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原文出自 Journal of Advanced Ceramics (先进陶瓷)期刊
Cite this article:
Zhang X, Wang C, Liu K, et al. Significantly enhanced stability and activity of a perovskite oxygen electrode for reversible protonic ceramic electrochemical cells by heterointerface engineering. Journal of Advanced Ceramics, 2025, https://doi.org/10.26599/JAC.2025.9221108
文章DOI：10.26599/JAC.2025.9221108
1、导读
可逆质子陶瓷电池（R-PCECs）是一种非常有前途的能量转换装置。然而，氧电极在中低温下的电催化活性不佳和耐久性差阻碍了其发展。本文系统地研究了BaFe0.4Co0.4Zr0.1Y0.1O3-δ（BFCZY）氧电极在潮湿条件下的衰减机理，并通过浸渍BaCoO3（BCO）催化剂形成异质界面，显著提高了氧电极的催化活性和稳定性。在600 ℃含30 vol%水的空气中，异界面工程使氧电极的极化电阻从0.42降至0.21 Ω cm2，衰减率从0.384降至0.026 Ω cm2/100 h。同时，以BCO-BFCZY为氧电极的R-PCECs表现出较高的活性和稳定性。
摘要图：异质界面结构提升氧电极稳定性
2、研究背景
R-PCECs对氧电极要求较高，在工作温度范围内氧电极具有较高的氧还原（ORR）和氧析出（OER）催化活性；并且在高水含量环境中具有良好的稳定性。BFCZY作为一种典型的三重导电氧电极材料，在中低温具有良好的ORR和OER催化活性，受到了广泛的关注。但是，它在潮湿的空气中存在不稳定性。异质界面结构能够有效地改善其结构和性能，在提高R-PCECs氧电极材料的催化性能和稳定性方面显示出巨大的潜力。
3、文章亮点
（1）研究了水含量、温度、极化对BFCZY氧电极稳定性的影响。
（2）BFCZY氧电极在含水空气中的衰减主要是由于Ba元素的偏析。
（3）通过异质界面工程提高了BFCZY氧电极的活性和稳定性。
（4）具有BaCoO3-BFCZY空气电极的R-PCECs具有高性能和良好的耐久性。
4、研究结果及结论
图1 BFCZY致密片在含30%水的空气中550 °C热处理100 h前（a）和热处理后（b）的SEM图；（c）热处理后BFCZY致密片的EDX；（d）不同条件下BFCZY粉末在空气中热处理100 h前后的XRD图；（e）BFCZY在含30%水空气中550 °C保温100 h前后的XRD精修图；（g）BFCZY粉体在含30%水的空气中550 °C处理100 h后的HR-TEM图；（h）BFCZY粉末在含30%水的空气中550 °C保温100 h前后的拉曼光谱和（i）XPS光谱（O1s）。
图2 （a）BFCZY氧电极在650 °C干空气、含3%水的空气和含30%水的空气中不同时间下的Rps；（b）650-550 °C，在含30%水的空气中不同时间BFCZY氧电极的Rps；BFCZY氧电极在含30%水的空气中（c）650 °C和（d）550 °C开路条件下不同时间的EIS图；BFCZY氧电极在含30%水的空气中（e）650 °C和（f）550 °C下DRT分析；BFCZY氧电极在（h）650 °C干空气、（i）650 °C含30%水的空气中和（j）550 °C含30%水的空气中长期测试前后截面的SEM图。（k）三电极结构示意图；BFCZY氧电极在600 °C含30%水的空气中以500 mA cm-2极化电流密度阳极极化和阴极极化时的Rps和Ros的随时间变化；三电极电池在（n）阴极和（o）阳极极化下长期测试后的图片；（p）阴极极化后BFCZY电极的XRD图。
图3（a）BCO-BFCZY、BFCZY和BCO粉末的XRD图；（b）BCO-BFCZY氧电极的TEM，（c）EDX，（d）HR-TEM和（e）SEM图；（f）BCO-BFCZY粉体在含30%水的空气中550 °C保温100 h前后的XRD图。
图4 （a）BFCZY和BCO-BFCZY氧电极在不同温度下的Rps；（b）浸渍3 μL的BCO-BFCZY电极在450-650 °C含30%水的空气中的EIS图；（c）BFCZY和3 μL BCO-BFCZY氧电极在600 °C含30%水的空气中EIS图和相应的DRT分析；（d）BCO-BFCZY氧电极在650 °C含3%水的空气中，不同pO2的EIS图；（e）650 °C时BCO-BFCZY电极不同频率下Rp与pO2的关系；（f）BFCZY和BCO-BFCZY电极在600 °C含30%水空气中的稳定性；（g）不同时间BCO-BFCZY电极在600 °C含30%水的空气中EIS图和（h）相应的DRT分析；（i）BCO-BFCZY电极在含30%和50%的水空气中处理360 h后的SEM图。
图5 （a）BCO-BFCZY氧电极中R-PCECs的反应示意图；（b）BaCoO3、BFCZY-CoY和BFCZY-FeCo的水化能和氧空位形成能；（c）BaCoO3和BFCZY钙钛矿水化后的电子PDOS；（d）蒸汽条件下BaCoO3的吉布斯自由能曲线。
图6 （a）以BCO-BFCZY为氧电极的R-PCEC在550-700 °C的I-V-P图；（b）在550-700 °C开路电压下的EIS图；（c）在550-600 °C的I-V图；（d）在600°C下不同的水含量（3-50 vol% H2O）的I-V图；BFCZY电极和BCO-BFCZY电极的（e）电池PPD和（g）电流密度（1.3 V）对比；以BFCZY和BCO-BFCZY氧电极的电池在600 °C含30%水的空气中的稳定性；（h）以BCO-BFCZY为氧电极在650 °C含30 vol%水的空气中可逆循环稳定性；（i）以BCO-BFCZY氧电极的电池长期后的截面SEM图。
5、作者及研究团队简介
张晓玉（第一作者），中国矿业大学在读博士生。主要从事固体氧化物燃料电池氧电极稳定性研究。在J Adv Ceram、Appl. Catal. B Environ.、Fuel、硅酸盐学报等期刊发表SCI论文10余篇。发明专利授权两项，曾获山东省科学进步奖三等奖一项，市级科学进步奖一等奖一项、科协科技创新成果奖两项。
周玉存（共同通讯），怀柔实验室研究员、博士生导师。博士毕业于中国科学院上海硅酸盐研究所，先后担任香港中文大学副研究员和美国佐治亚理工学院博士后研究员。长期从事固体氧化物燃料电池材料和器件的设计、开发和应用研究。申请和授权中国/美国发明专利多项，在Nat. Commun., Energy Environ. Sci., ACS Energy Lett., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater.等国际期刊发表SCI学术论文90余篇, 出版英文专著1部。
陈婷（共同通讯），中国矿业大学副教授，博士，硕士生导师。博士毕业于日本九州大学氢能系统与工程专业，获得工学博士学位。曾任JSPS特别研究员，而后在丰田汽车研发中心（中国）有限公司从事车用氢燃料电池系统研究与开发，氢燃料电池电堆衰减机理分析，BOP开发等工作。现主要围绕氢能与固体氧化燃料电池/高温电解池制氢材料和器件展开研究。担任《无机材料学报》、《陶瓷学报》青年编委，中国能源研究会氢能专委会委员。在Adv. Funct. Mater., Appl. Catal. B-Environ., Energy Storage Mater., Chem. Eng. J., J. Mater. Chem. A等期刊发表论文50余篇。
王绍荣（共同通讯），王绍荣教授自1994年留学日本攻读博士学位开始即从事固体氧化物燃料电池（SOFC）研究，长期从事SOFC/SOEC材料、电池、电堆及系统的研究，致力于SOFC/SOEC的产业化应用。曾获江苏省双创人才、创新团队首席等人才资助，省优势学科建设、校双一流建设领军人才支持。现担任全国燃料电池与液流电池标准委员会委员、可再生能源学会氢能专业委员会委员、江苏省可再生能源学会燃料电池专业委员会主任、陶瓷学报编委等职务。主持实施SOFC相关的国家863计划项目、国家重点研发计划项目和课题、国家自然科学基金重点项目、面上项目、江苏省自然科学基金重点项目、双碳项目等多项科研项目。在Adv. Funct. Mater., Appl. Catal. B-Environ., Energy Storage Mater., Chem. Eng. J.,bSep. Purif. Technol., J. Power Sources等发表科研学术论文180余篇，授权发明专利20多件、出版专著3部、连续4年入选爱思唯尔评选的能源领域高被引作者名单。培养硕士生、博士生50多名。
《先进陶瓷（英文）》（Journal of Advanced Ceramics）期刊简介
《先进陶瓷（英文）》于2012年创刊，清华大学主办，清华大学出版社出版，清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为清华大学林元华教授、郑州大学周延春教授和广东工业大学林华泰教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被SCIE、Ei Compendex、Scopus、DOAJ、CSCD等数据库收录。现为月刊，2024年发文量为174篇；2025年6月发布的影响因子为16.6，连续5年位列Web of Science核心合集“材料科学，陶瓷”学科33种同类期刊第1名；2024年11月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目；2025年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学1区Top期刊。2023年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台SciOpen独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。
期刊主页：https://www.sciopen.com/journal/2226-4108
投稿地址：https://mc03.manuscriptcentral.com/jacer
期刊ResearchGate主页：https://www.researchgate.net/journal/Journal-of-Advanced-Ceramics-2227-8508
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