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CRC丨【太原理工大学李文林+石油化工科学研究院陈俊文】多相催化剂最新研究成果发表

已有 193 次阅读 2022-6-13 12:09 |系统分类:博客资讯


​2022年5月14日,CRC在线发表来自太原理工大学李文林副教授石油化工科学研究院陈俊文高级工程师联合小组合作的“Promotional effect of Mn doping on Ru/layered MCM-49 catalysts for the conversion of Levulinic acid to γ-Valerolactone”。

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研 究 背 景

乙酰丙酸(LA)作为生物质平台化合物之一,来源广泛,可由木质纤维素酸解得到。以LA为原料可以合成多种重要的化学品,其中γ-戊内酯(GVL)是其最重要的衍生物之一,可用于食品添加剂、绿色溶剂以及生物燃料和精细化学品的生产。均相和非均相体系催化剂均可以催化LA加氢制备γ-戊内酯反应。均相催化剂由于配体价格昂贵、催化剂难以分离、再生困难等诸多缺点限制了其应用,而多相催化剂可以有效解决这些问题。在LA加氢反应中,多相催化加氢活性是一个重要的参数,有待更深入研究。在这项工作中,作者采用MCM-49分子筛作为载体来制备高效的双金属分子筛催化剂,并对负载型Ru-Mn/MCM-49催化剂的催化活性位点性质和反应机理中重要步骤进行了较为深入研究。层状MCM-49分子筛的活性中心主要位于分子筛外表面的12元环“杯”处。因此,LA分子容易与MCM-49分子筛外表面的酸性位点进行接触,减轻了对反应物分子的扩散限制。系统研究了Mn物种加入对催化剂载体性质、Mn的存在状态及对Ru活化反应物分子能力的影响。


研 究 结 果 及 意 义

通过元素分析和CO吸附表征,发现随着Mn含量增加,Ru粒径逐步减小,表明通过Mn掺杂可获得更高的Ru分散度。EDS 映射图像进一步揭示了Mn改性的催化剂样品中高度分散的钌纳米颗粒。反应结果表明,Mn改性后的催化剂相比未改性催化剂,LA转化率由64%增加到98%。催化本征活性TOF可达1529 h-1. 通过Py-FTIR, H2-TPR, XPS, in-situ XAFS和CO-DRIFTS等表征可知,Mn的引入提高了催化剂的H2解离能力,降低了催化剂的B酸酸量,有利于GVL的形成与稳定。Mn引入还增加了催化剂Lewis酸量,活化LA分子中C=O的能力增强,LA和H2的稳定吸附和活化可以有效地在金属Ru位点上进行,从而促进加氢反应,使催化剂在保持高的GVL选择性的同时加氢活性显著提高。本工作明确了Mn引入能够提高Ru/MCM-49催化LA加氢制GVL反应活性的改性机理,对深入理解LA加氢制备GVL反应具有指导意义,为相关模型分子加氢反应的研究提供了新思路。

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文章介绍

标题:

Promotional effect of Mn doping on Ru/layered MCM-49 catalysts for the conversion of Levulinic acid to γ-Valerolactone


研究团队:

Wenlin Li, Feng Li, Xin Ning, Kaixi Deng, Junwen Chen, Jiajun Zheng, Ruifeng Li


文章路径:

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作者介绍

李文林

副教授,工学博士,期刊石油学报(石油加工)青年编委


研究领域:

分子筛催化剂及反应工艺




陈俊文

高级工程师,工学博士


研究领域:

分子筛催化材料的合成、表征及催化性能研究






Carbon Resources Conversion (CRC 点击进入期刊主页) 是一本专注于碳资源转换的国际学术期刊。

沈阳化工大学校长许光文教授希腊雅典农业大学食品科学与人类营养学系Seraphim Papanikolaou教授担任主编。


期刊自2018年创刊以来,致力于推广碳资源基础研究和工业发展方向的优质学术文章,主要发表包括化石资源、生物质、有机废弃物、碳基平台化合物等各种碳资源清洁、高效、增值、低碳利用相关的基础研究和工业开发成果。期刊编委成员包括来自中国、美国、英国、法国、日本、韩国等多个国家的知名学者。

目前,

  • 期刊入选2021年中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊项目

  • 2021CiteScore高达9.7,位列Q1区的前10%

同时被EI Compendex、DOAJ、INSPEC、Scopus、等重要数据库收录。





主编:许光文 教授,博士生导师
  • 沈阳化工大学学科开创人之一

  • 资源与化工教育部重点实验室主任、校



主编:Seraphim Papanikolaou 教授

  • 微生物技术领域专家

  • 希腊雅典农业大学食品科学与人类营养学系







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