随着可穿戴电子产品的快速发展，设计组装高效高稳定的便携式柔性储能器件已成为新能源领域的研究热点。柔性超级电容器（SCs）因具有快速充电和高功率密度特性，已成为柔性电子领域重要储能单元。在典型三明治结构器件中，类液态离子传输特性和较好机械拉伸性的水凝胶被广泛用作SCs电解质。然而，传统水凝胶电解质（HE）体系含水量高，高温环境会加速水分蒸发，影响器件性能甚至引发器件故障。因此，探索一种具备抗干燥性的柔性SCs电极和凝胶电解质系统，实现在机械变形和高温条件下储能器件的长期稳定性至关重要。

聊城大学王文军教授团队联合南京工业大学董晓臣教授团队，基于PPy/CNTs薄膜电极和LiCl/EG为混合溶剂的PAMPS/PAM双网络HE组装制备了全固态超级电容器（PCSCs），其在具备基本机械性能基础上，在宽工作温度（30-80 °C）下仍然表现出良好的电化学性能和循环稳定性。该成果以“Stretchable Supercapacitor Based on Hierarchical PPy/CNTs Electrode and Hybrid Hydrogel Electrolyte with Wide Operating Temperature”为题发表在Carbon Energy上。

1.开发了电化学沉积法生长超薄及强柔性PPy/CNTs薄膜电极、一锅法合成高电导率和抗干燥PAMPS/PAM双网络HE的合成策略；

2.探究了混合溶剂对提升水凝胶体系抗干燥性能的影响；

3.基于超薄薄膜电极和HE组装得到宽工作温度范围的高效柔性超级电容器。

1. 采用一步自由基聚合法制备了PAMPS/PAM双网络HE，电化学沉积法生长了超薄PPy/CNTs薄膜电极，组装得到一体化抗干燥PCSCs。

图1 PCSC的制备过程示意图。

2. 高温前后拉伸测试证明HE体系在高温干燥后仍能保持良好机械拉伸性，PPy/CNTs薄膜电极弯曲测试证明其具有柔韧性；SEM测试表明CNTs活性材料均匀分布在PPy薄膜表面。

图2. （A-C）HE体系机械性能及粘附性测试，（D-E）PPy/CNTs的照片及弯曲测试图，（F-G）PPy和PPy/CNTs薄膜的SEM和EDX图。

3. PCSCs和不含CNTs活性材料对照组PSCs的电化学性能测试表明：PCSCs在电流密度为0.5和3.0 mA cm^-2时，比电容分别达到202.2和112.3 mF cm^-2，经过1000次循环后仍能保持92%容量。

图3. PCSCs和PSCs电化学性能测试。（A）PCSCs电荷存储机理,（B-C）PSCs CV图和GCD图，（D-E）PCSCs CV图和GCD图，（F）PCSCs和PSCs倍率性能对比图。

图4. PCSCs和PSCs电化学性能对比测试。（A）CV图，（B）GCD图，（C）Nyquist图，（D）Ragone曲线，（E-F）循环稳定性测试图。

4. HE在高温下具有良好的保水能力，使PCSCs器件在高温环境中仍可正常运行。当工作温度升至80 oC时，PCSCs容量提升至175%，且在稳定性测试中容量保持率仍高达87.5%，表现出优异的抗高温特性。

图5. PCSCs的抗高温性能测试。

采用电化学沉积法和一步自由基聚合法分别制备PPy/CNTs薄膜电极和LiCl/EG混合溶剂的PAMPS/PAM双网络HE，组装得到一体化柔性PCSCs，其在保持优异电学性能同时兼具较强的抗机械变形能力；同时，鉴于HE良好的保水能力，PCSCs可以在较宽的工作温度窗口（30-80 ℃）内工作，避免了对高温对设备的热损伤，有效拓宽了柔性储能器件的应用范围。