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科研阶段总结(四)吸附功能膜

已有 496 次阅读 2024-1-28 17:22 |个人分类:课题组进展|系统分类:科研笔记

 吸附功能膜是将吸附功能基团或吸附剂固定或负载在多孔膜上制得,在去除水中微量痕量污染物方面具有好的应用前景。北京师范大学化学学院贾志谦课题组采用表面接枝、表面聚合、原位生长等方法制备了系列吸附功能膜,同时创新吸附膜结构,用于微量无机污染物、有机污染物等的吸附。

采用分散聚合/种子溶胀交联法制备PS-PDVB微球,并制备了PES-SPES/PS-PDVB/PTFE吸附功能膜,吸附剂含量可高达40wt %,对4-硝基甲苯的等温吸附符合Freundlich模型随着PS-PDVB微球含量增加,吸附容量、分配系数、表观吸附速率常数、动态吸附容量显著增加,去除率及吸附容量明显高于混合基质膜,重复使用性能好(J. Hazard. Mater. 2016, 317: 295–302)。采用溶剂热法制备了纳米NH2-MIL-53,进一步制备了PES-SPES/NH2-MIL-53/PTFE吸附功能膜。研究发现NH2-MIL-53对硝基苯酚(PNP)有着高的吸附能力(297.85 mg g-1),符合Langmuir吸附,NH2-MIL-53PNP的吸附能力是苯酚的128倍,而对间苯二酚和对苯二酚的吸附可以忽略不计。Sandwich膜比空白膜和混合基质膜具有更高的吸附性能和较低的压降。在膜吸附PNP后用甲醇脱附,脱附率可达100%,具有优异的重复利用性(Chem. Eng. J. 2017307283–290)。

分别以H2BDCH2BPDCEDTMPA为配体,采用水热等方法合成Zr(IV)基配位多孔材料UiO-66UiO-67EDTMPA-Zr,制备了PES-SPES/Zr-CPM/PTFE吸附功能膜。Cu(II)在膜上的等温吸附符合Langmuir模型,呈拟二级吸附动力学,随着EDTMPA-Zr含量增加,吸附速率常数、动态吸附容量显著增加,动态吸附性能明显优于混合基质膜。由穿透曲线可以得到去除率随过滤体积的变化关系,从而确定适宜的过滤体积。在动态过滤吸附/脱附中,重复使用5次,吸附容量未见明显降低(Microporous and Mesoporous Materials. 2019285215-222Mater. Lett. 2018,228:239-241)。

采用SOCl2活化法在GO表面修饰系列吡啶衍生物(2-AmPy3- AmPy4-AmPy3-Am-4-MePyCTPy),采用密度泛函理论(DFT)对吡啶-Cu配合物的几何结构和能量进行计算,对结合能和前线分子轨道进行分析。吡啶化GO的吸附容量与配位氮原子的数量、吡啶取代基位置、侧基等有关,GO-CTPy的吸附容量达到119.6 mg g-1J. Ind. Eng. Chem. 2017, 53:325-332采用UV光预活化/加热引发两步法PVDF分子接枝4-VP,制备了PVDF-4VP/GO-CTPy/PTFE吸附功能膜,用于水中Cu(II)的吸附。随着GO-CTPy含量增加,膜的吸附速率常数、动态吸附容量显著增加,性能明显优于相应的混合基质膜在动态过滤吸附/脱附过程中重复使用性能好,在去除水中微量重金属离子方面具有较好的应用前景(J. Hazard. Mater. 201937717-23)。

采用原位聚合/原位生长法在PAN膜表面制备PDA层,再原位生长PB,获得PB/PDA/PAN吸附膜,用于吸附铷铯。研究了PDA层、吸附剂层、多孔膜、吸附条件等对吸附热力学、动力学、动态吸附、膜稳定性等的影响规律和机理。发现PDACs+有良好选择性,Rb+Cs+吸附容量达到0.07 mmol g-10.079 mmol g-1Cs+/Li+Cs+/Na+Cs+/K+选择性为7.92.632.26,吸附机理为PDA邻酚羟基的质子与Cs+发生了交换。利用双反应物和单一反应物在PAN表面原位生长PBPBCs+吸附容量为0.702 mmol g-1Cs+/Li+Cs+/Na+Cs+/K+ 和 Cs+/Ca2+选择性达47.521.1115.838.64。制备了PB/PDA/PAN膜,PB/PDACs+吸附容量为0.514 mmol g-1Cs+/Li+Cs+/Na+Cs+/K+选择性为40.833.521.8PB中存在 [Fe(CN)6]4-空位缺陷,形成亲水空腔,Cs+与空腔配位水分子质子交换而吸附。超声条件下PB/PDA/PANPB损失量比PB/PAN膜降低70%,具有优异稳定性Chem. Eng. J.2017, 325, 513-520Desalination and Water Treatment. 2019163125-13

采用UV光预活化/热引发聚合法在PVDF分子上接枝咖啡酸,制成PVDF-g-CA膜,发现其对Cs+具有良好吸附性能(0.23 mmol/g),Cs+/Li+Cs+/Na+Cs+/K+选择性为8.463.683.23。通过过滤/非溶剂蒸气诱导相分离法制备PVDF-g-CA/PB/PTFE Sandwich结构吸附膜,研究了制膜条件(空气湿度、PB含量和PVDF-g-CA浓度)对膜形态、滤速和吸附容量的影响,以及静态吸附热力学、动力学、动态吸附、洗脱、膜重复使用等。该膜对Cs+具有良好吸附性能(1.12 mmol m-2),Cs+/Li+Cs+/Na+Cs+/K+选择性达44.3127.3315.38NH4Cl/HCl溶液具有优异洗脱效果,膜重复使用4次性能未见降低Reactive and Functional Polymers 2018132120-126Desalination and Water Treatment. 2020)。



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