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研究人员首次取得突破性进展，他们利用介孔二氧化硅KIT-6中二氧化硅壁与模板剂之间的纳米受限环境，制备出了对单原子铜具有优异二氧化碳[2+2]环加成催化性能的催化剂。这一策略为单原子催化剂的便捷制备提供了新思路。
近年来，单原子催化剂(SACs)因其独特的配位结构和金属利用率的最大化而成为催化领域的研究热点。然而，由于催化剂中金属易团聚的特性，SACs的制备过程可能较为复杂。由南京工业大学孙林兵教授领导的研究团队研制了一种简便的铜单原子催化剂的制备方法。
“具体来说，我们利用模板剂与二氧化硅壁之间的纳米受限环境，通过研磨和煅烧在介孔二氧化硅KIT-6中制备了铜单原子催化剂，” 孙教授分享道，“所得产物在二氧化碳[2+2]环加成反应中表现出优异的催化性能。”
通常，用模板制备的介孔二氧化硅KIT-6，即模板占据的KIT-6(TOK)，会经过煅烧处理。这一过程会去除模板，得到无模板的KIT-6(TFK)，随后用于功能化。“实际上，TOK在二氧化硅壁与模板之间存在纳米受限环境，这可能防止金属团聚，并有可能产生单原子。” 孙教授说。
在这项研究中，研究人员利用了TOK中的纳米受限环境。前驱体Cu(NO3)2可以通过研磨有效地引入纳米受限环境中，随后将混合物煅烧形成铜单原子催化剂，称为CuTOK。实验数据和密度泛函理论的结果表明，Cu以Cu-O-Si的形式存在。
单原子铜催化剂制备示意图
“CuTOK在环氧氯丙烷与二氧化碳的环加成反应中，产率为91.7%，显著高于CuTFK(58.3%)的产率，”孙教授解释道，“此外，CuTOK的转换频率(TOF)为127.3 h-1，远高于其他含铜催化剂的TOF值(范围从5.5到49.4 h-1)。”
研究人员指出，这种简便的策略可以扩展到制备其他金属的单原子催化剂，为SACs的制备提供了一个方便且新颖的思路。
该项研究现已发表在期刊Green Chemical Engineering上，欢迎相关领域学者同仁阅读、下载。
X.-Q. Zheng et al., Facile fabrication of Cu single atoms by utilizing nano-constrained environment，Green Chemical Engineering
https://doi.org/10.1016/j.gce.2025.03.002
期刊简介
Green Chemical Engineering(GreenChE)于2019年入选“中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊”，2020年9月正式创刊，首个影响因子9.1，位列Q1区，最新CiteScore为11.6，目前已被ESCI、EI、DOAJ、Scopus和CSCD等多个权威数据库收录。GreenChE以绿色化工为学科基础，聚焦"绿色"，立足"工程" ，注重绿色化学、绿色化工及其交叉领域的前沿问题，紧紧围绕低碳化、清洁化和节能化的发展要求。目前是对读者和作者双向免费的开源期刊。
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