中文标题：温室气体 CO₂能当 “助手”？铜铈锌催化剂让丙烷轻松变丙烯

英文原题：Copper-doped CeZn catalysts for efficient CO₂-assisted oxidative dehydrogenation of propane: Mechanistic insights and performance optimization

通讯作者：

田振玉，国科学院工程热物理所

关键词：Cu(Ce/Zn)；CO₂-ODHP；晶格氧；稳定性；CO₂活化

背景介绍

丙烯是塑料、纤维等日常产品的核心原料，但传统制备工艺能耗高、碳排放大。与此同时，工业CO₂排放加剧温室效应，如何让CO₂“变废为宝”，成为行业难题。“二氧化碳辅助丙烷氧化脱氢（CO₂‑ODHP）”给出新思路：用CO₂作为温和氧化剂，推动丙烷脱氢生成丙烯，实现“减排+产料”双赢。而这一过程的关键，是高效催化剂。研究发现，氧化铈的Ce⁴⁺/Ce³⁺可逆转变及丰富氧空位，与擅长激活丙烷C-H键的锌结合，形成的Ce-Zn体系极具研究潜力。

为提升Ce-Zn催化剂性能，研究团队引入Cu（铜），制备不同Cu含量的催化剂并开展系统测试，得到显著突破。

研究成果

1. 催化剂升级：接触更充分，反应更高效

Cu的引入使催化剂比表面积和孔体积显著增大，提升了与丙烷、CO₂的接触效率。更关键的是，Cu与Ce、Zn形成协同效应，加快晶格氧迁移速度，增强了催化剂整体氧化还原性能。

2. 反应优化：丙烯产率高，稳定性能优

结果表明，Cu掺杂CeZn催化剂的丙烷转化率和丙烯产率较未掺杂样品显著提升。CO₂在催化剂表面被有效激活，生成的活性氧可精准断裂丙烷C-H键生成丙烯，同时抑制完全氧化等副反应。

此外，Ce⁴⁺/Ce³⁺可逆转变为氧循环提供保障，Cu进一步加速该循环，使催化剂不易失活。在550℃高温下连续反应数小时，失活率仅4%-6%，稳定性优异。不同Cu含量还可调控“活性-选择性”平衡，适配不同应用需求。

3. 理论支撑：DFT计算揭秘作用机理

为阐明Cu的作用机制，研究团队开展密度泛函理论（DFT）计算，构建CuO-ZnO团簇负载于CeO₂(111)表面的模型。结果证实，CuO-ZnO团簇可显著降低CO₂活化能垒，促进其转化为CO和活性氧；CeO₂的氧空位与Ce价态循环则构建高效氧循环网络，理论与实验结果高度吻合，为催化剂优化提供明确方向。

未来展望

本研究证实了Cu掺杂CeZn催化剂在CO₂‑ODHP反应中的优势，为丙烯绿色制备提供新路径。未来可从三方面拓展：材料上，通过引入第四组分、设计单原子/核壳结构降低反应温度；工程上，结合结构化反应器强化过程，对接现有装置；应用上，拓展至乙烷、丁烷等体系，量化减碳潜力，助力“CO₂化工”版图构建。

引用本文

Cedric Karel Fonzeu Monguen, Samuel Daniel, Ling-Nan Wu, et al. Copper-doped CeZn catalysts for efficient CO₂-assisted oxidative dehydrogenation of propane: Mechanistic insights and performance optimization. Fundamental Research. 

原文链接（复制到浏览器中查看）：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2667325825006235

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