热界面材料是一种填充在热源和散热器之间，能够有效传递热量的一种导热材料。界面热阻是评价热界面材料传热能力的关键指标，通常受材料的导热系数与键合线厚度（bond line thickness，BLT）的共同制约。理想状态下，热界面材料应达到高导热系数与低BLT的优良平衡。现有研究表明，填料表面改性可有效提升热界面材料的导热或触变性能，但其具体作用机制有待进一步研究。
基于以上背景，四川大学高分子科学与工程学院的研究人员以最常见的硅烷偶联剂作为表面改性剂，结合分子动力学模拟，研究了填料-聚合物界面对热界面材料导热性能和触变性能的影响。如图1所示，研究人员采用了12种硅烷偶联剂对Al2O3表面进行了修饰，赋予填料不同的表面能大小并确保填料在基体内部的均匀分散，为研究界面效应对导热和触变性能的影响提供了材料模型。
图1 不同硅烷偶联剂修饰的聚二甲基硅氧烷/球形氧化铝复合材料。
研究发现，热界面材料的触变性（BLT）在一定程度上受制于填料与聚合物链间的界面结合能（图2）。这种界面结合能对聚合物分子链在界面附近的松弛行为产生了限制，从而阻碍了热界面材料在封装压力作用下的形变进程，进一步影响了实现理想BLT的可能性，即BLT无法达到单个填料直径厚度的理想情形。相反，界面处的过渡层厚度对热界面材料的导热系数存在着较强的正相关关系，界面过渡层的存在减少了由于尖锐界面产生的声子散射，促进了填料和聚合物之间的声子传输（图3）。
图2 聚合物-填料的界面效应对热界面材料触变性的影响研究。
图3 聚合物-填料的界面效应对热界面材料导热性能的影响研究。
因此，调控硅烷偶联剂的末端官能团和分子链长度，控制聚合物-填料界面处的界面结合能和界面层厚度，可以取得热界面材料高导热和低BLT之间的权衡，实现热界面材料最低的界面热阻，使最终制备得到的热界面材在实际热界面散热性能测试中表现了优异的热管理性能（图4）。
图4 聚二甲基硅氧烷/球形氧化铝热界面材料的热管理应用演示。
该工作即将发表在Chinese Journal of Polymer Science的"Functional Polymer Materials"专辑。四川大学高分子科学与工程学院硕士研究生张彬为本论文的第一作者，吴凯副研究员为本文的通讯作者，四川大学傅强教授对本论文提供了指导和建议。
原文信息：
Exploring Trade-offs in Thermal Interface Materials: The Impact of Polymer-Filler Interfaces on Thermal Conductivity and Thixotropy
Zhang, B.; Dou, Z. L.; Zhang, Y. Z.; Fu, Q.; Wu, K.
Chinese J. Polym. Sci.
DOI: 10.1007/s10118-024-3101-0
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