材料研究述评(英文)
卡迪夫Marc Pera-Titus团队:表面活性催化剂赋能气-液-固反应微反应器,高效可持续化工新路径 精选
2025-9-10 11:24
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AMR Account|卡迪夫Marc Pera-Titus团队:表面活性催化剂赋能气-液-固反应微反应器,高效可持续化工新路径

近日,英国卡迪夫大学Marc Pera-Titus教授团队在AMR发表述评文章“Surface-Active Catalysts for Interfacial Gas–Liquid–Solid Reactions”,系统梳理了气-液-固(G-L-S)微反应器中基于颗粒稳定泡沫的最新研究进展。团队提出:通过表面活性催化颗粒(surface-active catalytic particles)精准构筑微结构G-L-S界面,不仅可突破传质瓶颈,还实现催化剂的高效循环利用。

关键词:G-L-S微反应器,Pickering泡沫,界面催化,传质强化

01 文章内容简介

文章首先提出了一套用于构建气-液-固(G-L-S)微反应器的微结构化G-L-(S)界面分类体系,涵盖催化膜接触器、微液滴、微球、微气泡以及颗粒稳定泡沫等多种形式。在此分类框架下,我们对表面活性催化颗粒在水相和油相泡沫中的构筑策略进行了系统评述,深入探讨了颗粒在气-液界面吸附过程中的热力学与动力学基础,并分析了泡沫稳定机制。

文章进一步列举了颗粒与气-液界面之间可能发生的多种相互作用,阐明了表面活性颗粒在界面自组装过程中如何有效抑制泡沫的不稳定因素(如聚并、液体排出等)。同时,介绍了多种表面活性颗粒的合成方法,包括对亲水性颗粒的表面改性、有机-无机杂化材料的合成、共沉淀法以及自下而上的构筑策略(如催化中心的负载技术)。

文章中展示了多类具备泡沫稳定能力的颗粒类型,例如通过疏水/亲水链段修饰的二氧化硅颗粒、具有疏油/亲油功能的功能化硅颗粒、联苯桥接的有机硅材料颗粒,以及各类表面活性聚合物。

最后,文章重点展示了本课题组近年来在泡沫介导的催化氧化、加氢反应及串联反应方面取得的系列进展,所有反应均借助于精心设计的表面活性催化颗粒在水相或非水相泡沫中高效完成。本文还系统揭示了表面活性颗粒的结构、性能、泡沫稳定性与其催化效率之间的内在关联。

希望这篇述评能够为设计具有定制性能的新型表面活性颗粒提供启发,推动其在多相反应体系中实现更广泛的工业化应用。展望未来,发展基于数据驱动的计算工具将极具价值,这将使颗粒的起泡性、泡沫稳定性及局部气-液相容性等关键性能实现可预测的计算机辅助设计,避免传统试错式的研发路径。诸如颗粒的三相接触角、线张力、最优粒径和形貌等参数也有望通过建模手段实现合理优化与应用。

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图1. 表面活性粒子稳定的气-液-固微反应器示意图

02 AMR:泡沫在反应釜式催化中不是要克服的问题吗?为何反而能提升应效率?

作者团队:

这是传统认知。过去,泡沫常被认为会造成反应体系不稳定,甚至堵塞管路。但我们发现,如果通过“颗粒稳定泡沫”(Pickering foam)将催化剂控制性地定位在气液界面上,泡沫可以变身为高效的反应介质。它显著提高了气体在液体中的传质速率,有效提升反应效率,特别适合氧化、加氢等依赖气体底物的多相反应。

03 AMR什么是“表面活性催化颗粒”?

作者团队:

这类颗粒兼具两大关键特性:

  • 表面活性:它们能自发吸附到气-液界面并稳定存在;

  • 催化活性:颗粒表面还嵌入了催化活性位点,比如Pd或Au纳米粒子。

通过调控颗粒的亲疏水性、表面官能团分布、尺寸和形貌,我们实现了颗粒在泡沫中“就位反应”的精准控制。

04 AMR有哪些催化反应已在泡沫微反应器中实现?

作者团队:

我们团队及合作方开展了多种反应验证,包括:

  • 醇类的选择性氧化(以苄醇为模型)

  • 芳香醛缩醛的一锅法脱缩合-加氢反应

  • 芳烃溶剂中的需氧氧化反应

特别是用Janus双亲颗粒或表面氟化的二氧化硅颗粒构筑泡沫,能在常压下显著提高反应速率和选择性。

05 AMR:这项技术有哪些现实应用场景?

作者团队:

我们相信这将是G-L-S反应器发展的重要突破口。相比传统反应器,泡沫型微反应器:不需高压高温或剧烈搅拌;可循环利用催化剂;更接近绿色化工和过程强化的终极目标。

未来,这一技术可广泛应用于精细化学品、生物质转化、甚至电催化与酶催化领域。

作者简介

Marc Pera-Titus 教授

现任英国卡迪夫大学可持续催化化学方向主任。他于2008年在法国国家科学研究中心(CNRS)获得终身科研职位。2011至2020年间,Marc教授担任中法合资E2P2L CNRS-Solvay实验室(中国上海)副主任,致力于推动学术与工业研究的融合。Marc教授在膜材料、吸附、催化与绿色工艺设计等领域已发表论文150篇,拥有19项发明专利。他曾获得多项国际知名资助与荣誉,包括欧洲研究委员会(ERC)起步资助与成果转化资助(2018年、2023年)、法国国家科研署(ANR)项目(2017年)、英国工程与自然科学研究理事会(EPSRC)项目(2021年),并于2023年受聘为法国里尔大学国际讲席教授,2024年当选英国皇家工程院工业讲席教授。

王康 博士

获得英国卡迪夫大学物理化学博士学位。目前是卡迪夫大学的博士后研究员,合作导师是Marc Pera-Titus教授和Graham J. Hutchings教授,致力于基于颗粒稳定乳液和泡沫的催化微反应器的设计。主要研究兴趣包括分子合成、粒子设计和自组装、界面性质和催化。

Badri Vishal 博士在印度古瓦哈提理工学院(IIT Guwahati)获得博士学位。博士毕业后,他曾在英国赫尔大学(University of Hull)从事有机泡沫体系的配方研究,合作导师是Bernard P. Binks教授。目前,Badri在英国卡迪夫大学从事博士后研究。他的研究重点是用于Pickering界面催化的等离子共振功能颗粒的设计。其研究兴趣涵盖胶体、泡沫及其在多领域的应用。

扫码阅读Marc Pera-Titus教授团队的精彩Account文章:

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Surface-Active Catalysts for Interfacial Gas–Liquid–Solid Reactions

Kang Wang, Badri Vishal, and Marc Pera-Titus*

原文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/accountsmr.5c00026

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