原文出自Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊

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Liu Y, He G, Zhang W, et al. Low loss and temperature-stable Y₃MgAl₃GeO₁₂ microwave dielectric ceramics for X-band applications. Journal of Advanced Ceramics, 2025, https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221136

文章DOI：10.26599/JAC.2025.9221136

ResearchGate：Low loss and temperature-stable Y 3 MgAl 3 GeO 12 microwave dielectric ceramics for X-band applications

1、导读

本研究针对5G/6G对低延迟、低损耗、高温度稳定性微波介质陶瓷的需求，开发了Y₃MgAl₃GeO₁₂（YMAG）石榴石型陶瓷。以固相反应法制备，经调控优化，其介电常数为9.86、品质因数（Q×f）为89,000 GHz、谐振频率温度系数（τ_f）为-40 ppm/°C。添加TiO₂补偿后，τ_f接近零（|τ_f|<10 ppm/°C），且保持较高Q×f值（~43,000 GHz）。基于该材料的介质谐振器天线在X波段（10.21 GHz），阻抗匹配优异（VSWR=1.02）、辐射效率高（>90%），验证了其下一代通信应用潜力，为高性能微波介质陶瓷设计提供新策略。

2、研究背景

微波介质陶瓷（MWDCs）作为移动通信系统中介质谐振器、滤波器和天线的核心材料，其性能直接决定了通信设备的信号传输速度、稳定性和能耗效率。随着5G网络的全球规模化部署及6G技术的预研推进，通信系统正朝着更高频率、更大带宽和更复杂环境适应性方向发展，这对微波介质陶瓷提出了更为严苛的性能要求：其一，需具备低介电常数（ε_r）以减少信号传输延迟，满足高速数据交互需求；其二，需拥有高品质因数（Q×f）以保证良好的选频特性；其三，需实现近零谐振频率温度系数（τ_f），确保在宽温范围内器件性能的稳定性。

在众多微波介质陶瓷体系中，石榴石结构材料因晶体结构的高可控性备受关注。典型代表如Y₃Al₅O₁₂（YAG）陶瓷，虽具有较优的介电性能（ε_r =10.01，Q×f =65,000 GHz），但存在烧结温度高（1650°C）、τ_f值（-45 ppm/°C）偏离零值较远等问题，限制了其在高频通信中的应用。单一阳离子取代难以同时实现低介电常数、高Q×f值和近零τ_f的平衡，且多数材料在高频段（如太赫兹范围）的介电稳定性尚未得到充分验证。因此，开发新型石榴石结构设计策略，通过多元素协同调控突破性能瓶颈，成为推动5G/6G通信材料发展的关键方向。

3、文章亮点

（1）提出Mg-Ge共取代调控策略，通过优化烧结工艺（1600°C），获得纯相YMAG陶瓷，介电常数为9.86，Q×f值达89,000 GHz，为同类石榴石结构材料中较高水平；

（2）通过添加TiO₂实现τ_f从-40 ppm/°C调至近零，同时保持良好介电性能，解决温度稳定性问题；

（3）基于优化材料设计的X波段介质谐振器天线，辐射效率超90%，验证了其在5G/6G通信中的实用价值。

4、研究结果及结论

图1（a）为不同温度烧结的YMAG陶瓷XRD图谱，内插图为标准参照卡，其图谱与空间群Ia-3d的立方石榴石结构Y₃Al₅O₁₂标准卡（PDF#00-008-0178）匹配良好，表明1550~1650°C烧结样品均为纯相且无第二相；（420）和（640）衍射峰强度先增强后减弱，显示1600℃时陶瓷结晶性最佳。图1（b）为最佳温度下样品的Rietveld精修结果，测试值与精修值的重合度较高，结合晶体学参数及R因子可知，各温度烧结样品均为Ia-3d空间群的石榴石结构，与理论模型吻合。

图1(a)不同温度下烧结YMAG陶瓷的XRD图谱，(b)最佳温度下烧结的YMAG陶瓷的Rietveld精修图

拉曼光谱可研究YMAG陶瓷分子振动与转动，立方石榴石结构（空间群Ia-3d）理论有25个拉曼活性振动模式（A1g、Eg、T2g），因低强度和重叠峰未被检测，观测峰少于预测值；不同波数范围（<250 cm^-1、250-500 cm^-1、500-800 cm^-1、>807 cm^-1）的拉曼峰分别对应不同振动模式。拉曼半峰宽（FWHM）与晶格畸变、缺陷等相关，通过高斯拟合（最佳温度样品拟合见图2b）分析其与烧结温度的关系可知，FWHM与阻尼系数、介质损耗（tanδ）正相关，与阳离子有序度、结晶度、声子寿命负相关，FWHM减小会降低本征损耗，增大则使本征损耗增加、Q×f值变小，故FWHM是衡量Q×f值的因素之一。

图2（a）不同温度下烧结YMAG陶瓷的Raman光谱图，（b）最佳温度烧结样品的拉曼光谱拟合图

不同温度烧结的YMAG陶瓷的密度和微波介电性能显示：体积密度与相对密度随温度先增后略减，最高相对密度约94%，致密化程度较高；ε_r先升后稳（8~10.5），与理论值（~10.75）接近，受非本征因素影响小，孔隙会降低ε_r，修正后ε_co更大；Q×f值先升后降，1600℃达最大值（~89,000 GHz），与填充分数变化一致，受本征（晶体结构、晶格振动）和非本征（孔隙、晶粒尺寸）损耗影响；谐振频率温度系数（τ_f）的绝对值先减后增，1600℃最小（-40 ppm/℃），与温度稳定性相关。

从化学键角度分析，基于PVL理论，Y-O键离子性最高，对ε_r影响显著；Al/Ge-O键晶格能最高（35133kJ/mol），利于提升Q×f值。1600℃样品实测热膨胀系数（CTE）为9.13 ppm/℃，计算值与实测趋势一致，对τ_f影响非主要。键能E_Al/Ge−O>E_Mg/Al−O>E_Y−O，键价V_Al/Ge−O≈V_Y−O>V_Mg/Al−O，二者对τ_f的温度稳定性贡献显著。

图3 YMAG@1600℃陶瓷样品的（a）体积密度和相对密度;（b）相对介电常数和修正介电常数;（c）化学键的键离子性;（d）Q×f值, 晶格能, 堆积分数和拉曼半峰宽随烧结温度的变化规律；（e）化学键的晶格能；（f）计算的热膨胀系数和测试的τ_f值；（g）测试的热膨胀系数；（h）化学键的键价和键能

YMAG陶瓷在0.1~10 kHz下介电常数随温度（0~300℃）升高而增大，计算的介电常数温度系数（τ_ε）对应谐振频率温度系数（τ_f）为负值，与实测一致；频率升高时介电常数减小，微波频段（11.65 GHz）的介电常数（9.86）远低于低频，因高频下偶极子转向极化无法跟上电场变化，仅电子和离子极化起主要作用。介电损耗在0.1~10 kHz随温度稳定在0~0.001，且随频率升高降低，同样与极化方式变化相关。

图4 YMAG陶瓷@1600℃在不同频率下介电常数（a）和损耗（b）随温度的变化

远红外反射谱拟合表明，YMAG@1600℃的光频介电常数（ε_∞=2.16）、本征介电常数（5.98）显示主极化源于离子极化，理论Q×f值（94,311GHz）略高于实测（89,000GHz），说明Q×f上限由本征因素决定。YMAG@1600℃在0.76~1.6 THz频段，复介电常数ε′随频率略有增加，与其他微波介质陶瓷规律一致；微波与太赫兹频段介电常数差异<10%，可能因设备和样品厚度误差。该频段下Q×f值约80,000GHz，虚部（ε''）波动可接受，表明YMAG陶瓷介电性能稳定，是高频应用的优异候选者。

图5 YMAG@1600℃陶瓷 (a)测试和计算远红外反射光谱，(b, c)介电常数实部和虚部拟合图，(c)介电常数虚部的拟合图，(d)红外振动模式对介电常数的贡献（e，f）在THz频率下的复介电常数的实部和虚部。（g）在THz频率下的品质因数

在无线通信领域，介质谐振器天线（DRA）因形状多样、尺寸小、带宽高、易激励等优势，在5G及未来通信中极具前景。基于(1-x)YMAG-xTiO₂（x=0.075）陶瓷制作的矩形DRA，其设计尺寸如图9（a, b）所示。该DRA在X波段10.21 GHz处，回波损耗中心频率S₁₁达-40 dB，阻抗带宽329 MHz（10.043-10.372 GHz），电压驻波比（VSWR）1.02（匹配良好），辐射效率超90%，增益3.2-4.1 dBi，充分证实了该陶瓷用于X波段DRA的可行性。

图6矩形介质谐振器天线的设计：设计的俯视图（a）和侧视图（b）的几何形状和各项参数。在谐振频率为10.21 GHz时，共极化（c）和交叉极化（d）的3D模拟辐射方向图。仿真天线的S11和VSWR（e）。仿真天线的模拟效率和增益（f）。

5、作者及研究团队简介

周焕福（通讯作者），桂林理工大学，材料科学与工程学院教授、博士研究生导师。主要研究新型微波介质材料与器件、锂离子导体材料及压敏材料与器件。主持国家自然科学基金3项、广西自然科学基金4项、广西科研与技术开发计划项目1项、企业委托开发重大项目1项；作为技术负责人参与广西科研与技术开发计划项目2项，作为技术骨干参与完成国家863课题、973项目各1项。在Journal of the American Ceramic Society等国际知名材料学期刊发表SCI论文90余篇，获授权中国发明专利10余项、美国发明专利1项，多次参与国际学术会议交流，现为Dalton Transactions等国际期刊审稿人。入选2017年广西自然科学基金杰出青年基金、2014年广西高校优秀中青年骨干教师培养工程；获2013年广西自然科学二等奖、2015年北海市科技进步二等奖、2011及2012年国际衍射中心重要贡献奖、2012年广西自然科学优秀论文三等奖，2010年被聘为广西第三批科技特派员（驻广西新未来科技股份有限公司）。

黄芳仪（通讯作者），桂林理工大学材料科学与工程学院师资博士后/教师。2024年获电子科技大学博士学位。研究方向为微波介质陶瓷及其改性与器件应用。在Journal of Advanced Ceramics、Journal of the American Ceramic Society、Journal of the European Ceramic Society、Journal of Alloys and Compounds等期刊发表论文。

刘彦君（第一作者），桂林理工大学材料科学与工程学院博士研究生，主要研究方向为新型电子信息功能陶瓷材料。目前在Journal of Advanced Ceramics、Journal of Materiomics、Journal of Materials chemistry C、Ceramics International等期刊发表文章。

作者及研究团队在Journal of Advanced Ceramics上发表的相关代表作：

1）He G, Jiang Y, Song K, et al. Ultrahigh Q Sr_1+xY₂O_4+x (x = 0–0.04) microwave dielectric ceramics for temperature-stable millimeter-wave dielectric resonator antennas. Journal of Advanced Ceramics, 2024, 13(2): 155-165. https://doi.org/10.26599/JAC.2024.9220828

2）WANG H, LI S, WANG K, et al. Sintering behaviour and microwave dielectric properties of MgO-2B₂O₃-xwt%BaCu(B₂O₅)-ywt%H₃BO₃ ceramics. Journal of Advanced Ceramics, 2021, 10(6): 1282-1290. https://www.sciopen.com/article/10.1007/s40145-021-0503-0

3）CHEN X, LI X, ZHOU H, et al. Phase evolution, microstructure, electric properties of (Ba_1-xBi_0.67xNa_0.33x)(Ti_1-xBi_0.33xSn_0.67x)O₃ ceramics. Journal of Advanced Ceramics, 2019, 8(3): 427-437. https://www.sciopen.com/article/10.1007/s40145-019-0326-4

4）DONG X, LI X, CHEN H, et al. Realizing enhanced energy storage and hardness performances in 0.90NaNbO₃–0.10Bi(Zn_0.5Sn_0.5)O₃ ceramics. Journal of Advanced Ceramics, 2022, 11(5): 729-741. https://www.sciopen.com/article/10.1007/s40145-022-0566-6

《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介

《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版，清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为清华大学林元华教授、郑州大学周延春教授和广东工业大学林华泰教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，2024年发文量为174篇；2025年6月发布的影响因子为16.6，连续5年位列Web of Science核心合集“材料科学，陶瓷”学科33种同类期刊第1名；2024年11月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目；2025年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学1区Top期刊。2023年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台SciOpen独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。

期刊主页：https://www.sciopen.com/journal/2226-4108

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