Effect of confined Mn oxides on regulating capability of activated coke for persulfate-based oxidation of a sweetener acesulfame
作者：Guoting Li, Haozhe Li, Shude Zhang, Xiao Mi, Yujie Guo, Zhixin Song, Yuhao Liu, Hongwei Pan, Baogui Wang, Yingxu Liu, Weigao Zhao, Tannaz Pak
Water Cycle, Volume 5, 2024, Pages 247-258, ISSN 2666-4453
https://doi.org/10.1016/j.watcyc.2024.07.002
1 / 文章亮点
锰氧化物被限域在活性炭的多孔结构中
XPS分析证实了Mn(II)、Mn(III)和Mn(IV)的存在
活性炭无法去除安赛蜜，但锰修饰的活性炭（Mn-ACO600）实现了19.0%的去除率
在Mn-ACO600/PDS体系中观察到了显著的协同效应
非自由基氧化物种起主导作用
2 / 研究内容简介
华北水利水电大学李国亭教授团队发表限域锰氧化物对过硫酸盐氧化安赛蜜反应体系调控论文。目前，安赛蜜已获得包括中国在内的100多个国家的许可，全球年产量约为23,000吨，然而其在传统污水处理工艺中难以被去除，且低剂量下即可对水生生物神经行为特征产生影响，因此亟需研发一种高效的安赛蜜降解技术。本研究通过浸渍和煅烧过程，合成了一种将锰氧化物限域在活性炭（ACO）多孔结构内的复合材料——锰修饰活性炭（Mn-ACO600），利用该材料与过硫酸盐的吸附-原位氧化协同作用，实现了安赛蜜的高效降解。
Mn-ACO600材料形貌如图1所示。ACO和Mn-ACO600具有几乎相同的表面形态，但Mn-ACO600具有更多的纳米级孔隙，这为污染物的吸附和催化氧化提供了更多的活性位点。EDS分析表明，Mn元素被限制在ACO多孔结构内。
ACO和Mn-ACO600的XPS全谱以及C1s、O1s的XPS谱如图2所示。两个样品上都存在Ca和Si元素，而痕量Mn元素仅在Mn-ACO600上检出。图2b和c表明中两个样品的碳包括石墨碳（284.4 eV）、醇或醚基（286.2 eV）、羰基（287.1 eV）和羧基或酯基（289.2 eV）。图2d和e表明两个样品的氧元素包括晶格氧（OL）、表面吸附氧、羟基和氧空位（OOH）以及吸附水中的表面氧（OW）。图2f表明Mn-ACO600中Mn（II）、Mn（III） 和 Mn（IV） 的比率分别为13.2%、16.1%和70.7%。
Mn 物质的引入实际上改变了 ACO 的表面特性，因此影响了吸附和过硫酸盐氧化过程（图3）所示。单独的ACO吸附仅去除1.15%的安赛蜜，表明碳质材料在吸附去除非芳香族弱极性污染物方面存在局限性。通过将Mn限制在活性炭结构内，可实现19.0%的去除。当过硫酸盐与Mn-ACO600 协同时，表观反应速率常数K为Mn-ACO600和过硫酸盐单独存在时K值之和的2.28倍，表明吸附和氧化两个过程之间存在显著的协同效应。
电子顺磁共振（EPR）测试表明，Mn-ACO600/过硫酸盐体系中的包含多种由自由基（如 SO4·-和 OH·）、单线态氧和其他氧化物质参与的自由基和非自由基途径。使用两种典型的自旋捕捉剂（DMPO 和 TEMP）鉴定 Mn-ACO600/过硫酸盐体系中存在的主要氧化物质，结果表明单线态氧是安赛蜜降解过程中的主要氧化剂，这与先前研究发现的内圈络合物 （Mn-过硫酸盐）和单线态氧的生产相吻合。本研究组先前对于活性炭/过硫酸盐氧化体系的研究表明，降解作用主要归因于超氧自由基、单线态氧和活性空穴。
3 / 重要结论
被限域在活性炭中的锰氧化物样品（Mn-ACO600）微孔的比例从活性炭的54.2%跃升至71.8%。样品制备过程中的浸渍和煅烧过程还在Mn-ACO上引入了更多的缺陷。Mn-ACO600与过硫酸盐联用时，前者的吸附作用与后者的氧化作用之间协同效应显著。EPR的分析结果表明，反应体系中非自由基氧化物种起主导作用。
4 / 原文信息
关于Water Cycle
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