——半导体异质界面“对称性破缺”诱导实现贝里曲率偶极矩
半导体材料的基本物理性质由内部的电子能带结构和贝里曲率（Berry curvature）决定，其中贝里曲率是量子力学中描述电子波函数几何结构和拓扑性质的基本概念，由物理学家Simon Berry在1984年首次提出。它能反映凝聚态材料中能带结构的几何性质，并与量子材料诸多新奇拓扑物理现象密切相关。由于材料能带中两个相邻的布洛赫电子态之间由贝里联络相互联系，而贝里曲率描述了相关布洛赫电子态在动量空间中进行绝热运动时沿着单位面积闭合回路上的相位变化，表现为动量空间中的磁场，这使得贝里曲率这一全新概念可以反映出电子波函数在动量空间中的几何结构，进而能够直接反映固体材料能带结构的几何与拓扑特性相关的细节。对于同时具备时间和空间反演对称性的材料体系而言，在动量空间中，贝里相位的大小是处处为零；当时间或空间反演对称性破缺时，能带结构则将呈现出非零的贝里相位，进而导致材料产生自发的铁电极化（空间反演对称性破缺）或者铁磁极化（时间反演对称性破缺）等现象。因此，贝里曲率在凝聚态物理、拓扑物理和量子信息等领域都具有深刻的物理内涵和广泛的应用。通过对能带结构上贝里曲率的分布进行多极展开，人们可以获得均匀分布的贝里曲率单极矩（Berry curvature monopole）和不均匀分布的贝里曲率多极矩（Berry curvature multipole），而后者最主要的分量则是贝里曲率偶极矩（Berry curvature dipole）。因此，贝里曲率偶极矩可以用来描述贝里曲率的在能带结构中的不平衡分布，并且可以作为一个描述能带结构中微小的几何/拓扑变形的本征参数，进一步带来一系列新奇的非线性量子现象。2015年美国MIT的Liang Fu教授利用玻尔兹曼输运方程研究了电子态在材料中的弛豫过程，最早预言了贝里曲率偶极矩可以反映材料对电磁信号的众多非平庸的二阶非线性电学、光学和磁学物理过程，比如在极性半导体WTe2和MoTe2、拓扑绝缘体Bi2Se3、外尔半金属TaAs和TaIrTe4、转角石墨烯中的非线性反常霍尔效应（电学），在外尔半金属RhSi中的量子化的圆偏振自旋光电流效应（光学）。然而到目前为止，为数不多的贝里曲率偶极矩的理论预言或者实验验证，均是在确定的单一晶体材料和确定的能带结构中获得的，严格要求晶体材料满足特定的对称性。然而现实情况却是，此类具有贝里曲率偶极矩的低对称性材料体系在自然界中少之又少，这极大地限制了人们对贝里曲率偶极矩的研究及对相关非线性物理现象的探索。针对以上科学问题和技术挑战，南京大学袁洪涛教授课题组与合作者们创新性地提出了一种在半导体异质界面结构中通过晶格对称性破缺来产生贝里曲率偶极矩的普适方法。通过不同晶格对称性的范德华单原子层材料堆垛形成WSe2/SiP异质界面，打破WSe2材料的旋转对称性，实现“界面晶体结构对称性破缺”和能带结构的人工修饰，在垂直于异质界面镜面的方向上观察到了具有谷自旋极化的圆偏振自旋光电流现象，并且发现异质界面的圆偏振自旋光电流的幅值可以通过栅极电压进行调控。
图1. 异质界面处的圆偏振自旋光电流产生。(a) WSe2/SiP异质界面的晶体结构示意图。(b) 对称性工程调控异质界面能带产生贝里曲率偶极矩示意图。(c) 在WSe2/SiP异质界面器件中垂直入射光下产生圆偏振自旋光电流的示意图。(d) 在WSe2/SiP异质界面器件中测量到的原始数据。单层WSe2在垂直入射光下不产生的圆偏振自旋光电流，而WSe2/SiP异质界面所产生的圆偏振自旋光电流则很大，并且可以被栅极调控。
通过证实其演化规律和理论预期的贝里曲率偶极矩在能带结构中相对费米面位置的演化规律的一致性，说明了圆偏振自旋光电流效应是界面上几何和拓扑电子性质的直接表现。理论分析表明，圆偏振自旋光电流具有谷选择性，结合单层TMD材料中的自旋–能谷锁定的性质，进一步导致谷自旋极化的圆偏振自旋光电流同时也是自旋极化的，并通过磁性电极的自旋阀效应得到证实。这些实验结果，明确论证了在WSe2/SiP异质界面中能带的贝里曲率偶极矩–自旋–能谷三重锁定的性质，并展示了一种利用异质界面的晶格对称性破缺在能带中实现贝里曲率偶极矩的全新的学术思想，为探索贝里曲率偶极矩相关的非线性物理和拓扑光电子自旋器件奠定重要基础。由于二维材料具有丰富的晶格对称性，据此便可以人为设计范德华界面的对称性，调控其中的物理现象。这便是文章作者们所提出的“界面晶体结构对称性破缺”的普适方法论的强大之处，它适用于转角电子学领域内的多种范德华材料。因此，范德华异质界面上还有更多前所未有的新型非线性物理现象有待发现。
图2. 具有不同对称性的异质界面的圆偏振自旋光电流。（a–c） 具有C1v对称性的异质界面示意图（m表示镜面对称性）和测量的Jx和Jy，其中CPGE和LPGE分别表示圆偏振自旋光电流效应和线偏振光电流效应。（d–f）具有C1对称性的异质界面示意图和测量的Jx和Jy。
图3. WSe2/SiP异质界面圆偏振自旋光电流的微观起源。(a) 垂直入射下圆偏振自旋光电流的对入射光的波长依赖响应，其中插图显示了可能的光学跃迁过程。(b) 圆偏振自旋光电流JC随激发光子能量和栅极电压VG的依赖关系。(c) 异质界面上的光电流Jx随着栅极电压VG的演化关系。(d) 倾斜的狄拉克锥型能带结构示意图和贝里曲率偶极矩的大小Dx随费米能级EF的演化。(e) 费米面上产生圆偏振自旋光电流的示意图。相关研究工作以“Berry curvature dipole generation and helicity-to-spin conversion at symmetry-mismatched heterointerfaces”为题，发表在《自然·纳米技术》（Nature Nanotechnology）。南京大学现代工程与应用科学学院袁洪涛教授、美国普林斯顿大学廉骉教授和日本东京大学井手上敏也副教授为论文共同通讯作者。南京大学现代工程与应用科学学院博士生段思羽、博士后秦峰和博士生陈朋为论文的共同第一作者。该研究得到了国家自然科学基金委“中日韩前瞻性研究计划”、科技部重点研发计划、南京大学固体微结构物理国家重点实验室、南京大学人工微结构科学与技术协同创新中心、南京大学中央高校基本科研业务费、江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室、江苏省“双创计划”、江苏省优势学科等的资助与支持。
通讯作者
袁洪涛，南京大学现代工程与应用科学学院教授，博士生导师。
2007年于中国科学院物理研究所获博士学位，毕业后在日本东北大学金属材料研究所开展博士后研究工作， 2010-2012转至东京大学应用物理系和东京大学量子相电子研究中心，先后担任东京大学助理研究员和助理教授，2012年初入职斯坦福大学应用物理系，先后担任助理研究员和SLAC Associate Staff Scientist。2019年入选“求是杰出青年学者”，入选2022年度教育部长江学者特聘教授。主要研究兴趣为低维半导体器件的研究。截止2023年9月，已发表文章110余篇，其中包括Science，Nature子刊27篇（含2篇Science、9篇Nature Nanotechnology、2篇Nature Materials、1篇Nature Physics、1篇Nature Electronics、10篇Nature Communications和2篇Science Advances），总引用14000余次，H-index为48。论文中有9篇被评为“高被引论文”。已授权国际国内专利18项。在包括APS/MRS/ECS/MMM年会在内的著名国际国内会议上做邀请报告五十余次。目前是Nature, Nature Nanotech.等期刊特约审稿人。
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