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[转载]RESEARCH:表面缺陷的SrTiO₃增强光催化分解水性能的研究

已有 1443 次阅读 2021-6-30 16:07 |系统分类:论文交流|文章来源:转载

Enhanced photocatalytic water splitting with surface defective SrTiO nanocrystals

Junying LIU1, Zhidong WEI2, Wenfeng SHANGGUAN2

作者单位:

1. Institute of Physical Chemistry, University of Hamburg, Grindelallee 117, 20146 Hamburg, Germany

2. Research Center for Combustion and Environment Technology, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China

原文链接:

http://journal.hep.com.cn/fie/EN/10.1007/s11708-021-0735-2

https://link.springer.com/article/10.1007/s11708-021-0735-2


光催化作为解决不可再生能源短缺问题的一条节能途径,受到了广泛的关注。到目前为止,已有多种半导体材料被用于光催化制氢,如TiO、SrTiO、CdS、g-CN等。其中,钙钛矿结构的半导体SrTiO由于其合适的能带结构、优异的物理和化学性能,被认为是一种很有前途的分解水光催化剂,但由于其光生载流子的快速复合,SrTiO的光催化效率受到了很大限制。因此,加强光催化剂的光生电荷分离以提高光催化活性具有重要意义。为此,人们提出了多种促进电荷分离的策略,如构造异质结、负载助催化剂和控制晶面等。

        近来,一些研究发现,通过在近表面区域引入氧空位来调节光催化剂的表面结构,从而获得高活性的光催化剂。例如,Chen等通过高温氢化法制备了具有无序表面的TiO,发现无序表面诱导了中间电子态,使TiO的价带边缘上移,从而阻止了电荷的快速复合。Wang等报道通过氢处理制备了非化学计量比的WO3-x,发现由于引入了氧空位,WO对水氧化的催化活性和光稳定性同时得到了增强。以上研究表明,引入氧空位来调节表面原子排列和电子结构,可以增强光催化剂与电解质界面的电荷转移能力,从而提高光催化性能。此外,高浓度的Ti3+位点有利于水分子的吸附,带有Ti3+的氧空位有利于水的解离,但很少有研究关注氧空位对光催化剂完全分解水的影响。因此,研究氧空位对光催化完全分解水的影响具有重要意义。

        近日,德国汉堡大学刘军营博士、上海交通大学韦之栋博士和上官文峰教授合作,采用两步法:第一步采用熔盐法合成了SrTiO纳米晶,然后采用在硼氢化钠存在下,经过热处理合成的SrTiO纳米晶,从而获得了表面结构重建的SrTiO纳米晶,如图1所示。经过表面重构后,由于引入了氧空位,SrTiO纳米晶表面形成了厚度约为1.6 nm的无序层,使得所有钛酸锶样品的光催化性能得到了提高,这是因为其光吸收、电荷转移性和还原能力得到了增强。此外,氧空位的引入会影响整体水分裂的氢气和氧气的比例。


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图1. 表面结构重建的SrTiO3纳米晶的形貌、结构表征以及光催化分解水性能


ABSTRACT

Surface reconstructed SrTiO3 nanocrystals were synthesized by a thermal treatment process in presence of NaBH4 and SrTiO3 nanocrystals. The surface reconstruction of SrTiO3 nanocrystals is attributed to the introduction of surface oxygen vacancies or Ti sites (such as Ti3+ and Ti2+) during the hydrogenation treatment process. The light absorption and the charge transfer ability of SrTiO3 nanocrystals are simultaneously enhanced due to surface oxygen vacancies or Ti sites (such as Ti3+ and Ti2+), which are beneficial to the photocatalytic water splitting. Meanwhile, these defects also change the redox potential of the photocatalysts, since a synergistic effect between the three, the ratio of hydrogen to oxygen production was also regulated.


Keywords SrTiO3; surface reconstruction; oxygen vacancies; photocatalytic water splitting


作者简介

刘军营 德国汉堡大学物理化学研究所博士后。主要从事纳米材料制备、光催化及光电催化分解水制氢等的研究。

韦之栋 上海交通大学燃烧与环境技术研究中心博士后。研究的兴趣主要集中在光催化分解水制氢、完全分解水以及废水降解。

上官文峰 上海交通大学机械与动力工程学院特聘教授,日本九州大学客座教授。主要从事环境催化与材料、光催化、太阳能制氢、燃烧排放及柴油机尾气催化净化、纳米材料制备及其功能开发等领域的研究。




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