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华东理工大学李大伟教授团队——用于血红素双通道检测的双激发中心碳纳米簇 | Inorganics
2024-5-21 17:00
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作者介绍

陈斌斌 博士 | 香港中文大学 (深圳)

硕士毕业于西南大学,随后在华东理工大学取得博士学位,目前在香港中文大学 (深圳) 唐本忠院士课题组做博士后研究。主要从事于光学微纳米材料的设计合成,光学机制的研究以及在分析传感、生物成像和光电器件等领域的应用探索。以第一/通讯作者身份在 Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Optical Mater.、Green Chem.、Nano Res.、Chem. Eng. J.、Anal. Chem. 等期刊发表SCI论文31篇,论文总引用2400余次,授权发明专利2项。

    

文章引言

光学纳米探针因其在生物传感和成像领域中不可或缺的作用而备受关注。双通道传感探针利用双信号对检测结果进行自我监督,从而提高纳米探针的选择性和准确性。目前,制备双通道响应信号纳米探针的策略多种多样,但这些策略通常依赖于两种光学材料的混合,制备过程复杂、耗时且不稳定。近日,华东理工大学李大伟教授和香港中文大学 (深圳) 陈斌斌博士及其团队在 Inorganics 期刊上发表题为“Dual-Exciting Central Carbon Nanoclusters for the Dual-Channel Detection of Hemin”的文章,开发了一步室温希夫碱反应制备双激发中心碳纳米簇 (CNCs),可被以260 nm (通道1) 和410 nm (通道2) 为中心的两个不同激发区域激发 (图1)。由于血红素的吸收光谱与CNCs两个不同激发区域的重叠程度不同,因此,血红素对两个通道的荧光信号具有不同的猝灭能力。该工作不仅促进了对发光碳材料光学机理的更深入理解,而且为血红素检测提供了可靠的双通道传感平台。

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图1. 双激发中心CNCs的室温合成及其对血红素的双通道检测示意图。

     

研究过程与结果

本文以2,3-二氯-5,6-二氰基-1,4-苯醌 (DDQ) 和乙二胺 (EDA) 为前驱体通过室温席夫碱聚合反应制备了双激发中心碳纳米簇 (CNCs)。EDA分子的两个活性胺基与DDQ的两个羰基发生反应,形成延伸的聚合物链。随后,分子间的相互作用使聚合物链进一步缠绕成无定形的双激发中心CNCs。如图2所示,所制备的CNCs展示出双中心激发性质。无论是用260 nm (通道1) 还是410 nm (通道2) 激发,均得到518 nm的绿色荧光发射,两者之间只有强度的差异。双激发中心CNCs不仅具有良好的光稳定性,且能够在高浓度盐和过氧化氢溶液中稳定存在。

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图2. 双激发中心CNCs的光学性质和稳定性。

在通道1激发下,CNCs的荧光强度与血红素浓度在0.075~10 μM范围内呈线性相关,检测限约为30 nM。在通道2激发下,CNCs的荧光强度与血红素浓度在0.25~10 μM范围内呈线性相关,检测限约为90 nM (图3) 。鉴于此,本文提出的双激发中心CNCs可作为双通道传感纳米探针用于血红素检测,且具有良好的选择性。

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图3. 检测血红素的灵敏度和选择性。

血红素诱导的双激发中心CNCs的荧光猝灭归因于内率效应机制。如图4所示,血红素的吸收光谱与CNCs通道1激发带的重叠比通道2激发带的重叠程度更大。结果表明,血红素能更有效地吸收通道1的激发光,从而获得更灵敏的响应。此外,CNCs和血红素的直接混合物没有出现新的吸收带,这表明CNCs和血红素之间没有形成新的物质。同时,无论血红素是否存在,双激发中心CNCs的寿命几乎没有变化。这些结果强烈的证实了CNCs的荧光猝灭是由于内率效应引起的。

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图4. 双激发中心CNCs检测血红素的机制。

    

研究总结

本文提出了一种在室温条件下一步席夫碱反应制备双激发中心CNCs的策略。重要的是,CNCs展现出独特的双激发单发射的光学现象。利用内滤效应,双激发中心CNCs可作为双通道荧光纳米探针,实现对血红素的高灵敏度检测。该工作为设计可靠的双通道检测纳米探针提供了新的思路。

    

原文出自 Inorganics 期刊

Gao, Y.-T.; Chang, S.; Chen, B.-B.; Li, D.-W. Dual-Exciting Central Carbon Nanoclusters for the Dual-Channel Detection of Hemin. Inorganics 2023, 11, 226.https://www.mdpi.com/2304-6740/11/6/226#

    

Inorganics 期刊介绍

主编:Duncan H. Gregory, University of Glasgow, UK

期刊范围涵盖固体无机化学、配位化学、生物无机化学、有机金属化学、无机材料化学、理论无机化学、超分子化学和应用无机化学等,着重报道新的和已知无机化合物的合成、热力学、动力学性质、谱学、结构和成键等性能。

2022 Impact Factor:2.9 

2022 CiteScore:4.0

Time to First Decision:12.8 Days 

Time to Publication:36.5 Days

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