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清华大学李敬锋教授团队：超离子硒化亚铜基热电材料的稳定化研究
近日，清华大学李敬锋教授团队的AMR述评文章“Stabilization of Superionic Copper Selenide Based Thermoelectric Materials”在线发表。文章厘清了硒化亚铜体系卓越热电性能的起源以及其实际应用面临的挑战。作者针对高温下铜离子长程迁移的问题，系统总结了有效的稳定化策略，为未来的相关研究指明了方向。
关键词：硒化亚铜、热电性能、超离子导体、稳定性
We aim to provide deep insights into the origins of high ZT values and chemical instability in superionic copper selenide based on both computational and experimental evidence, and summarize several effective strategies toward enhanced stability, including defect engineering, interface engineering and chemical bond engineering.
01 文章内容简介
热电材料能够实现热能与电能的直接相互转换，为缓解当今的能源与环境危机带来了机遇。硒化亚铜超离子导体是一种经典的p型热电材料，在高温发电领域有着广阔的应用前景。在高温环境中，硒化亚铜中的铜离子具有类液态流动性，它们不仅能参与导电，还能够有效散射声子。因此，硒化亚铜体系兼具优异的电输运性能与超低的晶格热导率，与“声子玻璃-电子晶体”的概念高度吻合。据相关文献报道，现阶段硒化亚铜基热电材料的ZT优值业已突破3.0大关。
然而，硒化亚铜热电材料的实际应用却面临着巨大的挑战。铜离子的类液态流动性虽然在理论上可以给材料的热电性能带来诸多利好，但是却给材料的服役稳定性造成了不利的影响。在持续的电场或者温场的驱动下，活跃的铜离子能发生定向的长程迁移，从而诱导铜偏析的产生。这不仅会劣化材料的实际服役性能，也会加速使用寿命的衰减。因此，揭示铜离子失稳的起源并提出有效的稳定化策略对于实现硒化亚铜热电材料的规模化应用具有重要的意义。
该述评基于模拟计算与实验证据，揭示了硒化亚铜体系优异热电性能以及铜离子失稳的起源，并系统总结了铜离子稳定化的相关策略，即：缺陷工程、界面工程和化学键工程。上述策略均以提升铜离子的迁移势垒为核心思想，以空位调控、电场构筑、电阻分压、界面束缚、相分离以及离子限域为具体手段，实现了对铜离子长程迁移的有效抑制，获得了高效稳定的硒化亚铜基热电材料。最后，作者还提出了硒化亚铜体系中有待进一步探索的些许问题，为未来科学研究指明了方向。
02 AMR：您对该领域的发展有何种愿景？
作者团队：
热电材料属于国家十四五规划中的优先发展领域，发展热电技术符合国家“碳中和”、“碳达标”的政策，对于节能减排意义重大。随着科技的进步，热电材料将以集成电路芯片或光通讯器件的高效散热与深空深海探测器的研制重大需求为导向，着力于民生事业与高精尖领域的同步发展。虽然热电发电的商业化应用相当滞后，但其突出优势无疑会随着科技发展而受到越来越多的关注。
03 AMR：您认为该领域最值得关注的研究热点是什么？
作者团队：
以超离子热电材料为例，该材料最值得关注的地方在于如何实现阳离子“流动”与“稳定”的平衡。我们强调的稳定化策略并不希望彻底消除阳离子的类液态流动性，否则超离子导体原本在热电性能上的优势将荡然无存。理想的超离子热电材料在工作状态下应该维持一种“动态稳定”，即：阳离子能够在偏析极限之下进行迁移，这样才能最大程度发挥材料的本征特性。
04 AMR：您有何科研心得想与读者分享？
作者团队：
科学研究并不是“阳春白雪”，其实是“下里巴人”。我们不要将科研束之高阁，要立足于民生应用与社会发展，这样才能体会到科研与你我之间的息息相关。在科研过程中，我们要勇于创新、善于思考、勤于实践、乐于总结，这样才能陶醉其中。
作者团队简介
李敬锋，清华大学材料学院教授、日本东北大学客座教授、日本工程院外籍院士。主要研究热电与铁电压电材料及其MEMS微加工技术。在Science、Nat. Mater.、Joule、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Acc. Mater. Res.等期刊发表SCI论文560余篇，被引33000余次（H因子97），获授权国内外发明专利42项，出版“Lead-free Piezoelectric Materials”（Wiley）和《热电材料及其制备技术》(科学出版社)等专著4部。担任Journal of Materiomics主编和《硅酸盐学报》副主编，以及NPG Asia Materials、Journal of Advanced Ceramics、Materials Today Physics等多个国际期刊编委。曾获国家杰出青年基金、入选“长江学者”特聘教授，当选国际热电学会理事，美国陶瓷学会会士。
余锦程，清华大学材料学院博士后（助理研究员）。本科与硕士毕业于山东大学，博士毕业于曼彻斯特大学。入选国家级博士后专项、博士后国际交流计划（引进项目）、清华大学“水木学者”计划。主要从事热电材料与器件的开发与应用研究。特别是围绕Cu2Se热电材料，在其显微结构解析、电声输运解耦以及服役稳定性等方面开展了一系列研究工作，在材料合成和器件创制领域积累了相关经验。迄今为止，在Nat. Mater.、Joule、Nat. Commun.、Adv. Energy Mater.、Acc. Mater. Res.等国际期刊发表SCI论文近40篇。
扫码阅读李敬锋教授团队的精彩Account文章：
Stabilization of Superionic Copper Selenide Based Thermoelectric Materials
Jincheng Yu, Haihua Hu, Hua-Lu Zhuang, Hezhang Li, and Jing-Feng Li*
原文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/accountsmr.4c00229
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