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文章导读
在催化领域,提高催化剂活性是永恒的追求。然而,催化剂活性的提升并不总能带来化学转化率的同步增长,如果反应物无法及时、高效地传输到催化表面,整体转化率仍会受到严重限制,特别是在催化剂表面附近,传质过程可能变得会十分受限。传统的增强传质方法包括提高流速以减少边界层厚度,或利用由催化反应产生的密度差(如热或浓度梯度)引发的浮力驱动流实现。然而,这些方法往往需要额外的能量输入或复杂的系统设计。近年来,扩散-渗透流作为一种潜在的被动传质增强机制受到关注。在催化反应中,非均匀的催化剂表面可以自发产生沿该表面的浓度梯度,从而产生扩散-渗透流,增强传质和反应效率。
荷兰特文特大学Rob G. H. Lammertink教授团队通过数值模拟研究了催化表面图案化设计如何利用扩散-渗透流提升化学反应转化率。研究探讨了不同反应动力学、表面-溶质相互作用以及催化剂覆盖模式对流动和反应效率的影响,并提出了普适的标度律(scaling laws),为优化催化表面设计提供了理论指导。
上述成果发表在Industrial Chemistry & Materials,题为:Enhancing conversion using diffusio-osmosis from patterned catalytic surfaces。欢迎扫描下方二维码或者点击下方链接免费阅读、下载!
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https://doi.org/10.1039/D3IM00130J
本文亮点
★ 创新性地提出通过催化剂表面图案化设计诱导扩散-渗透流来增强催化反应速率的新策略;
★ 数值模型和理论模型相结合,揭示了扩散-渗透流的结构、演化机制及其对催化反应速率的耦合增强效应;
★ 建立了简洁的通用模型,可作为催化剂性能评估和优化设计工具。
总结与展望
本研究创新性地提出通过催化剂表面图案化设计诱导扩散-渗透流来增强反应速率的新策略。通过构建活性/非活性区域交替分布的催化表面,利用产生的浓度梯度驱动稳定的扩散-渗透流。这一方法具有普适性,可适用于多种催化体系。基于一级反应动力学模型,本文深入研究了扩散-渗透流的结构、演化机制及其与催化体系的关联特性。表明反应性差异触发的表面流会通过自增强机制持续发展,其驱动力来源于流动诱导的浓度梯度,该梯度由反应速率和迁移率共同决定。本文还建立了包含反应速率常数、迁移率、扩散系数和特征尺度的综合参数模型,可准确预测反应速率提升效果。基于此模型,提出了针对特定化学体系的催化剂图案尺寸设计准则,为已知反应动力学和表面相互作用参数的催化系统提供了有效的性能评估和优化设计工具。
编辑/排版:ICM编辑部
文章信息
A. Visan, J. A. Wood and R. G. H. Lammertink, Enhancing conversion using diffusio-osmosis from patterned catalytic surfaces, Ind. Chem. Mater., 2024, 2, 451-457.
作者简介
通讯作者
Rob G. H. Lammertink,教授,现任荷兰特文特大学软物质、流体与界面研究组负责人。他于2000年获得特文特大学化学工程博士学位,随后赴美国加州理工学院从事博士后研究。2004年,他加入特文特大学膜技术研究组担任助理教授,专注于膜技术中的微结构界面研究,并将研究领域拓展至微反应器技术和微流体,于2007年获得荷兰NWO Vidi项目资助。2010年起,他领导软物质、流体与界面研究组,重点研究界面传质传热特性,其创新性工作先后获得2012年欧洲研究理事会(ERC)资助和2016年荷兰NWO Vici项目(160万欧元)资助,在Adv. Mater.、Appl. catal. B、ACS Appl. Mater. Inter.等期刊发表论文190余篇,总被引8000余次。
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