锂硫（Li-S）电池因硫的低成本、超高的理论容量（1675 mAh×g^-1）及高能量密度（2600 Wh×Kg^-1）等优异特性被视为继锂离子电池之后最具应用前景的电化学储能体系之一。遗憾的是，放电过程中正极Li₂S₈会逐步形成易溶于电解液的中间态多硫化锂(Li₂S_x，x=3~8，LiPSs)，且因商用聚丙烯隔膜的孔径（100~250 nm）太大，导致多硫化锂LiPSs在充放电过程中必然发生“穿梭效应”，进而影响正极单质硫的利用率及Li-S电池的长循环容量稳定性及大电流倍率性能。

  图1 MoO₂/CNTs隔膜修饰层对多硫化锂的作用机制

华东理工大学孔振凯博士在詹亮教授的指导下，采用化学气相沉积(CVD)合成厚度为1 nm左右的二维MoO₂纳米片，并将其与碳纳米管CNTs复合作为Li-S电池隔膜修饰层以解决单质硫的利用率、提升Li-S电池的长循环容量稳定性和大电流倍率性能（图1）。实验结果表明，MoO₂纳米片为二维纳米结构且具有丰富的能对LiPSs发挥催化氧化-还原功能的活性位点，因而构筑的MoO₂纳米片对LiPSs具有物理阻挡-化学吸附-催化转化功能（图2）；CNTs独特的一维纳米结构及其优异的导电性使得隔膜修饰图层能够形成完整的导电网络结构，进而加速三相界面MoO₂-Li₂S-LiPSs之间的电子转移，减少极化现象，为LiPSs的持续反应提供稳定、快速的电荷传递通道。

图2 二维MoO₂纳米片的物理结构

图3的电化学性能显示，（1）当以CNTs单独用作隔膜涂层时，虽然初始容量高但容量衰减速度快；(2）当在CNTs中复合50%的二维MoO₂纳米片时，因MoO₂的导电性远低于CNTs，反而造成50MoO₂/CNT隔膜涂层的电化学性能不及单一的CNTs；（3）当在CNTs中复合30%的二维MoO₂纳米片时，30MoO₂/CNT隔膜涂层材料展现出良好的导电性和对LiPSs快速的催化转化效果，其中在1C电流密度下循环800次后其放电容量仍达398 mAh/g，容量衰减率仅为每次0.053%。

图3 不同隔膜涂层材料在1C电流密度下正极的长循环性能

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New Carbon Materials文章信息

KONG Zhen-kai, CHEN Yang, HUA Jing-zhao, ZHANG Yong-zheng, ZHAN Liang, WANG Yan-li. Ultra-thin 2D MoO₂ nanosheets coupled with CNTs as efficient separator coating materials to promote the catalytic conversion of lithium polysulfides in advanced lithium-sulfur batteries[J]. NEW CARBON MATERIALS, 2021, 36(4): 810-820.

孔振凯, 陈阳, 华景朝, 张永正, 詹亮, 王艳莉. 二维二氧化钼/碳纳米管隔膜修饰层促进多硫化锂的催化转化[J]. 新型炭材料, 2021, 36(4): 810-820.

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