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[转载]山东大学杨剑课题组Carbon Energy:调控电解质盐增强过渡金属硫/硒化物储钾性能

已有 312 次阅读 2022-2-28 20:34 |系统分类:论文交流|文章来源:转载

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研究背景:

钾离子电池(PIBs)作为下一代新型电池之一,有望解决锂离子电池(LIBs)中锂资源有限的问题。二硫化钼(MoS2)作为一种典型的二维半导体材料,由于其独特的层状结构和较大的层间距,被广泛应用碱金属电池负极材料。但是,MoS2导电性能较差,且在钾离子脱嵌过程中会产生较大的体积膨胀,从而影响其性能的发挥。因此,有必要设法进行改进。电解液调控是提高材料电化学性能的一个重要方法,因为它极大地影响了阳离子的溶剂化结构、氧化还原分解电位以及形成固态电解质界面膜(SEI)的成分等。最近,许多研究报告证实,含 KFSI 的电解质可以通过构筑薄而坚韧的SEI膜来提高电化学性能。


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应解决的问题:

然而,许多与 SEI 薄膜相关的重要特性,例如界面电阻、杨氏模量等,都存在缺乏相应的表征。因此,电解质盐通过 SEI 来影响电化学性能的结论是不完整的。此外,电极中存在许多不同的失效机制,例如体积变化大引起的颗粒粉碎和/或脱离、循环时活性材料的溶解和/或分解、SEI重复生长引起的电化学失活等。目前尚不清楚哪一种适用于过渡金属硫属元素化物 (TMC)。这些答案对于电解质和电极材料的合理设计很重要。


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文章重点:

近日,山东大学杨剑教授课题组超薄纳米片组装的管状 MoS2/C为过渡金属硫化物 (TMS) 的模型,以通过 KFSI 与 KPF6对比说明电解质盐化学。主要的结论包括 1)与 KPF6 相比,使用 KFSI 作为电解质盐的电化学性能大大提高。MoS2在 1 A g-1 下循环 15000 次后,比容量为~275 mAh g-1 。即使在 40 A g- 1 的电流密度下,比容量也有~172 mAh g-1。这些结果是目前所报道负极材料的最佳性能之一。 2)更重要的是,它提供了一种提高 TMS 电化学性能的有效方法,在NiS、V3S4 和 Co9S8 的实验结果证明了这一点。 3) 内在原因可以归因于KFSI 和 KPF6 在SEI上的差异,正如 XPS、AFM、HRTEM、EIS 和 DFT 计算所揭示的。FSI-的溶剂化结构减少了电解质的分解,从而提高了机械性能和界面稳定性。但是其中的S-F键并不稳定,促进了KF的形成。在这种情况下, SEI 破裂和硫物种的损失都得到了很好的抑制。相比而言, KPF6 所产生的SEI膜并不均匀,而且力学性质较差,容易导致硫元素的溶出和SEI反复生长。后者是导致电化学性能下降的主要原因。

文章以题为"Understanding electrolyte salt chemistry for advancedpotassium storage performances of transition‐metalsulfides"发表在Carbon Energy上。


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图1. KPF6/EC+DEC电解液导致MoS2/C电极电化学性能急剧衰减的机理。


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图2. 循环后MoS2/C电极的力学性能


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图3. MoS2/C电极的SEI膜成分分析。


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图4. 不同电解质中形成的溶剂化结构的溶剂化能, LUMO和HOMO轨道的能级和电子分布以及键解离能计算。


相关论文信息

论文原文在线发表于Carbon Energy,点击“阅读原文”查看论文

论文标题:

Understanding electrolyte salt chemistry for advancedpotassium storage performances of transition‐metalsulfides

论文网址:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cey2.163

DOI:10.1002/cey2.163


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