皇家墨尔本理工大学文小明研究员-贾宝华院士：晶格储能库：钙钛矿奇异光电性能的基础原因

近日，澳大利亚皇家墨尔本理工大学文小明研究员与贾宝华院士的AMR Viewpoint文章 “Lattice Energy Reservoir in Metal Halide Perovskites”在线发表，文章首次提出了一个全新晶格储能库理论，作为对传统半导体理论体系的扩展，从一个全新的角度提供对钙钛矿独特的光电性能的物理理解。

关键词：钙钛矿，半导体理论，晶格储能库，载流子动力学

文章阐述了晶格储能库的具体特征及形成的可能性，具体讨论了晶格储能库对钙钛矿从飞秒到小时的各个时间尺度的声子-载流子-移动离子动力学过程的影响，结果与目前观察到的大量奇异现象很好地匹配，表明晶格储能库是导致钙钛矿独特光电特性的基础原因。

1 文章内容简介

近十年来，钙钛矿的应用技术得到了快速发展，覆盖了光伏，发光，探测器等等领域。然而，对钙钛矿的基础物理理解远远落后于其技术发展。具体表现为众多奇特的实验现象至今并未获得深入理解，而且与传统半导体理论形成严重冲突。例如，特殊的载流子寿命（远远大于朗格万理论预测值、光诱导条件下的持续变化以及具体寿命与探测系统的动态范围有关）、缺陷容忍度及动态缺陷容忍度、独特的高效单光子上转换、持续的结构极化、光诱导透明，记忆效应等等。

钙钛矿奇异的光电特性与目前的半导体理论形成了严重的冲突，急需对目前的半导体理论进行扩展，正如量子力学对经典力学的扩展。一个针对卤素钙钛矿的深入物理理解，可望触发全新的技术发展，导致钙钛矿科学和应用技术的快速进步，并产生解决目前钙钛矿急需的稳定性难题的相关技术。

过去十年钙钛矿应用技术的快速进步，一定程度上导致对基础理论发展的忽视。一个最为基础的问题，作为一种半导体钙钛矿为什么与其它半导体如此不同？导致钙钛矿奇特光电特性的最基础的物理原因是什么？并未得到理解。

我们在文章中详细阐述了，晶格储能库是非均匀分布于软晶格钙钛矿晶格上的纳米区域，通过晶格的变形而实现声子能量的存储而导致升高的晶格势能。这部分能量可以通过对带内载流子的上转换而达到能量的反馈，从而实现热声子能量存储-反馈的微观循环过程。晶格储能库从根本上全面改变了钙钛矿的从飞秒到宏观时间尺度的声子-载流子-晶格-移动离子动力学过程，从而导致了其在各个时间尺度上的奇特的实验现象，包括显著变慢的热载流子冷却（声子瓶颈），显著变长的载流子重组和缺陷容忍性，以及多种奇异的超慢现象。

2 AMR：请和大家分享一下这个领域可能会出现的研究机会？

晶格储能库理论为卤素钙钛矿提供了一个全新的物理理解，将引起全新的技术和应用发展。晶格储能太阳能电池的全新概念为太阳能电池提供一个巨大的效率提升空间，以及彻底解决钙钛矿稳定性难题的可能性。

众所周知，基础理论对材料的理解以及对相应的技术发展具有巨大的推动作用。而落后的基础理解必然影响技术的进步。过去几十年半导体理论和半导体技术的发展，对钙钛矿的技术的进步起到了决定性的作用。例如硅、染料敏化和有机太阳电池所发展的理论-材料-技术等对钙钛矿太阳电池的快速发展起到了关键作用。目前钙钛矿急需解决的技术难题包括其稳定性。

课题组简介

课题组致力于钙钛矿的光物理研究，解决钙钛矿最为基础的光物理问题。针对钙钛矿独特的光物理现象，发展了多种针对性的光谱技术，例如时间相关的荧光光谱、时间相关的时间分辨荧光、时间相关的超快瞬态吸收，以及结合显微、变温、激发/探测条件，达到探索钙钛矿特殊光电特性的目的。

基于晶格储能库理论，我们提出了晶格储能太阳能电池的全新概念。与目前太阳能电池的太阳光子-电子空穴载流子-电极输出原理不同，晶格储能太阳能电池引入了一个附加的能量转换通道：热声子->晶格储能库+红外吸收电子转移到钙钛矿带内载流子->晶格储能库驱动的上转换。从而同时消除了传统太阳能电池中固有的能量损耗：热载流子发射热声子+低能不吸收红外光子，因此达到理论效率70%。更为重要的是，这一技术途径消除了引起移动离子产生和续能到热声子，从根本上解决钙钛矿稳定性难题。

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Lattice Energy Reservoir in Metal Halide Perovskites

Xiaoming Wen* and Baohua Jia

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/accountsmr.5c00047

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