原文出自Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊
Cite this article:
Jiang C, Ge B, Zhang H, et al. Acoustic softening dominates over Klemens–Abeles disorder in governing the lattice thermal conductivity of (Gd1−xSmx)TaO4 ceramics. Journal of Advanced Ceramics, 2026, https://doi.org/10.26599/JAC.2026.9221355
文章DOI：10.26599/JAC.2026.9221355
基金支持：国家重点研发计划（2022YFF0503804）、国家自然科学基金（5256020232）
一、导读
热障涂层要保护高温服役的金属部件，陶瓷层的热导率越低，隔热作用越有利。稀土钽酸盐通常依据Klemens-Abeles点缺陷参数筛选低热导组分，但在(Gd1-xSmx)TaO4（简称GST-x）体系中，按该参数应优先关注x=0.5附近，实测最低点却出现在GST-0.8。研究发现，声学软化决定热导率的整体下降趋势，Gd/Sm混合占位产生的点缺陷散射则进一步压低GST-0.8的热导率。
二、研究背景
热障涂层依靠多层结构建立温度梯度，减少向金属基体传递的热量。本研究聚焦用于热障涂层陶瓷层的稀土钽酸盐，考察固溶组分如何影响其晶格热导率。现有低热导组分设计一般利用阳离子的质量和离子半径差异，在晶格中产生质量涨落和局部应变，从而增强声子散射。Klemens-Abeles点缺陷参数用于综合描述这两类差异。
然而，同一固溶体系内的平均声速和晶胞体积也会随组分改变。传统点缺陷参数能否准确预测最低热导率组分，以及声学软化与混合占位如何共同影响热传导，仍需在同一结构框架下加以区分。
三、文章亮点
亮点1：传统参数为什么失效？Klemens-Abeles参数只描述质量与离子半径差异，无法覆盖随组分变化的平均声速和晶胞体积，因此没有选出实测最低热导率组分。
亮点2：声学软化控制整体趋势。平均声速降低会压低材料可达到的热导率下限，端元性质因而成为组分筛选时不可忽略的首要线索。
亮点3：富Sm端的直接对照揭示了第二重机制。当平均声速几乎不再变化时，混合占位仍能继续降低热导率，由此分离出额外的点缺陷散射贡献。
亮点4：筛选可分两步进行。先比较端元的平均声速和晶胞体积，再调整固溶比例，利用混合占位增强点缺陷散射。
四、研究结果及结论
1. 同一结构框架下的连续固溶
研究团队制备了x=0、0.2、0.4、0.6、0.8和1六个(Gd1-xSmx)TaO4组分。所有样品均为单相单斜褐钇铌矿型结构，未观察到第二相或明显组分偏析。随Sm含量增加，晶胞体积连续增大。结构分析表明，变化主要集中在稀土-氧配位环境，TaO6中的短Ta-O键基本不变。
2. 声学软化解释热导率的整体变化
从GST-0到GST-0.8，平均声速由2688 m/s降至2158 m/s，下降19.7%。室温热导率由5.11 W m-1 K-1降至3.48 W m-1 K-1，下降32%。根据实测声速和原子数密度，Cahill极限热导率模型得到25.7%的降幅。第一性原理计算还显示，低频声学支的频率随Sm含量增加而降低。这些结果表明，声学软化解释了GST-0至GST-0.8热导率降幅的大部分。
3. GST-0.8与GST-1的对照揭示额外点缺陷散射
Klemens-Abeles点缺陷参数在x=0.5附近达到峰值，室温热导率最低点却出现在x=0.8。差异在富Sm端最清楚：GST-0.8与GST-1的平均声速仅相差0.09%，Cahill极限热导率估算值仅相差0.37%，而GST-1的实测室温热导率却回升7.2%。GST-1中不存在Gd/Sm混合占位，因此这7.2%的差值反映了GST-0.8中混合占位产生的额外点缺陷散射。
图1 (Gd1-xSmx)TaO4的热导率随组分变化。热导率的整体变化更接近平均声速和晶胞体积的变化，Gd/Sm混合占位引起的点缺陷散射进一步降低GST-0.8的热导率。
总结：对稀土钽酸盐陶瓷层材料，可先用平均声速和晶胞体积比较端元，再调整Gd/Sm固溶比例，利用混合占位产生的点缺陷散射。在GST系列中，最低室温热导率出现在GST-0.8，而不是Klemens-Abeles参数峰值对应的组分。
五、作者及研究团队简介
蒋春宇（第一作者），昆明理工大学材料科学与工程学院硕士研究生，主要从事稀土钽酸盐热障涂层材料的低热导设计与性能研究。
冯晶（通讯作者），国家级领军人才，昆明理工大学教授、博导、材料学院院长，担任国防重点学科与技术研究中心和教育部重点实验室主任。主要从事钽/铌酸盐超高温热防护涂层材料的研究。曾获中国青年五四奖章、强国青年科学家、中国稀土科技一等奖、中国建材科技一等奖、中国发明协会一等奖、美国陶瓷学会杰出贡献奖与全球最佳论文奖、俄罗斯科技合作最佳奖、中国优秀专利奖等奖励/荣誉。以第一/通讯作者在Prog. Mater. Sci （IF=33.6）、Joule、Nat. Commun.（4篇）、Acta Mater.（12篇）、Adv. Mater.等期刊发表论文260余篇，引用21000余次，H因子65，出版中文专著3本，合著英文专著1本，授权美国专利4项、日本专利4项、澳大利亚专利2项、国家发明专利110项。原创了镧系铁弹性稀土钽酸盐热防护涂层材料体系，相关研究成果在多个型号的高超飞、运载火箭和航发热端部件实现应用/通过考核，5项成果被评为“国际领先”，相关事迹被央视《新闻联播》、人民网等媒体报道100余次。
个人主页：https://rsc.kust.edu.cn/info/1181/1090.htm
作者邮箱 jingfeng@kust.edu.cn
作者ORCID：https://orcid.org/0000-0001-6594-3913
作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics上发表的相关代表作：
1）Wu B, Li G, Chen L, et al. Non-equimolar compositional design engineered thermal expansion coefficients and conductivities of m´-RETaO4 (RE = Sc, Y, Tm, Ho, Dy, Gd) high-entropy ceramics. Journal of Advanced Ceramics, 2026, https://doi.org/10.26599/JAC.2026.9221351
2）Wang J, Chen L, Zhang L, et al. Structural evolution and failure mechanisms of APS tantalate high-entropy ceramic coatings in response to thermal cycle up to 1500 °C. Journal of Advanced Ceramics, 2026, 15(4): 9221261. https://doi.org/10.26599/JAC.2026.9221261
《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介
《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社有限公司出版，清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为中国科学院院士、清华大学林元华教授、苏州国家实验室周延春教授、广东工业大学林华泰教授和哈尔滨工业大学张幸红教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，2025年发文量为202篇；2026年6月发布的影响因子为14，连续6年位列Web of Science核心合集“材料科学，陶瓷”学科34种同类期刊第1名；2024年11月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目；2026年入选北京市支持高水平国际科技期刊建设（强刊提升）项目。2023年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社有限公司自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台SciOpen独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。
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