——接近衬底级晶体质量的氮化物宽禁带半导体异质外延薄膜

北京大学宽禁带半导体研究中心许福军、沈波团队针对大失配异质外延导致氮化物宽禁带半导体高缺陷密度的难题，创新发展了一种基于纳米图形化AlN/蓝宝石模板的“可控离散和可控聚合”侧向外延方法，使蓝宝石衬底上AlN外延薄膜位错腐蚀坑密度大幅降低了两个量级，至~10⁴cm^-2，实现了接近衬底级晶体质量的AlN外延薄膜，并应用于相关器件研制。相关成果以“接近衬底级晶体质量的III族氮化物异质外延薄膜”（Group-III nitride heteroepitaxial films approaching bulk-class quality）为题于2023年6月22日发表于《自然·材料》（Nature Materials 22, 853 (2023)）上。

氮化物宽禁带半导体在光电子、射频电子和功率电子等领域具有重大应用价值，而其高质量外延是器件制备和应用推广的基础和核心环节。迄今蓝宝石、硅等异质衬底上的大失配外延依然是氮化物半导体制备的主流方法，由此导致的高缺陷密度严重制约着材料物性和器件性能的提升。近年来，基于纳米图形化蓝宝石衬底（nano-patterned sapphire substrate，NPSS）的侧向外延方法对于提高氮化物半导体晶体质量显示出很好的潜力。以AlN为例，通过调控图形的周期、占空比及外延条件，可将AlN外延层位错密度降低至~10⁸cm^-2量级。然而进一步降低缺陷密度却十分困难，严重制约着AlN基深紫外光电器件、高功率密度电子器件性能的进一步提升和推广应用。

北京大学团队的研究发现AlN外延薄膜缺陷密度不能进一步降低的问题根源在于蓝宝石衬底与AlN薄膜之间晶体对称性的差异。蓝宝石晶体具有三方对称性（），与AlN的六方对称性（P63mc）不同，导致NPSS 上AlN外延过程中存在晶体对称性从三方对称到六方对称的演变，如图1（a）所示。在此演变过程中，不同晶面因侧向外延速度的差异导致相邻晶柱的扭转，极大地增加了原子错排几率，引起AlN侧向外延合拢过程中位错的增殖, 如图1（b）所示。

_{图1. （a）NPSS上AlN侧向外延过程中孔洞形状的演变；（b）NPSS上AlN侧向外延过程中面内竞争及位错增殖示意图。}

针对上述难题，北大团队提出了一种新的“可控离散和可控聚合”侧向外延思路，即创新采用六方孔洞“纳米图形化AlN/蓝宝石模板”（nano-patterned AlN/sapphire template，NPAT），把纳米图形制备在AlN薄层上，成功解决了上述晶体对称性演变的难题，有效抑制了外延合拢过程中因原子错排产生的位错。该方法通过纳米压印技术实现AlN/蓝宝石模板上规则的六方孔洞图形，如图2（a）所示；同时充分利用了AlN晶体中各晶面的能量差异，通过调控、优化外延生长条件，使AlN侧向外延仅沿晶向族进行，很好维持了纳米孔洞的六方形状，避免了各晶向面的生长速度差异引起的面内竞争及晶柱扭转，如图2（b）所示。会聚束电子衍射观测表明，侧向外延合拢后，侧向外延区与台面区（NPAT中非孔洞区）AlN晶柱的取向完全一致，证明了侧向外延过程中AlN晶柱无明显扭转。

_{图2.（a）六方孔洞NPAT上AlN侧向外延过程中孔洞形状的演变；（b）NPAT上AlN侧向外延过程示意图。}

相比NPSS上AlN外延，基于六方孔洞NPAT制备的蓝宝石衬底上AlN外延层位错腐蚀坑密度大幅降低了两个量级，降至~10⁴cm^-2，如图3（a）所示，接近目前AlN单晶衬底的晶体质量。NPAT上AlN外延层的X射线衍射(0002)及面摇摆曲线半高宽分别降低到81 arcsec和95 arcsec，相比NPSS上AlN外延层大幅降低，如图3（b）所示。

_{图3.（a）熔融KOH/NaOH腐蚀后，NPAT和NPSS上AlN腐蚀坑的SEM测试结果对比；（b）NPAT和NPSS上AlN的X射线衍射(0002)及面摇摆曲线半高宽对比。}

北大研究团队将NPAT上高质量AlN外延技术用于深紫外发光二极管器件（DUV-LED）研制。发光波长277 nm的4英寸DUV-LED外延片如图4（a）所示；制备成芯片后，100 mA工作电流下，器件光输出功率达36.9 mW，如图4（b）所示，相比NPSS上同样条件制备的器件性能大幅提升了53.1%；NPAT上DUV-LED器件峰值电光转换效率达7.9%，位居国际前列，显示了巨大的应用价值。

_{图4.（a）NPAT上发光波长277 nm的4英寸DUV-LED外延片；（b）基于NPAT和NPSS的DUV-LED器件光输出功率对比；（c）基于NPAT和NPSS的DUV-LED器件电光转换效率对比。}

相关成果以“Group-III nitride heteroepitaxial films approaching bulk-class quality”为题发表于国际顶尖学术期刊《自然·材料》上。北京大学博士后王嘉铭和博士生解楠为共同第一作者，许福军副教授和沈波教授为共同通讯作者，葛惟昆教授对该工作进行了指导和帮助。该项工作得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助。

通讯作者

沈波，北京大学博雅讲席教授、理学部副主任、宽禁带半导体研究中心主任，长江学者、杰青、基金委创新群体带头人。

通讯作者

许福军，北京大学博士生导师、副教授。

1979年生，2007年毕业于北京大学，获博士学位，并在北大从事博士后研究。长期从事III族氮化物宽禁带半导体材料和光电子器件研究，近年来主要开展了 AlGaN 基深紫外发光材料生长、缺陷控制和器件研制，主持科技部国家重点研发计划项目、国家自然科学基金等多项项目。迄今以第一作者/通讯作者在Nature Materials、Light: Science & Applications等国际知名学术期刊上发表论文40多篇，获得/申请国家发明专利20多件，部分成果实现产业化应用，产生了良好的经济和社会效益。

详情请点击论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41563-023-01573-6