ICM—以应用为导向的创新研究

• 文章导读

近年来，石墨烯基材料因其独特的物理、化学性能，在PEM燃料电池、电化学H₂O₂合成等电化学系统中，表现出优异的电催化性能。然而，其催化稳定性、材料降解、起始电位及表面结垢等问题仍需进一步优化。研究表明，掺杂N、B、P、S等杂原子可调控石墨烯的电子结构，尤其是氮掺杂石墨烯（N-G），N可在不同方向与石墨烯的碳原子形成键，从而产生不同的氮官能团，这些官能团在电化学环境中显示出独特功能。此外，将N-G材料与其他材料相结合，能进一步加快电化学反应速率，提高催化剂电化学性能。在电化学氧还原反应（ORR）中，H₂O₂诱导的催化剂降解是其活性衰退的关键因素。H₂O₂或HO₂⁻等中间体易分解为OH*、H*、OOH*等高活性自由基，导致催化剂、电极及电解质损伤。因此，深入研究H₂O₂对石墨烯基催化剂的影响，有助于提升其稳定性并推动高效电催化剂的开发。

美国新泽西理工学院Eon Soo Lee副教授团队采用纳米高能湿法（NHEW）球墨技术制备了 N 掺杂石墨烯/MOF（N-G/MOF）纳米催化剂，并研究其在 H₂O₂ 作用下的电催化性能衰退和材料降解机制。为模拟不同操作条件下 H₂O₂ 诱导的催化剂降解，研究团队使用五种浓度的 H₂O₂ 处理 N-G/MOF，并分析其电催化性能及物理化学变化。结果表明，当 H₂O₂ 浓度超过 0.1 M 时，催化剂电催化性能显著下降，主要原因是材料表面形成氧官能团，C–C 键断裂，吡啶 N-N 官能团急剧减少。在较高浓度下，H₂O₂衍生的自由基会催化剂的结晶和形态特征。本研究为下一代电化学系统中涉及石墨烯衍生和MOF基材料的催化剂的改进提供了新思路。

图文摘要

上述成果发表在Industrial Chemistry & Materials，题为：Investigation on electrocatalytic performance and material degradation of an N-doped graphene-MOF nanocatalyst in emulated electrochemical environments。欢迎扫描下方二维码或者点击链接免费阅读、下载！

扫二维码｜查看原文

https://doi.org/10.1039/D3IM00044C

• 本文亮点

★ 深入探究了H₂O₂驱动的电催化剂材料降解导致催化剂活性降低的主要原因；

★ 研究表明当H₂O₂浓度达到0.1 M以上时，N-G/MOF纳米催化剂电催化性能将显著下降。

• 图文导读

• 总结与展望

本文探究了石墨烯基和金属-有机框架集成的纳米催化剂N-G/MOF在H₂O₂和H₂O₂衍生的高度氧化物种的影响下的电催化性能损失及其与材料降解过程的相关性。RDE结果表明，在碱性介质中，催化剂在低于0.1M H₂O₂处理下可以合理地保持其性能，而较高浓度的H₂O₂处理将显著降低催化剂的活性。XPS分析发现，随着H₂O₂浓度的增加，材料表面的氧含量急剧增加，同时碳含量下降，说明在材料表面形成了各种氧官能团。催化剂的XRD分析证实了催化材料因晶体结构改变而发生了降解，这对材料的电催化性能产生了不利影响。本文的研究将有助于未来开发石墨烯基和金属-有机框架这两种物质的电催化剂。

编辑/排版：ICM编辑部

文章信息

N. Talukder, Y. Wang, B. B. Nunna, X. Tong, J. A. Boscoboinik and E. S. Lee, Investigation on electrocatalytic performance and material degradation of an N-doped graphene-MOF nanocatalyst in emulated electrochemical environments, Ind. Chem. Mater., 2023, 1, 360-375.

• 作者简介

通讯作者

Eon Soo Lee，美国泽西理工学院机械与工程学院终生副教授，高级能源系统和微器件实验室首席研究员，美国ABONICS,公司创始人兼总裁，美国国家发明家学会（NAI）高级成员。2007年在斯坦福大学获得博士学位，主要从事石墨烯基新型电化学催化剂和生物芯片等技术方面的研究。

• ICM相关文章

1.  氢能与燃料电池专刊

Special Issue: Frontiers of Hydrogen Energy and Fuel Cells，https://pubs.rsc.org/en/journals/articlecollectionlanding?sercode=im&themeid=afc501b4-645c-4e1b-bec9-d8a6ea51b256

2.  双金属ZIF-8@CNT—阴离子交换膜燃料电池理想阴极材料

Highly active ZIF-8@CNT composite catalysts as cathode materials for anion exchange membrane fuel cell, https://doi.org/10.1039/D3IM00081H

3.  质子交换膜燃料电池（PEMFC）非贵金属ORR催化剂研究进展

Non-noble metals as activity sites for ORR catalysts in proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs), https://doi.org/10.1039/D3IM00002H 

4.  PEMFC长寿命ORR催化剂：PtNi/CNF

Polyaniline-derived carbon nanofibers with a high graphitization degree loading ordered PtNi intermetallic nanoparticles for oxygen reduction reaction, https://doi.org/10.1039/D3IM00056G

• 期刊简介

Industrial Chemistry & Materials (ICM) 目前已被ESCI、EI、美国化学文摘（CA）、DOAJ、Google Scholar检索，入选2024年中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊项目，是中国科学院主管，中国科学院过程工程研究所主办，英国皇家化学会（RSC）全球出版发行的Open Access英文期刊，由中国科学院过程工程研究所张锁江院士担任主编。ICM 以化学、化工、材料为学科基础，以交叉为特色，以应用为导向，重点关注工业过程中化学问题、高端材料创制中过程科学的国际前沿和重大技术突破，目前对读者作者双向免费。欢迎广大科研工作者积极投稿、阅读和分享！

期刊网站：https://www.rsc.org/journals-books-databases/about-journals/industrial-chemistry-materials

投稿网址：https://mc.manuscriptcentral.com/icmat

联系邮箱：icm@rsc.org; icm@ipe.ac.cn

联系电话：010-82612330

微信公众号：ICM工业化学与材料

Twitter & Facebook：@IndChemMater

LinkedIn: https://www.linkedin.com/company/industial-chemistry-materials/

Blog: https://blogs.rsc.org/im/?doing_wp_cron=1713430605.5967619419097900390625