原文出自 Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊

Cite this article:

Wang W-J, Li C, Zhang H-X, et al. Small-angle Al₂O₃ grain boundaries achieve ultralow oxygen diffusion. Journal of Advanced Ceramics, 2025, https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221109

文章DOI: 10.26599/JAC.2025.9221109

1、导读

Al₂O₃作为航空发动机与重型燃气轮机热障涂层的核心氧阻挡层，其晶界是氧扩散的主要通道，而小角晶界调控是降低Al₂O₃氧扩散的有效方案。然而，小角度晶界难以实验观测与精确调控。针对此瓶颈难题，本研究通过多尺度计算，筛选出两类具有超低氧扩散的小角晶界(104)/(110)和(110)/(001)。其中，(104)/(110) 小角晶界在1500 °C的氧扩散系数仅为10⁻²⁹ m³/s，较传统大角度晶界降低6个数量级。利用分段烧结工艺实现了Al₂O₃的[0001]取向择优形核生长，成功制备出与数值预测高度吻合的超低扩散小角晶界(104)/(110)。本研究首次从晶界的“结构品质”角度降低氧扩散，为进一步提升含铝高温合金的抗氧化寿命提供了新方向。

2、研究背景

高温合金粘结层的主要氧化产物Al₂O₃，是航空发动机与重型燃气轮机热障涂层的核心氧阻挡层，其晶界是氧扩散的主要通道。本课题组前期开发了热障涂层“预扩散-预氧化”工艺(J. Mater. Sci. Technol., 2022, 115: 241–250)，通过降低Al₂O₃晶界数量，使热障涂层等温氧化试验寿命提高~3.7倍。然而，当晶界数量低于临界值，氧化膜容易发生开裂和剥落，从而恶化含铝高温合金的抗氧化性能。

为进一步提升含铝高温合金的抗氧化性能，本研究将策略从晶界“数量”升级到“品质+数量”协同优化，开展晶界结构设计，使氧化膜由传统的大角晶界变成小角晶界的“高品质”结构，对于发展超高温抗氧化新理论具有重要科学意义。

3、文章亮点

针对小角度晶界难以观测与精确调控的瓶颈难题，本工作通过第一性原理计算，创新性的从晶界“结构品质”（突破传统单一“数量调控”局限）角度提出小角度晶界设计策略。通过多尺度计算筛选出具有超低氧扩散特性的小角晶界(104)/(110)和(110)/(001)，其中，(104)/(110)小角晶界在1500 °C的氧扩散系数（10⁻²⁹ m³/s）较传统大角度晶界显著降低6个数量级。此外，首次量化了各影响因素对晶界扩散的影响权重，揭示了晶界角度、平均键长和带隙是抑制氧传输的主控因素。该策略为设计超低氧扩散晶界、显著提升含铝高温合金抗氧化寿命提供了新思路。

4、研究结果及结论

图1：展示了具有低扩散倾向的两个晶界族Gb(xxx/(001)和Gb(xxx)/(110)

图2：展示了与文献数据对比下晶界(104)/(110)的超低氧扩散速率

图3：展示了各影响因素对晶界扩散的影响权重。(a)为正影响因素，(b)为负影响因素

图4：通过分段烧结成功制备了具备[0001]择优取向及小角晶界的氧化铝块体

图5：证实了与模拟高度吻合的超低氧扩散小角晶界(104)/(110)结构及原子排布

5、作者及研究团队简介

研究团队：西安交通大学材料学院热喷涂研究团队，拥有国家级人才3人，国家级青年人才3人。主持承担国家重点研发计划、国家973、预研重点基金、国家科技重大专项、军工863等高温防护涂层和热喷涂技术重点项目百余项，形成了隔热、抗氧化、抗烧蚀、抗冲刷、阻燃、抗粘、可磨耗封严等高温防护涂层体系和制备与试验技术。牵头制定热障涂层服役与寿命评价国家标准1项、参编国家标准和电力行业等标准6项。获国家自然/发明二等奖3项、省部级一等奖6项。团队具备全球最齐全的热喷涂设备和热喷涂层试验考核设备，包括真空等离子物理沉积(PS-PVD)、真空等离子喷涂(LPPS)、超音速火焰喷涂(HVOF)、低温超音速火焰喷涂(LHVOF)、大气等离子喷涂(APS)、大气冷喷涂、真空冷喷涂、热喷涂层专用真空热处理炉、梯度火焰冲刷试验机、CMAS腐蚀冲刷试验机、高低温热震循环试验机、超高温快速烧结炉等大型专用制备和试验考核装备。

第一作者：王文静，西安交通大学在读博士。迄今发表SCI论文5篇，其中第一/共一作者SCI论文3篇，包括Journal of Materials Science & Technology 1篇、Journal of the European Ceramic Society 1篇、Journal of Advanced Ceramics 1篇。

通讯作者：陈林，西安交通大学 副教授/硕导。迄今发表第一/通讯作者SCI论文27篇，包括Nature子刊Nature Biomedical Engineering 1篇、Corrosion Science 1篇、Journal of Advanced Ceramics 4篇，ESI高被引论文2篇，参与Nature封面论文1篇，单篇最高他引250余次，文章总引用次数超过2100余次，H 因子22。参与编写英文专著1部(Thermal Barrier Coatings. Woodhead Publishing, 2023: 137-198)。获2021和2024年Journal of Advanced Ceramics优秀论文奖。主持国家自然科学基金项目2项，国防科技重点实验室基金1项，博新人才计划1项，JG横向课题7项；参与国家重点研发项目1项。

指导作者：杨冠军，西安交通大学 教授/博导，长江学者，发表论文150余篇，授权发明专利50余项，领衔专利转让3900余万元。牵头制定热障涂层领域首项国家标准、参编国家标准和电力行业标准6项，任国家重点研发计划首席，入选国家万人计划青年拔尖人才（首批）、长江学者，获省自然科学一等奖2项。兼任中国硅酸盐学会测试技术分会副理事长、中国腐蚀与防护学会高温专委会副主任、中国稀土学会热防护材料专委会副主任、中国机械工程学会表面工程分会副主任，材料权威期刊JMST期刊编辑、美陶会刊JACerS期刊副编辑、JAC期刊编委。

作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics上发表的相关代表作：

1）Chen L, Li S-W, Li C-J, et al. Reactive self-consumption strategy to suppress SiO₂ phase transition-induced cracking. Journal of Advanced Ceramics, 2025, 14(3): 9221042. https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221042

2）Chen L, Luo J-C, Yang W-Q, et al. Durable dual-state duplex Si–HfO₂ with excellent oxidation and cracking resistance. Journal of Advanced Ceramics, 2024, 13(3): 388-401. https://doi.org/10.26599/JAC.2024.9220863

3）Dong L, Yang W-Q, Chen L, et al. Realizing the excellent oxidation resistance of an environmental barrier coating through aluminum surface modification. Journal of Advanced Ceramics, 2024, 13(7): 976-986. https://doi.org/10.26599/JAC.2024.9220911

4）Guo K-Y, Chen L, Yang G-J. Boosting electromagnetic wave absorption of Ti₃AlC₂ by improving effective electrical conductivity. Journal of Advanced Ceramics, 2023, 12(8): 1533-1546. https://doi.org/10.26599/JAC.2023.9220770

5）CHEN L, YANG G-J. Epitaxial growth and cracking of highly tough 7YSZ splats by thermal spray technology. Journal of Advanced Ceramics, 2018, 7(1): 17-29.  https://www.sciopen.com/article/10.1007/s40145-017-0252-2

《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介

《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版，清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为清华大学林元华教授、郑州大学周延春教授和广东工业大学林华泰教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，年发文量近200篇；2024年6月发布的影响因子为18.6，连续4年位列Web of Science核心合集“材料科学，陶瓷”学科31种同类期刊第1名；2024年11月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目；2025年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学1区Top期刊。2023年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台SciOpen独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。

期刊主页：https://www.sciopen.com/journal/2226-4108

投稿地址：https://mc03.manuscriptcentral.com/jacer

期刊ResearchGate主页：https://www.researchgate.net/journal/Journal-of-Advanced-Ceramics-2227-8508