文章简介
氯乙烯是制备聚氯乙烯的一类重要化工原料。目前，全球每年生产的氯乙烯约5000万吨。我国由于煤炭资源丰富，目前主要以乙炔氢氯化的方法制备氯乙烯。HgCl2作用传统的氢氯化反应催化剂，其主要缺点是毒性较大，容易发生环境污染及影响人类身体健康，因而研发环境友好型多相催化剂显得尤为关键。近期，理论计算结果表明小尺寸的Au纳米簇能够有效活化乙炔。同时，我们前期的实验工作证实了在不同的催化反应体系中，有机配体保护的Au纳米簇都能够有效活化炔基基团。基于以上研究结果，本文将Au144(PET)60负载于活性炭表面并用于乙炔氢氯化反应，并验证了Au纳米簇粒径尺寸对于乙炔的吸附能起到了至关重要的影响。
图文导读
图1 Au144(PET)60纳米簇的紫外-可见光谱图、电喷射离子化质谱图及负载焙烧后（记为Au144Sm/AC-300催化剂）的扫描投射电子显微镜（STEM）图像，从STEM中可以看到，焙烧后Au144(PET)60纳米簇发生了聚集。
图2 Au144Sm/AC-300催化剂应用于气相乙炔氯氢化反应。温度和空速会影响反应速率，但氯乙烯的产物的选择性在不同反应条件下始终保持在接近100%。
图3 能量轮廓及反应机理。乙炔和氯化氢在小颗粒Au纳米簇表面的吸附能明显高于在Au(111)表面,由于Au(111)表面无法有效活化反应底物，因而限制了反应的进行。
作者简介
赵震,中国石油大学(北京)教授，博士生导师；沈阳师范大学特聘教授、沈阳师范大学化学化工学院院长，能源与环境催化研究所所长。中国科协“一带一路”国际联合能源与环境催化研究中心主任；辽宁省高校重大科技平台“能源与环境催化工程技术研究心”主任。现兼任中国化学会催化专业委员会委员:中国稀土学会常务理事和催化专业委员会副主任;中国能源学会副会长和能源与环境专业委员会主任等多个学术兼职。主要从事能源与环境催化、稀土催化、催化新材料等方面的研发工作。作为负责人承担了科技部重点研发计划项目、863 主题(专题)项目课题、国家自然科学基金重大研究计划集成、重点和培育项目、国家自然科学基金重点项目、联合基金重点项目、面上项目、国际合作项目等国家级项目(课题)17 项；承担省部级项目20项；同时作为子课题（任务）负责人或研究骨干参加科技部973项目3项，重点研发计划项目1项。在PNAS、Nature Commun.、EES、Angewandte Chemie、ACS Catal.、Applied Catal. B和《中国科学》等国内外学术期刊发表论文 600 余篇。被引用 22000 多次，H 因子79。2014-2023 年连续 10年入选爱思唯尔公司公布的中国高被引学者榜单。申请发明专利90余项,其中68项已获授权。2019年获IUPAC新材料及其合成杰出贡献奖；2020年获中国稀土科学技术奖一等奖、中国化工学会基础研究成果一等奖。2021年获侯德榜化工科技奖创新奖等荣誉。2023年入选国际先进材料协会（IAAM）Fellow。
李杲（1982年生人），博士，中国科学院大连化学物理研究所催化基础重点实验室研究员，博士生导师。《Nano Research》青年编委。2011年毕业于上海交通大学。同年赴卡内基梅隆大学Prof. Jin组开展博士后研究。2014年加入中国科学院大连化物所催化基础国家重点实验室开展小尺寸金属原子簇材料能源催化（新能源（ORR，OER，氢燃料电池等））/环境领域（精细化学品的绿色经济制备过程，deNOx和CO消除等））的研究。同时获得国家基金委面上项目、化物所煤代油基金项目、辽宁省“兴辽英才计划”、中国科学院战略性先导科技专项等基金项目资助。本人在Chem. Rev.、Nat. Comm.、Acc. Chem. Res.、Coord. Chem. Rev.、Angew. Chem.、JACS、Research、ACS Catal.、Nano Res.等发表论文一百五十多篇。
文章信息
Zhang Y, Gu X, Busari FK, et al. Size hierarchy of gold clusters in nanogold-catalyzed acetylene hydrochlorination. Nano Research, 2024, 17(11): 9594-9600. https://doi.org/10.1007/s12274-024-6976-8.
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