材料研究述评(英文)
北德克萨斯大学马胜前教授‒福建师范大学叶应祥教授团队:金属有机框架的纳米空间工程用于气体吸附分离 精选
2025-7-4 13:06
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北德克萨斯大学马胜前教授‒福建师范大学叶应祥教授团队:金属有机框架的纳米空间工程用于气体吸附分离

近日,美国北德克萨斯大学马胜前教授和福建师范大学叶应祥教授团队在AMR在线发表述评文章“Nanospace Engineering of Metal-Organic Frameworks for Adsorptive Gas Separation”。文章系统综述了金属有机框架(MOFs)通过纳米空间工程在孔隙结构精准调控和表面功能化修饰方面展现出卓越的性能,为其作为新一代工业气体分离技术的理想材料平台提供了理论支撑,同时也对该领域面临的挑战和未来发展前景进行了展望。

关键词金属有机框架、吸附分离、纳米空间工程

1 文章内容简介

气体分离是化工生产中的关键环节,但传统深冷蒸馏技术能耗巨大,亟需开发高效节能的新型分离工艺。金属-有机骨架材料(MOFs)因其可精准设计的晶态孔道结构,在吸附分离领域展现出独特优势—通过对纳米空间的精确调控可实现目标分子的选择性捕获。然而,面对工业上常见的挑战性气体混合物(如C2H4/C2H6、C2H2/CO2、CH4/N2和Xe/Kr等),如何通过孔道工程策略实现对孔径尺寸、几何构型和表面化学的协同调控仍面临严峻挑战。因此,如何通过纳米空间工程策略定向调控MOFs的纳米限域空间与孔表面化学,实现面向特定分离任务的高性能气体分离,已成为该领域亟待解决的关键科学问题。

本文系统综述了我们近期在面向高性能气体分离的MOFs纳米空间工程领域取得的研究进展。首先,通过在孔表面固载银离子等开放金属位点,功能化PAF-1-SO3Ag材料在保持优异潮湿结构稳定性的同时显著提升了乙烯吸附容量。进一步研究显示,在Ni(TMBDC)(DABCO)0.5中引入低极性基团(如-CH3、-CF3)修饰孔表面,可显著提升乙烷/乙烯分离性能。为强化对客体分子的结合能力,我们创新性地构建了"纳米陷阱"结合位点,将相邻开放金属位点与致密烷基协同整合(如:Cu-ATC),成功实现了乙炔/二氧化碳、氙/氪、甲烷/氮气等多种挑战性混合气的高效分离。这些突破性进展推动了面向轻烃纯化、稀有气体分离、煤层气富集等工业应用场景的特异性高性能MOF材料的开发。我们的工作不仅促进了对MOFs结构−性能关系的基本理解,而且为下一代分离技术的发展提供了实用的见解。这些进步有望大幅降低气体分离过程中的能耗和成本,为可持续的工业分离做出贡献。最后,展望了未来的研究方向,以期为其在应对全球能源挑战和推进分离科学方面的成功应用提供指导。

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2 AMR:您选择该领域的初心是?

作者团队:

随着全球能源危机日益严峻,开发高效节能的可持续分离技术迫在眉睫。传统多孔材料(如沸石和活性炭)虽然应用广泛,但由于其结构调控的局限性,难以建立明确的构效关系和实现性能精准调控。针对这一挑战,本研究团队基于金属-有机框架(MOFs)材料的结构可设计性优势,通过精确调控孔径尺寸、几何构型和表面官能团等关键结构参数,开发出适用于挑战性工业气体混合物分离的新型分离材料体系。我们不仅建立了MOFs结构-性能构效关系模型,还创新性地提出了基于MOFs的低能耗分离新工艺,相关研究成果为降低工业分离能耗、推动绿色可持续发展提供了重要的理论基础和技术支撑。

3 AMR:您对该领域的发展有何愿景?

作者团队:

金属有机框架(MOFs)材料因其卓越的气体吸附性能,在分离领域展现出超越传统多孔材料(如沸石和活性炭)的显著优势。这一突破性进展不仅验证了MOFs作为新一代气体分离材料的潜力,更为工业气体混合物分离提供了创新解决方案。尽管MOFs材料展现出广阔的应用前景,其工业化应用仍面临若干关键性挑战。要实现技术突破,需要研究者、工程师和产业界建立跨学科协作机制,共同推进高性能MOFs材料体系的开发。这种产学研深度合作模式,将有效促进MOFs吸附剂从实验室研究向工业气体分离核心技术的转化,最终实现显著的节能环保效益。当前,全球范围内已有众多企业和初创公司在MOFs技术领域展开布局。特别是在烟气捕集、大气水收集、空气净化等应用场景中,部分项目已实现商业化规模运行,这为MOFs材料的产业化发展提供了重要示范。未来,随着技术瓶颈的逐步突破,MOFs材料有望在更广泛的工业气体分离领域实现规模化应用。

作者团队简介

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龚玲珊,福建师范大学副教授,硕士研究生导师。2019年毕业于华南理工大学获博士学位,2020-2023年在马胜前教授课题组从事博士后研究工作,于2023年加入福建师范大学。目前主要从事超小发光纳米材料的设计与合成,并将其应用于传感、生物成像、光学及生物学机制探究。迄今为止,已在J. Am. Chem. Soc.Angew. Chem. Int. Ed.Adv. Mater.ACS NanoAdv. Funct. Mater.Anal. Chem.Nano Research等国际SCI知名学术期刊上发表论文30余篇。

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Shyam Chand Pal,福建师范大学博士后。2023年获印度理工学院卡拉格普尔分校(IIT Kharagpur)博士学位,2024年8月起在福建师范大学陈邦林教授和叶应祥教授团队从事博士后研究工作。目前主要从事超微孔金属有机框架材料的设计合成及工业气体高效分离纯化研究。迄今已在J. Am. Chem. Soc.Chem. Eng. J.ACS Mater. Lett. 等国际知名期刊发表SCI论文36篇,其中以第一/共同第一作者发表13篇,论文总被引1600余次,H指数达24。

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叶应祥,福建师范大学教授,博士研究生导师。2019年获福建师范大学博士学位,2018至2023年,先后在陈邦林教授和马胜前教授课题组从事研究工作。2023年以"闽江学者"特聘教授身份加入福建师范大学。主要从事晶态多孔框架材料(如MOFs,COFs,HOFs及POPs)的设计与合成,并探究其在清洁能源气体储存、石化气体分离与纯化以及荧光传感与成像等领域的潜在应用。迄今为止,已在Nat. Chem.Acc. Chem. Res.Sci. Adv.J. Am. Chem. Soc.Angew. Chem. Int. Ed.Adv. Mater.ChemCoord. Chem. Rev. 等国际SCI知名学术期刊上发表论文70余篇,H因子37,论文被引4500余次,ESI高被引论文10篇。入选2022、2023、2024年全球前2%顶尖科学家榜单。主持国家自然科学基金(青年项目)等项目。担任《结构化学》Chin. J. Struct. Chem.青年编委。

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马胜前,北德克萨斯大学Welch Foundation终身讲席教授。2003年本科毕业于吉林大学,2008年获美国迈阿密大学博士学位,2008年至2010年在美国阿尔贡国家实验室从事博士后工作,2010-2020年任职南佛罗里达大学化学系并被评为终身教授。2020年加入北德克萨斯大学任 “Welch Foundation” 首席化学家。马胜前教授课题组多年来从事开发功能性多孔材料,包括金属有机框架(MOFs)、共价有机框架(COFs)、多孔有机聚合物(POPs)以及微孔碳材料用于能源、生物和环境相关的应用。马胜前教授迄今在NatureNature Commun.Sci. Adv.J. Am. Chem. Soc.Angew. Chem. Int. Ed.ChemAdv. Mater.ACS Cent. Sci.CCS Chem.Chem. Sci.MatterAdv. Funct. Mater.Acc. Chem. Res.Chem. Soc. Rev.Coord. Chem. Rev.等学术期刊上发表文章380余篇。马胜前教授2014-2024年连十一年被汤森路透/科睿唯安(Thomson Reuters/Clarivate)评为高被引学者;文章被引用40000余次,H因子107。曾获得美国化学会无机化学分会青年化学家奖、国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)青年化学家奖、美国科学基金会CAREER Award以及南佛罗里达大学杰出研究成就奖、杰出教授奖。

扫码阅读马胜前教授-叶应祥教授团队的精彩Account文章:

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Nanospace Engineering of Metal–Organic Frameworks for Adsorptive Gas Separation

Lingshan Gong, Shyam Chand Pal, Yingxiang Ye*, and Shengqian Ma*

原文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/accountsmr.5c00006

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