原文出自 Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊

Cite this article:

Tang L, Yang H, Li E, et al. A novel Na_1−xK_xTaO₃ perovskite microwave dielectric ceramic with high permittivity and high positive temperature coefficient. Journal of Advanced Ceramics, 2023, 12(11): 2053-2061. 

文章DOI：10.26599/JAC.2023.9220807

ResearchGate：https://www.researchgate.net/publication/376033947_A_novel_Na1-xKxTaO3_perovskite_microwave_dielectric_ceramic_with_high_permittivity_and_high_positive_temperature_coefficient

1、研究背景

微波介质陶瓷在现代通信系统中广泛应用，其中，高介电常数微波介质陶瓷由于有利于无线通讯设备的小型化而备受关注，且其拥有的正τ_f 值可用于τ_f 补偿器。然而大多高介电常数微波陶瓷Q×f值比较低，且制备困难。NaTaO₃是一种拥有钙钛矿结构的铁电化合物，具有良好的光催化和储能性能，但由于Na离子的挥发性，难以烧结致密，且缺少对其介电性能的系统研究。本研究通过K离子取代Na离子，采用固相烧结法合成了烧结致密的Na_1-xK_xTaO₃，并完成了晶体结构细化、SEM图像分析以及离子极化率、填充因子和Ta-O键价的计算，全面研究了Na_1-xK_xTaO₃陶瓷的结构演变和及其对微波介电性能。最终获得了新型高介低损的Na_0.95K_0.05TaO₃陶瓷：介电常数ε_r = 164.29，品质因子Q × f = 9091 GHz（f = 3.15 GHz），τ_f = +809.52 ppm/℃，是器件小型化和 τ_f 补偿器的优秀候选材料。

2、研究结果及结论

基于Rietveld精修，研究了K+掺杂的Na_1-xK_xTaO₃（x = 0–0.15）陶瓷的微波介电性能。XRD结果显示，所有样品都被对应到单一的正交NaTaO₃相。Na_1-xK_xTaO₃陶瓷样品在1550℃表现出相对良好的烧结特性和致密化，导致相对较高的介电常数。Q × f值在很大程度上受到填充因子和晶粒尺寸的影响。τ_f值更依赖于Ta−O键价。当在1550℃烧结4小时，Na_1-xK_xTaO₃（x = 0.05）陶瓷展现出优异的介电性能：ε_r = 164.29，Q × f = 9091 GHz（f = 3.15 GHz），tanδ = 3.46×10⁻⁴，τ_f = +809.52 ppm/℃。与NaTaO₃陶瓷相比，Na_0.95K_0.05TaO₃陶瓷的介电常数提高了44％，τ_f值提高了26％。由于这些显著改进，使Na_0.95K_0.05TaO₃陶瓷成为器件小型化和 τf 补偿器的潜在候选材料。 

图文导读

图 1 (a) 1550 °C 下烧结 4 小时的 Na1-xKxTaO3 (x = 0-0.15) 陶瓷的 XRD 图；(b) 放大的 (1 0 1) 和 (1 2 1) 衍射峰

图 2 (a) 1550 °C 下烧结 4 小时的 Na1-xKxTaO3 (x = 0.05) 陶瓷的Rietveld精修图；(b) NaTaO3 的晶体结构图

图 3 在 1550 ℃ 下烧结的 Na1-xKxTaO3 (x = 0-0.15) 陶瓷在热腐蚀（1500 ℃ 30 分钟）后的扫描电镜图像： (a) x = 0.0；(b) x = 0.025；(c) x = 0.05；(d) x = 0.075；(e) x = 0.1；(f) x = 0.15；(g-i) x = 0.05 的样品的 EDS 分析（(g) Spot1；(h) Spot2；(i) Spot3）。

图 4 1550 ℃下烧结的 Na1-xKxTaO3 (x = 0-0.15) 陶瓷的晶粒尺寸统计：(a) x = 0.0；(b) x = 0.025；(c) x = 0.05；(d) x = 0.075；(e) x = 0.1；(f) x = 0.15；(g) 平均晶粒尺寸和相对密度变化趋势图

图 5 1550 ℃ 下烧结的 Na_1-xK_xTaO₃ (x = 0-0.15) 陶瓷的微波介电性能

 图 6 1550 ℃ 下烧结的 Na_1-xK_xTaO₃ (x = 0-0.15) 陶瓷的 ε_correctd 值和ε_r 值

图 7 1550 ℃ 下烧结的 Na1-xKxTaO3 (x = 0-0.15) 陶瓷的 Q × f 值、堆积分数、相对密度和平均晶粒尺寸变化趋势图，插图为 x = 0.075 时的扫描电镜显微照片。

图 8 在 1550 ℃ 下烧结的Na_1-xK_xTaO₃( x = 0-0.15) 陶瓷的 τ_f 值和 V_Ta-O 值呈现出相同的变化趋势

3、作者及研究团队简介

李恩竹，工学博士，电子科技大学教授，博士生导师，日本学术振兴会JSPS特别研究员。2005年于清华大学获工学学士及硕士学位，2008年于东京工业大学获工学博士学位。从事微波介质陶瓷、LTCC材料、高端封装材料及其器件应用研究。先后承担国家自然科学基金重点项目、科技部重点研发项目课题、国家自然科学基金面上/青年项目及多项重大国防科研项目。现任《Journal of Advanced Ceramics》，《现代技术陶瓷》编委，中国电子元件电子元器件关键材料与技术专委会理事，中国物理学会会员，以及多个国际一流学术期刊的特邀审稿人。近五年来以第一作者及通讯作者发表SCI收录论文30余篇，第一发明人授权国内发明专利30余项，美国国家发明专利2项。

杨鸿程，女，博士，西南石油大学新能源与材料学院讲师。主要研究方向为微波介质陶瓷及其器件，注重基础理论研究的学术创新与电子陶瓷的实际应用。近五年来以第一作者及通讯作者发表SCI收录论文14篇，授权国内发明专利15项，授权美国专利2项。

作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics上发表的相关代表作：

1. Yang H，Chai L， Li E, et al. Structure, far-infrared spectroscopy, microwave dielectric properties, and improved low-temperature sintering characteristics of tri-rutile Mg _0.5Ti _0.5TaO₄ ceramics. Journal of Advanced Ceramics, 2023, 12(2): 296–308. 

文章DOI： 10.26599/JAC.2023.9220683

2. Yang HC，Zhang SR，Yang HY， Li E, et al. The latest process and challenges of microwave dielectric ceramics based on pseudo phase diagrams. Journal of Advanced Ceramics, 2021, 10(5): 885-932. 

文章DOI：10.1007/s40145-021-0528-4

《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介

《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版，由清华大学材料学院新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室提供学术支持，主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，年发文量近200篇，2024年6月发布的影响因子为18.6，位列Web of Science核心合集中“材料科学，陶瓷”学科31种同类期刊第1名。2019年入选“中国科技期刊卓越行动计划”梯队期刊项目。

期刊主页：https://www.sciopen.com/journal/2226-4108

投稿地址：https://mc03.manuscriptcentral.com/jacer

期刊ResearchGate主页：https://www.researchgate.net/journal/Journal-of-Advanced-Ceramics-2227-8508

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