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浙江大学郭芸帆团队：“双面神”结构实现二维半导体的对称性调控
近日，浙江大学郭芸帆团队的AMR Viewpoint文章“Symmetry Manipulation of Two-Dimensional Semiconductors by Janus Structure”在线发表。文章总结了具有面外对称性破缺的Janus过渡金属硫化物的结构、性质、合成方法，及其在非线性光学、催化、光电子学等方面的研究进展，同时展望了该领域未来的研究方向。
关键词：Janus过渡金属硫化物，对称性破缺，非线性光学，压电，催化，光电子学
“Janus过渡金属硫化物具有内禀的对称性破缺和面外电偶极矩，这一独特的晶体结构使得人们在单原子层尺度调控材料的晶体对称性成为可能。”
01 文章内容简介
晶体结构的对称性破缺是影响其电子能带结构和物理化学性质的重要影响因素。众多新奇的物性来源于材料的对称性破缺，如: 铁电极化、铁磁极化、体光伏效应、谷自旋极化等。如何在原子尺度实现对二维材料对称性的精准操纵，对于设计和开发新一代功能材料与器件至关重要。Janus过渡金属硫化物（Janus TMDCs）具有天然的面外电偶极矩、内建电场和应力调制。这不仅有助于克服传统TMDCs在非线性光学，自旋电子学，压电电子学等领域的应用具有层数依赖等局限性，而且有望合成出前所未有的新材料，研究其新性质，探索全新应用。
在本篇Viewpoint中，我们总结了Janus TMDCs的结构特征、合成方法、独特性质及其潜在应用。同时，探讨了这类材料在当前面临的挑战及未来的发展方向。
Janus TMDCs，由MXY（M = Mo 或 W, X = S 或 Se, Y = Se 或 S）表示，即基于传统TMDCs的MX2结构，通过单原子层替换制得。因为X、Y两类硫属原子在电负性，原子半径等方面的差异，这类二维半导体具有内禀的面外对称性破缺。从而，为构筑由对称性调控的面内异质结和范德华异质结提供了新的思路。与此同时，Janus TMDCs继承了传统TMDCs多晶相的属性（如：具有半导体性的2H相和半金属性的1T'相），赋予了这类材料更加丰富的晶体结构和材料性质。
二维非对称半导体材料的控制制备是其性质研究和应用开发的基础。室温原子层替代法（RT-ALS）通过远程引入高活性的氢等离子体自由基，显著降低反应能垒。同时，在单原子层尺度温和地实现了M-X键的断裂和M-Y键的生成，为制备Janus 二维半导体提供了新的路径。尽管Janus TMDCs的合成已取得一定进展，但如何开发高转化率、高均匀性、高晶体质量的合成方法仍亟需进一步研究。
Janus TMDCs独特的晶体结构赋予其众多新奇的性质。与传统TMDCs相比，Janus TMDCs在非线性光学领域展现出优异的二次谐波（SHG）和高次谐波（HHG）响应。尤其是其1T'相，在THz频段的非线性光学特性更为显著。此外，由于打破了反演对称性，Janus TMDCs表现出优异的面外压电特性，有望应用于压电传感器。而其天然的内建电场能有效促进电子-空穴对的分离，一方面可以提升TMDCs在析氢反应中的催化活性，另一方面在体光伏效应和光电探测器等领域展现出巨大潜力。
02 AMR：请问您选择该领域的初心是？
作者团队：
科技的进步离不开材料创新的推动。在原子尺度精确控制材料的元素组成和原子的空间分布对设计和开发新一代功能材料至关重要。近年来，以过渡金属硫族化合物（TMDCs）为代表的二维半导体，以其独特的量子限域效应、表面效应等受到学术界和工业界的普遍关注。由于这类材料在Z方向仅有少数层原子，有效调控其面外对称性会直接改变其物理化学性质和电子能带结构，进而显著影响其性能和应用。因此，如何在原子尺度下，设计和人为构筑非对称材料是学术界广泛关注的挑战。非对称TMDCs在这一研究背景下应运而生。由于具有内禀的对称性破缺，这类新型二维半导体不仅为人们研究材料的构效关系引入了新的自由度，而且为探究与对称性相关的基本物理现象和实际应用提供了新方案。期待通过广大研究者的共同努力，这类单原子层尺度下对材料对称性的调控策略，能进一步推动人们实现原子级材料架构和器件应用。
03 AMR：您觉得该领域有哪些可能的研究机会？
作者团队：
Janus TMDCs凭借其固有的面外对称性破缺，为二维材料在原子尺度的精准调控提供了新的自由度。目前，对于这类材料的研究方兴未艾。如何实现高质量、大面积的非对称材料的合成；如何开发更多种类的Janus二维材料（如：不同的元素组成、拓扑结构）；如何推动这类材料在非线性光学、光电子学、催化等领域的广泛应用是值得广大研究者共同努力的方向。
作者团队简介
郭芸帆，浙江大学化学系“百人计划”研究员，博士生导师。于2011年在兰州大学化学与化工学院获得理学学士学位（师从张浩力教授）；于2016年在北京大学化学与分子工程学院获得博士学位（师从刘忠范院士和彭海琳教授）。2016年至2021年于美国麻省理工学院（Massachusetts Institute of Technology）进行博士后研究（合作导师：Jing Kong教授）。2023年1月入职浙江大学化学系。迄今为止，以第一或通讯作者身份在Nat. Nanotechnol.，PNAS，Nat. Commun.，Adv. Mater.，JACS，ACS Nano 等期刊发表论文多篇，授权中国专利三项。部分研究成果被EurekAlert、Science Daily、MIT News、Phys.Org、Wiley-VCH Materials Views 等多家国内外知名媒体报道。入选国家级高层次青年人才，主持或参与国家自然科学基金面上项目，科技部国家重点研发计划，浙江省自然科学基金重点项目等多项课题。课题组主要研究方向：（1）低维电子材料及其异质结构的精准转化与合成；（2）新型半导体材料的设计及物性研究；（3）后摩尔器件材料。
郑雪秋，于2023年9月在浙江大学化学系攻读硕士学位，师从郭芸帆研究员。主要研究方向是二维非对称半导体材料及其异质结的可控制备和性质研究。
周易，于2023年9月在浙江大学化学系攻读硕士学位，师从郭芸帆研究员。主要研究方向是新型不对称二维材料的的可控制备及其在电催化中的应用研究。
扫码阅读郭芸帆研究员团队的精彩Viewpoint文章：
Symmetry Manipulation of Two-Dimensional Semiconductors by Janus Structure
Xueqiu Zheng, Yi Zhou, and Yunfan Guo*
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/accountsmr.4c00236
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