Martin Nikl, Jiang Li*. Compositional regulation of multi-component GYGAG:Ce scintillation ceramics: Self-sintering-aid effect and afterglow suppression. J. Adv. Ceram., 2023, 12(10): 1919-1929.

6) Lixuan Zhang, Dianjun Hu, Ilya L. Snetkov，Stanislav Balabanov, Oleg Palashov, Jiang Li*. A review on magneto-optical ceramics for Faraday isolators. J. Adv. Ceram., 2023, 12(5): 873-915.

7) Ziqiu Cheng, Xin Liu, Xinrong Chen, Jian Xu*, Yanbin Wang, Tengfei Xie, Lexiang Wu, Zhengfa Dai, Guohong Zhou, Jun Zou, Jiang Li*. Composition and luminescence properties of highly robust green-emitting LuAG:Ce/Al2O3 composite phosphor ceramics for high-power solid-state lighting. J. Adv. Ceram., 2023, 12(3): 625-633.

8) Danyang Zhu, Martin Nikl, Weerapong Chewpraditkul, Jiang Li*. Development and prospects of garnet ceramic scintillators: A review. J. Adv. Ceram., 2022, 11(12): 1825-1848.

9) Penghui Chen, Xiaoying Li, Feng Tian, Ziyu Liu, Dianjun Hu, Tengfei Xie, Qiang Liu, Jiang Li*. Fabrication, microstructure, and properties of 8 mol% yttria-stabilized zirconia (8YSZ) transparent ceramics. J. Adv. Ceram., 2022, 11(7): 1153–1162.

10) Lixuan Zhang, Xiaoying Li, Dianjun Hu, Ziyu Liu, Tengfei Xie, Lexiang Wu, Zhaoxiang Yang, Jiang Li*. Fabrication and properties of non-stoichiometric Tb₂(Hf_1-xTb_x)₂O_7-x magneto-optical ceramics. J. Adv. Ceram., 2022, 11(5): 784-793.

11) Xin Liu, Xinglu Qian, Peng Zheng, Xiaopu Chen, Yagang Feng, Yun Shi, Jun Zou^*, Rongjun Xie^*, Jiang Li^*. Composition and structure design of three-layered composite phosphors for high color rendering chip-on-board light-emitting diode devices. J. Adv. Ceram., 2021, 10(4): 729-740.

12) Xiaoying Li, Ilya L. Snetkov, Aleksey Yakovlev, Qiang Liu, Xin Liu, Ziyu Liu, Penghui Chen, Danyang Zhu, Lexiang Wu, Zhaoxiang Yang, Tengfei Xie, Haohong Chen, Oleg Palashov, Jiang Li*. Fabrication and performance evaluation of novel transparent ceramics RE:Tb₃Ga₅O₁₂ (RE=Pr, Tm, Dy) toward magneto-optical application. J. Adv. Ceram., 2021, 10(2): 271-278.

13) Ziyu Liu, Guido Toci, Angela Pirri, Barbara Patrizi, Yagang Feng, Jiabei Wei, Feng Wu, Zhaoxiang Yang, Matteo Vannini, Jiang Li*. Fabrication and properties of fine-grained Yb:Lu₂O₃ transparent ceramics from co-precipitated nano-powder. J. Adv. Ceram., 2020, 9(6): 674-682.

《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介

《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版，清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为清华大学林元华教授、郑州大学周延春教授和广东工业大学林华泰教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，2024年发文量为174篇；2025年6月发布的影响因子为16.6，连续5年位列Web of Science核心合集“材料科学，陶瓷”学科33种同类期刊第1名；2024年11月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目；2025年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学1区Top期刊。2023年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台SciOpen独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。

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