【研究背景】

随着全球能源需求和环境问题的日益加剧，发展绿色可持续能源已迫在眉睫。近年来，氢能作为一种理想的清洁能源而备受关注。利用可再生能源（例如太阳能和风能）开发大规模和高效的制氢技术是实现氢能高效利用的关键，其中环境友好的电催化水分解法制氢被认为是最有潜力的技术之一。水电解制氢包含两个半反应，分别是阳极析氧反应（OER）和阴极析氢反应（HER）。目前，铂族贵金属及其氧化物是最有效的催化剂，但其昂贵的成本和低储量严重制约其大规模的应用。因此，开发可应用于碱性介质中低成本、高催化活性和稳定的非贵金属催化剂成为该领域的研究热点。

【成果简介】

在这篇综述中，新南威尔士大学赵川教授课题组系统的总结了不同非贵金属催化剂的最新进展和提高非贵金属催化剂性能和稳定性的调控策略，并结合原位表征技术揭示了催化剂在电化学反应过程中的变化，最后对于非贵金属催化剂未来发展方向进行了展望。

【内容概述】

本论文首先介绍了水电解制氢的工作原理，并讨论了不同非贵金属催化剂在电化学反应中的最新进展，主要包括氧化物，氢氧化物，磷化物，氮化物，硫化物，金属有机框架材料和单原子催化剂等材料，并展示了其在水电解反应中的催化性能和各类催化剂的优劣势，其中将非贵金属催化剂和导电基底有效结合可提供大量的催化剂活性位点和显著提高导电性，从而成为目前的研究热点和趋势。

随后，在列举和分析经典工作的基础上，作者从催化剂组分调控（单阴、阳离子掺杂和阴阳离子共掺杂），缺陷调控(构建单阴、阳离子缺陷和其他缺陷)，结构设计和优化（构建异质和多孔结构）等三个方面阐述了提高非贵金属催化剂活性和稳定性的策略及其制备方法。通过金属、非金属元素的素掺杂可以有效调控催化剂界面电子结构，使催化剂具有最优的中间产物吸附吉布斯自由能，从而显著提升催化活性。缺陷调控能够将催化剂电子结构调节至更有利的物理和电化学性能，合理设计催化剂的结构可以为水解反应提供足够的活性位点，从而使得催化剂具有最优活性及稳定性。

此外，结合三大原位表征技术手段，包括原位同步辐射，拉曼光谱和电子显微镜，深入讨论了这些原位表征技术手段对于催化剂在电化学反应过程中的真实催化状态，反应机理和结构变化理解的进展。最后，从催化剂材料的设计和研发、机理研究以及工业化生产和应用等方面对非贵金属催化剂发展面临的问题和机遇进行了展望。