原文链接：https://doi.org/10.1016/j.gce.2025.06.003

1. 文章导读

随着全球温室效应的加剧，二氧化碳（CO₂）作为主要的温室气体之一，其排放控制成为全球关注的焦点。碳捕获、利用与封存（CCUS）技术作为一种有效的减排手段，能够将CO₂从工业排放源中分离并加以利用或封存。在众多CO₂捕获技术中，基于胺溶液的化学吸收法因其高效性而备受关注。然而，传统的单胺溶液在吸收效率和再生能耗方面存在局限性。因此，研究混合胺溶液系统，探索其反应机制，对于开发高效、低能耗的CO₂捕获技术具有重要意义。北京理工大学刘贺磊教授团队在Green Chemical Engineering（GreenChE）期刊上发表的研究成果，为这一领域提供了新的理论支持和实践指导，题为“The investigation of the reaction mechanism of CO₂ in HMDA/DEEA and EAE/1DMA2P aqueous solution systems”。

2. 研究亮点

●  揭示了混合胺系统（HMDA-DEEA和EAE-1DMA2P）中各胺组分在CO₂吸收过程中的协同作用机制。

●  通过¹³C核磁共振（NMR）光谱和量子化学计算相结合的方法，详细解析了混合胺溶液中物种的形成与转化过程。

●  发现三级胺（DEEA或1DMA2P）通过促进一级胺（HMDA或EAE）的去质子化，加速了CO₂的吸收，提高了吸收速率。

3. 内容概述      

      本研究选取了1,6-己二胺（HMDA）与N,N-二乙基乙醇胺（DEEA）以及2-（乙氨基）乙醇（EAE）与1-二甲基氨基-2-丙醇（1DMA2P）两种混合胺体系，利用¹³C NMR光谱分析技术，实时监测了CO₂吸收过程中溶液中物种的形成与转化。

图1. CO₂吸收设备示意图。

图2. （a）HMDA-DEEA体系分子构型及碳核分类；（b）不同二氧化碳负载条件下HMDA-DEEA系统的核磁共振谱图。

图3. （a）EAE-1DMA2P体系分子构型及碳核分类；（b）不同二氧化碳负载条件下EAE-1DMA2P系统的核磁共振谱图。

研究发现，在CO₂吸收初期，HMDA和EAE优先与CO₂反应生成氨基甲酸酯，随着CO₂负荷的增加，DEEA和1DMA2P通过夺取HMDAH⁺和EAEH⁺上的质子，释放出更多的自由胺分子与CO₂反应，从而加速了CO₂的吸收过程。

图4. HMDA-DEEA+CO₂（上）EAE-1DMA2P+CO₂（下）反应路径的活化能垒。

图5. 混合胺溶液中CO₂吸收反应机理。

此外，通过量子化学计算，进一步阐明了混合胺溶液中各反应步骤的热力学和动力学特性，验证了实验结果的准确性。研究结果表明，混合胺溶液的协同作用不仅提高了CO₂的吸收效率，还降低了再生能耗，为开发新型高效CO₂捕获溶剂提供了理论依据。图5通过清晰的反应路径和物种转化过程，直观地展示了混合胺溶液中CO₂吸收的复杂机制，为理解混合胺溶液在CO₂捕获中的优势提供了重要的理论依据。

4. 总结与展望

本研究深入探究了混合胺溶液系统在CO₂吸收过程中的反应机制，揭示了三级胺在促进一级胺去质子化和加速CO₂吸收中的关键作用。这一发现为设计和优化更高效、低能耗的CO₂捕获工艺提供了重要的理论支持。未来的研究可以进一步探索其他混合胺体系的反应机制，以及通过改性和复合等手段提高胺溶液的稳定性和再生性能，推动CO₂捕获技术的工业化应用。同时，该研究也为应对全球气候变化、实现碳中和目标提供了新的技术思路和方法。

5. 作者简介

刘贺磊 教授

刘贺磊、北京理工大学化学与化工学院教授、博士生导师、院长助理，加拿大里贾纳大学兼职教授，碳中和系统工程北京实验室副主任，碳中和系统与工程管理国际合作联合实验室（教育部）副主任。2018年毕业于加拿大里贾纳大学博士毕业，主要从事智能化工、低碳化工分离、碳捕与利用方面的研究，先后主持国家重点研发计划、重点研发计划青年科学家项目、国家自然科学基金国际合作重点项目等科研任务10余项，以第一作者或通讯作者知名化工国际期刊发表 SCI 论文 60篇，其中化工学科三大顶级学术期刊 33 篇 （AIChE J. 14 篇，Chem. Eng. Sci. 8 篇）； 10 篇曾入选 ESI 高被引/热点论文。出版英文专著 1 部；授权专利 8 件，获得中国煤炭工业科学技术一等奖（9/17）。入选全球前2%顶尖科学家榜单。担任Chemical Engineering Journal、能源与气候变化编委，Chemical Engineering Science、Chemical Engineering Journal、Industrial & Engineering Chemistry Research、Separation and Purification Technology客座编辑；同时担任中国化工学会过程模拟及仿真专业委员会、硅能源与化工专业委员会委员。

吕灿 硕士

吕灿，北京理工大学化学与化工学院硕士在读，本科毕业于郑州大学化工学院，主要从事二氧化碳（CO₂）分离相关研究。目前，在北京理工大学化学与化工学院攻读硕士学位，师从刘贺磊教授，所在课题组为I3CCU，研究方向聚焦于二氧化碳捕集与利用（CCUS），包括反应机理研究和模拟计算（分子动力学、DFT计算及过程模拟）。发表SCI文章三篇，其中以第一作者身份发表两篇，分别刊登于《Green Energy & Environment》和《AIChE Journal》等。

撰稿：原文作者

编辑：GreenChE编辑部

期刊简介

Green Chemical Engineering（GreenChE）于2019年入选“中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊”，2020年9月正式创刊，最新影响因子7.6，位列Q1区，最新CiteScore为15.5，目前已被ESCI、EI、DOAJ、Scopus和CSCD等多个权威数据库收录。GreenChE以绿色化工为学科基础，聚焦"绿色"，立足"工程" ，注重绿色化学、绿色化工及其交叉领域的前沿问题，紧紧围绕低碳化、清洁化和节能化的发展要求。目前是对读者和作者双向免费的开源期刊。

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