6:2氯代多氟烷基醚磺酸（6:2 Cl-PFESA）是一种广泛应用于电镀行业的含氯多氟烷基醚磺酸化合物，具有高稳定性和强疏水性能，极易在土壤和水中积累，难以通过自然过程去除，长期存在将对人类健康和环境造成危害。因此，开发有效的 6:2 Cl-PFESA 降解技术，全面解析其降解过程中间产物变化、最终产物及毒性评估的研究至关重要。

山东大学环境科学与工程环境生物技术与功能材料研究所团队基于密度泛函理论（DFT）分析方法，通过构建模型对硫酸盐生成的活性自由基，如硫酸根自由基（SO4·-）和羟基自由基（·OH）等降解 6:2 Cl-PFESA进行了研究，全面分析了该体系下 6:2 Cl-PFESA的降解机制和生成的中间产物归趋，并通过利用ECOSAR和TEST模型，对 6:2 Cl-PFESA降解产物进行了毒性评估。研究结果表明，作为亲电活性自由基，SO4·-（ΔG≠SET=41.60 kcal/mol）能够通过产生的质子化硫酸根自由基（HSO4·，ΔG≠SET=9.16 kcal/mol）引发电子转移，造成C-S键断裂，促使 6:2 Cl-PFESA的脱磺化反应；进一步地，在·OH的作用下，反应持续发生脱羧循环反应，直至CF2单元完全消除，最终完全矿化为HCl、HF和CO2等小分子物质。通过ECOSAR和TEST毒性评估分析发现，含有1~2个卤原子的短链中间产物，如（CF2ClOH，COFCl和COF2）生物累积性较低，对环境和健康潜在危害性较小，具有良好的生态安全性。本研究基于过硫酸盐体系，从理论角度系统分析了6:2 C-PFESA 的氧化降解过程及反应机制，为 6:2 C-PFESA的氧化降解提供了理论依据，同时对卤代含氟酸类有机污染物的氧化降解研究具有一定的参考价值。

该研究成果发表在期刊Emerging Contaminants上。

文章信息

Emerging Contaminants

Novel insights into the dehalogenation mechanism and ecotoxicity assessment of 6:2 Cl-PFESA from density functional theory calculations

Youxin Xu, Chenxi Zhang, Zhe Wang , Bing Chen, Xiaomin Sun, Shuguang Wang , Huifang Tian

Emerg. Contam., Volume 10, Issue 2, 2024, 100301.

https://doi.org/10.1016/j.emcon.2024.100301

通讯作者简介

Emerging Contaminants

王曙光，博士，教授，山东大学博士生导师。主要从事水污染控制与治理、土壤修复与改良、温室气体的生物能源化研究等。承担国家自然科学基金、重点研发计划等各类课题10余项，在PNAS、Chem. Eng. J.、J. Hazard. Mater.、Small等发表学术论文100余篇。获教育部新世纪优秀人才支持计划、泰山学者特聘专家、山东省有突出贡献中青年专家等荣誉称号。获高等学校科学研究优秀成果奖自然科学二等奖1项，ISEIS杰出科学家奖1项，山东省自然科学二等奖2项，山东省科技进步二等奖1项，山东省科技进步三等奖2项。担任ISEIS水环境信息学分会主席、国际环境信息学会会士（Fellow）、山东环境科学学会常务理事、山东省水环境污染控制与资源化重点实验室主任、山东省生态环境保护促进会副会长、《安全与环境学报》编委等。

田慧芳，博士毕业于北京航空航天大学，山东大学特别资助类博士后。主要研究方向为碳基多功能材料开发、污染物多介质界面过程与调控、痕量难降解有机物污染控制技术等，在Biochar、Chem. Eng. J.、ACS ES&T Engin.、ACS ES&T water、J. Hazard. Mater.、Chemosphere等国际期刊发表学术论文20余篇，累计影响因子超过100，获选SCI前封面论文2篇，授权发明专利6项，国际发明专利授权1项。近五年，主持国家自然科学青年基金、山东省自然科学青年基金等4项，参与国家级、省部级等课题5项。

期刊简介

Emerging Contaminants

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