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科研进展
近日,环境表界面行为教研中心博士生李倩菀在Environmental Surfaces and Interfaces上发表了题为 “The d-band center from transition metals on platinum-based catalysts for enhanced toluene oxidation” 的研究论文,敖志敏教授和澳大利亚阿德莱德大学王少彬教授为通讯作者。
挥发性有机化合物(VOCs)是大气污染的重要前体物,甲苯作为典型 VOCs,广泛来源于化工生产、涂料涂装等行业,不仅直接刺激人体呼吸道,更会参与大气光化学反应生成臭氧,加剧复合型空气污染。催化氧化是实现甲苯低温彻底降解的高效技术,但传统铂基催化剂因铂资源稀缺、成本高昂,严重限制了其规模化工业应用。如何在降低铂用量的同时提升催化活性与稳定性,实现 “减铂增效”,成为推动铂基催化剂落地应用的核心瓶颈。本研究通过载体精准选择与双金属协同设计,为解决这一难题提供了创新性方案。
材料微观形貌与结构表征:
XRD、SEM、TEM等表征结果显示,共价三嗪框架(CTF-1)载体呈现类石墨多层结构,其吡啶氮与吡咯氮位点形成独特的双锚定位点,可将 PtMn 双金属簇(尺寸 5-8 nm)稳定固定于表面,有效抑制反应过程中的金属团聚。XPS分析揭示了材料电子结构:Pt 主要以 Pt²⁺形式存在,Mn 则保持 Mn²⁺价态,二者形成直接接触的双金属界面结构,为电子协同提供基础; BET测试表明,PtMn/CTF-1 的比表面积高达 1045 m2/g,为甲苯吸附与活性位点接触创造了有利条件。
催化性能对比与稳定性测试:
本研究通过溶剂法合成系列 PtTM(TM=Mn、Fe、Co 等)双金属 / CTF-1 催化剂,结合密度泛函理论(DFT)计算揭示了 “减铂增效” 的核心机制:Mn 的引入使 Pt 的 d 带中心发生最大幅度偏移,显著提升了体系费米能级与电子转移能力,可高效激活氧气分子,同时实现甲苯吸附与氧活化的精准平衡。催化性能测试显示,PtMn/CTF-1 表现出最优活性:在 30,000 mL/(g・h) 空速下,甲苯转化率达 50%(T50)和 90%(T90)的温度分别仅为 194℃和 216℃,较单 Pt 催化剂降低 74℃和 64℃,且性能远超铂含量翻倍的 Pt₂/CTF-1 体系。更值得关注的是,该催化剂在 250℃、60,000 mL/(g・h) 空速下连续反应 70 小时,甲苯转化率仍保持 99.43%,展现出优异的长期稳定性。
本研究获得以下项目资助:国家自然科学基金(编号:22176041、T2421005)、重庆市博士后科学基金(编号:CSTB2023NSCQ-BHX0039)、中央高校基本科研业务费专项资金(编号:2243200011)。
文章网址:https://doi.org/10.1016/j.esi.2025.09.003
期刊简介
Environmental Surfaces and Interfaces 报道环境表界面相关的研究,重点关注环境污染控制过程中的表界面行为,包括气液、液-液、气-固、液-固、固-固和生物界面。本刊欢迎环境表面和界面相关的基础理论研究、仪器和方法的开发,以及其他相关的实验室和现场实验研究。
ESI由北京师范大学珠海校区主办,期刊主编由北京师范大学珠海校区敖志敏教授和阿德莱德大学王少彬教授担任。
期刊刊载主题(包括但不限于):
*Advanced hetero-catalysis environmental functional materials
*Nanobubble technology
*Electro-chemistry
*Bio interface in environmental-related processes
*Colloid and interface chemistry
*Surface adsorption and desorption
*The interface process in engineered membrane and biological film
*Theoretical calculation of surface/interface science
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GMT+8, 2025-10-13 03:16
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