研究背景

水凝胶表皮电极在电生理信号传输过程中发挥着至关重要的作用。在构建旨在采集和处理生理信号的系统时，水凝胶作为电极材料，展现了卓越的生物相容性，并显著降低了与人体皮肤接触时可能引发的过敏或排斥反应。这些由导电水凝胶构成的表皮电极，其特性与天然皮肤相似，包括柔软性、保湿性和可塑性。因此，它们在柔性表皮电子学领域引起了显著的兴趣，其应用领域从人造皮肤到生理监测不等。

水凝胶电极能够精准捕捉人体运动和生理信号，如心电图(ECG)、肌电图(EMG)和脑电图(EEG)。它们在诊断心血管疾病、神经治疗、健康监测以及人机交互等多个领域中得到广泛应用。尽管传统的湿电极(例如Ag/AgCl凝胶电极)在一定程度上能降低界面阻抗，但其长期使用常伴随信号衰减和并发症，包括局部皮肤敏感化、刺激反应和皮疹等问题。此外，水凝胶电极还需具备出色的粘附性，能够牢固附着在皮肤上，即使在剧烈运动或长时间佩戴的情况下，也能保持稳定的信号传输。这意味着用户可在不受限制的情况下进行日常活动，同时仍能准确监测生理信号。卓越的导电性能确保了信号的清晰度和准确性，使研究人员能够获取高质量的生理数据。因此，高拉伸液态金属凝胶电极不仅提升了电生理信号采集的效率和准确性，也为柔性表皮电子学的发展提供了新的机遇。为确保电生理信号的长期精确采集，开发能够克服这些限制的柔性电极显得尤为迫切。

Machine-Learning Enabled Reusable Adhesion, Entangled Network Based Hydrogel for Long-Term, High-Fidelity EEG Recording and Attention Assessment

Kai Zheng, Chengcheng Zheng, Lixian Zhu, Bihai Yang, Xiaokun Jin, Su Wang, Zikai Song, Jingyu Liu, Yan Xiong, Fuze Tian*, Ran Cai* and Bin Hu*

Nano-Micro Letters (2025)17: 281

https://doi.org/10.1007/s40820-025-01780-7

本文亮点

1. 开发了通过液态金属诱导交联的双网络水凝胶(PGEH)，通过引入明胶高分子构建动态缠结网络，其表现出优异的机械性(1643%)和皮肤温度触发的按需粘附能力(＞30次)。

2. PGEH电容传感器具有非凡的灵敏度(1.25 kPa)，快速的动态响应(30 ms)和长期的循环稳定性(20000次循环)，能够精确监测人体运动和加密讯息的传输。

3. PGEH展现出卓越的生物相容性，作为低阻抗(310欧姆)的表皮电极，能够维持长达14天的信号保真度(SNR=25.2 dB)。此外，借助机器学习技术，PGEH可应用于注意力评估反馈的监测，其准确率高达91.38%。

内容简介

随着柔性可穿戴电子设备在健康监测和人机交互领域的需求迅猛增长，开发兼具卓越机械性能、稳定粘附性和高传感灵敏度的材料显得尤为重要。然而，传统导电水凝胶常面临粘附性不稳定、界面电阻偏高或信号质量不足等挑战。针对这些难题，本研究提出了一种创新的高性能导电水凝胶——聚丙烯酰胺/明胶/EGaIn水凝胶(PGEH)。

北京理工大学胡斌教授，蔡然副研究员和兰州大学田福泽青年研究员团队通过利用缠结的聚丙烯酰胺-明胶网络，有效克服了明胶在高温下软化的缺陷，赋予了PGEH长期稳定的智能粘附性能(粘附强度高达104 kPa，并可经受30次重复使用)。同时，内部活化的液态金属纳米颗粒(EGaIn)提供了卓越的导电性，无需额外添加交联剂。这种独特设计使PGEH能够安全、保形地贴合人体皮肤。实验结果显示，PGEH展现出双重卓越功能：作为电子皮肤，具备高灵敏度，能够可靠地传输加密信息(如莫尔斯码和二进制码)；作为生理监测电极，能够高质量捕获表皮电生理信号，呈现出高信噪比(25.2 dB)和低界面阻抗(310 Ω)。

此外，研究团队借助先进的信号处理技术和机器学习算法(EEGNet)，对采集的信号进行了优化和分析。在注意力评估应用中，模型实现了高达91.38%的分类准确率，为提供个性化工作建议和潜在风险预警奠定了坚实基础。本研究表明，PGEH在个人健康监测、加密通信以及机器学习辅助的个性化认知评估领域具有广阔的应用前景，为下一代柔性智能可穿戴传感器的发展提供了新的思路。

图文导读

I PGEH的结构和应用。PGEH的制备过程示意图

本研究旨在开发一种高性能导电水凝胶，特别是聚丙烯酰胺/明胶/EGaIn水凝胶(PGEH)，适用于人造皮肤和生理监测电极。明胶作为一种温度敏感材料，具备显著的粘附性能；而缠结的明胶-聚丙烯酰胺网络则显著增强了水凝胶的整体韧性。这种独特的网络结构有效解决了高温环境下明胶分子链的软化和断裂问题，确保其具备稳定的智能粘附性能。

图1. PGEH的结构和应用。(a)PGEH的制备过程示意图，其中包含双交联网络和球棍模型。(b)PGEH使用的可重复使用的粘附机制的图示。(c)示意图描述了在人机交互中使用高性能PGEH传感器。(d)PGEH用于生理电信号采集和便携式EEG采集头带的应用示意图，以及使用机器学习方法进行注意力评估。

PGEH中液态金属纳米颗粒的活化和交联特性，使其无需额外添加交联剂(图1a)。得益于其创新设计，PGEH展现出智能粘附特性、低界面阻力及高灵敏度。该水凝胶具备长期稳定的粘附能力，强度达104 kPa，并能承受30个稳定且重复的粘附循环，从而实现对人体皮肤的保形和安全粘附(图1b)。

作为一款电子皮肤，PGEH还拥有卓越的传感性能，能够传输加密信息，如莫尔斯码和二进制码(图1c)。同时，作为生理监测传感器，它高效捕获高质量的表皮电生理信号，实现25.2 dB的高信噪比和310欧姆的低阻抗。为提升信号质量，我们采用500阶FIR低通滤波器(0.5-45 Hz)去除基线漂移及高频干扰，并并借助结合离散小波变换和卡尔曼滤波器的模型去除眼电伪影。最后，通过应用先进的机器学习算法EEGNet，我们在注意力评估中的准确率高达91.38%(图1d)，为用户提供个性化的工作建议和潜在危险警报。本研究表明，PGEH在个人健康监测、加密消息传输及机器学习辅助的个性化浓度评估系统中的应用前景广阔，有力推动了柔性智能可穿戴传感器的发展。

II PGEH的结构和机械表征

通过超声波处理的液态金属纳米粒子导电网络与明胶/聚丙烯酰胺-丙烯酸水凝胶网络复合，构建了PGEH(40)。该水凝胶无需外加交联剂，其聚合由LM诱导引发(图2a)。结构表征显示，PGEH具有三维互连多孔结构(图S1a)，LM颗粒均匀分散其中。傅里叶变换红外光谱在3300 cm⁻1(-OH伸缩振动、Ga₂O₃氢键)、1650 cm⁻1(酰胺/羧基C=O)及1547/1460 cm⁻1(明胶特征峰)处的吸收带(图2b)，以及X射线光电子能谱(XPS)确认的Ga(图2c,d)和In元素存在，共同证实了PGEH的成功合成。

PGEH具有明胶物理交联网络与PAM共价交联网络构成的双重网络结构(图2e)，赋予其优异的力学性能：高延展性(应变1645%)、拉伸强度(366.54 kPa)和韧性(350.2 KJ/m3)，显著优于纯明胶水凝胶(图2f)。PGEH展现出卓越的耐久性与抗疲劳性，其机械强度在100次拉伸/压缩循环后基本保持不变(图2h,i)，并在循环变形中保持稳定的能量耗散(图2j,k)。此外，PGEH兼具高粘附强度与优异的机械性能(图2l)，利于构建稳定保形的电信号传输界面。

图2. (a)交联前后PGEH的图像。(b)傅里叶变换红外(FTIR)光谱。(c, d)PGEH的X射线光电子能谱(XPS)能谱和高分辨率Ga 3d谱。(e)双网络缠结水凝胶结构的示意图。(f)PGEH拉伸的图像。(g)PGEH随PAA含量变化的应力-应变曲线。(h)PGEH的循环拉伸曲线，拉伸长度为800%。(i)压缩下的PGEH图像。(j, k)不同PAA含量的PGEH的压缩和循环压缩曲线，压缩比例为70%。(l)水凝胶的拉伸强度，断裂伸长率和粘附强度的文献数据对比。

III PGEH的可重复使用粘附性能

PGEH不仅具备卓越的力学性能，还展现出显著的可重用粘附特性。该水凝胶能紧密且稳定地贴合于褶皱组织表面，有效复刻皮肤纹理(图3a)，并在多种基底(如铝箔、铜片、玻璃)及人体皮肤上均表现出强粘附力(图3b, c, e)。这种类组织顺应性对电极至关重要，可解决皮肤-电极界面的生物力学失配问题，并减少运动对性能的影响。密度泛函理论计算表明，PAM与明胶链间存在显著的氢键与静电力相互作用(图3d)，形成缠结网络，确保明胶三螺旋链均匀分散，并赋予其快速热响应能力。其粘附机制源于这些相互作用的动态特性(图3f)。当接触温热皮肤时，体温触发明胶部分解络合，释放出含功能基团(-OH, -NH₂)的可移动明胶链，从而与皮肤表面形成强界面结合。粘附强度量化结果显示，其在猪皮(104.7 kPa)、玻璃(92.0 kPa)和金属(56.4–73.3 kPa)上均表现出色(图3h)，且经30次循环后仍保持稳定。

该粘附的热敏感性进一步由流变学测试证实(图3g)：当温度超过30°C时，PGEH的储能模量(G')急剧下降(81.37%)，表明其在30-40°C区间性能最优，且G'始终高于损耗模量，确保低于50°C时水凝胶仍保持固体弹性。在温度刺激下，PGEH展现出稳定的循环粘附与脱附特性：在37°C体温下对猪皮的平均粘附强度高达101.3 kPa，而在10°C时显著降低(图3i)。通过冷却(如冷水冲洗或冰敷)可实现无痛剥离，避免传统移除方式对新生组织的二次损伤风险，同时其低温柔韧性得以保持。PGEH的皮肤粘附力超越已报道的热敏水凝胶粘合剂，证实其可作为兼具高粘附性与易移除性的温和水凝胶敷料，在可穿戴监测设备及医疗器械附件领域具有重要应用前景。

图3. (a)去除PGEH后皮肤纹理的图像(左：拇指纹理，右：腕关节纹理)。(b)PGEH与多种基材粘附的图像。(c)PGEH粘附在猪皮上，能够支撑100克的重量。(d)密度泛函理论计算揭示了PAM和明胶氨基酸组分之间的相互作用。(e)PGEH从皮肤剥离过程的示意图。(f)PGEH内部系统的示意图，展示其受温度影响的可重复使用粘附性能。(g)比较不同基材的粘附强度。(h)PGEH的流变测试曲线，扫描温度范围为25-50℃。(i)水凝胶加热至40℃或冷却至10℃时PGEH的粘合强度变化。

IV PGEH传感器的多功能结构与应用

PGEH水凝胶因其独特的温度触发粘附/分离特性，成为构建生物界面材料的理想选择，能够实现表皮电子器件与皮肤的无缝集成。基于此特性，研究者设计了一种以PGEH为电极、PDMS为介电层的柔性电容传感器(图4a)。该传感器展现出卓越的传感性能：具备宽压力检测范围(260 kPa)、高灵敏度(1.25 kPa⁻1)以及快速响应时间(30 ms)(图4b,c)。其优异的性能和稳定性使其能够可靠地监测多种人体活动，包括手指、手腕和膝盖的关节弯曲角度与速度(图4d, f)、细微的喉咙振动(图4g)以及高保真的腕部脉搏波形(图4h)。脉搏监测能够清晰分辨收缩波与舒张波，并计算出径向增强指数(AIr=0.48)，为心血管健康评估提供关键信息。

此外，PGEH传感器在信息加密传输方面展现出创新的应用潜力。利用其高灵敏度压力响应特性，可通过电容信号变化实现以下功能：1) 莫尔斯电码：短压(尖峰)代表“点”，长压(直线)代表“划”，成功传输如“BIT”、“SOS”等信息(图4i-k) 二进制编码：检测单指与双指按压引起的显著电容差异(图4m,n)，通过按压模式组合(如单/双指交替)传输特定信息(如“HELP”，图4o)。结合这两种加密方式，该传感器能够实现单手操作的复杂加密信息传输(图4p)，为柔性可穿戴设备在安全通信领域提供了新的解决方案。

图4. (a) 表皮传感器组件示意图。(b) 传感器在0-260 kPa宽压力范围内的灵敏度。(c) 快速响应时间(30 ms)。(d, f) 指关节监测：不同弯曲角度与频率下的电容变化。(e) 人体运动检测示意图。(g) 声带振动实时监测。(h) 桡动脉无创脉搏波监测。(i) 莫尔斯电码字母表。(j) 基本莫尔斯符号(点/划)演示。(k, l) 莫尔斯电码传输示例。(m) 二进制信息传输示意图。(n) 电容随按压手指数量的变化。(o) 二进制编码传输示例。(p) 混合加密信息传输实现。

V 基于PGEH的表皮传感器应用

PGEH传感器凭借其卓越的电化学性能，成为监测心电与肌电等生理电信号、辅助诊断心血管与肌肉疾病的高效表皮传感器。其关键优势在于低界面阻抗，PGEH的阻抗显著低于商用Ag/AgCl电极(在100 Hz时阻抗低至71.2 Ω)，这主要归功于液态金属纳米粒子的优异导电性。随着温度升高(25–40°C)，其阻抗特性变化(图5d)有助于提升信号记录效率。

PGEH电极展现出卓越的长期稳定性与信号质量：在ECG监测中，能够清晰呈现PQRST波形，连续佩戴24小时后，性能仍与全新商用电极相当(图5f)，且14天后平均信噪比仍高达25.2 dB(图5g)，远超商用电极(后者在12小时后即显著衰减)。在EMG监测方面同样表现优异：握拳动作下的SNR达到17.80 dB(显著优于商用电极的10.17 dB，图5i)，24小时及14天后仍保持高质量信号(图5j)。其优异的生物相容性与结构完整性进一步增强了其应用潜力。综合高信号质量、低阻抗及长期稳定性，PGEH基表皮传感器在健康监测与疾病预测领域展现出广阔的应用前景。

图5. (a) PGEH电极制备流程。(b, c) 不同EGaIn含量PGEH的奈奎斯特图(b)与波特图(c)。(d) PGEH在25-40°C温变范围内的波特图。(e) 无线ECG测量示意图(A：ECG采集电极，B：参考电极，C：偏置电极)。(f) 商用凝胶(上)、PGEH(中)及24小时后PGEH(下)记录的长期ECG信号。(g) 三电极长期ECG监测信噪比(SNR)对比。(h) EMG测量示意图。(i) 商用凝胶(上)、PGEH(中)及24小时后PGEH(下)记录的长期EMG信号。(j) 三电极长期EMG监测信噪比(SNR)对比。

VI PGEH传感器在EEG采集及基于机器学习的注意力评估中的应用

与ECG/EMG信号相比，微弱(微伏级)且易受干扰的EEG信号采集更具挑战性。为克服多通道采集复杂性与高保真需求，本研究开发了集成PGEH电极(234 μm)的三通道柔性头带(图6a)。该电极兼具高灵敏度与皮肤适应性，噪声功率低至7.3 μV2(图6b)，可无线传输信号实时监测。实验表明：PGEH传感器能清晰捕捉睁/闭眼状态下的EEG特征(闭眼时显著的alpha节律，图6c)，并在长达48小时的连续监测中保持高保真信号(10 Hz alpha节律)，性能显著优于商用电极(6小时后质量下降)(图6d)。其同样适用于眨眼、摇头及视觉诱发电位等场景，展现出在临床脑科学与科研中的巨大潜力。

进一步地，本研究结合高保真EEG信号与机器学习算法，实现了注意力水平的精准评估。通过三通道头带采集数据，并设定专注、分心与静息三种状态。EEGNet经200次迭代后训练损失降至0.021，十折交叉验证平均准确率达91.38%，显著优于传统模型(如SVM、KNN、XGBoost)(图6f,g)。长时监测显示：专注状态下脑电活动最强，分心次之，静息最弱(图6h)。该集成系统实现了脑电长时监测与注意力/疲劳模式分析，为优化作息提供闭环反馈。

图6. (a) 集成PGEH电极与银墨印刷电路的EEG监测头带示意图。(b) 聚氨酯基底上的银墨印刷电路。(c) 睁眼/闭眼状态下PGEH电极记录的EEG信号；对应频谱图显示闭眼状态下显著的alpha节律(下图)。(d) 6小时后PGEH与商用电极EEG信号及频谱对比。(e) 基于PGEH采集的EEG信号，通过EEGNet机器学习框架进行注意力评估的示意图。(f) 200次迭代的学习准确率与损失函数曲线。(g) 混淆矩阵(标签1、2、3分别对应专注、分心和静息状态)。(h) 注意力评估的长期EEG信号采集。

VII 总结

文章提出了一种简单高效的策略，通过液态金属诱导的交联反应构建纠缠网络水凝胶。这种水凝胶展现出卓越的性能，包括1643%的拉伸率、366.54 kPa的高抗拉强度、350.2 KJ/m3的韧性以及相对较低的机械滞后性。此外，水凝胶还具有长期稳定的智能粘附性(104 kPa)，能够与人体皮肤形成紧密且稳定的粘附。这一特性使其能够有效捕捉高质量的表皮电生理信号，信噪比高达25.2 dB，阻抗仅为310欧姆。更进一步，通过整合先进的机器学习算法，该水凝胶实现了91.38%的注意力分类准确率，这将对教育、医疗和人工智能等领域产生深远影响。

作者简介

Fuze Tian

本文通讯作者

兰州大学 青年研究员

▍主要研究领域

脑机接口技术，心理生理计算，情感计算，轻量化板载可执行模型，情感障碍非药物干预技术。

▍主要研究成果

田福泽教授的研究专注于脑机接口、心理生理计算及情感计算领域，以第一作者/通讯作者在IEEE Trans汇刊发表论文十余篇，包括IEEE TAFFC、IEEE JBHI、IEEE TBioCAS、IEEE TMTT、IEEE TMC、IEEE IOT和IEEE TCE等；主持国家自然科学基金青年项目，中国博士后科学基金面上项目，参与科技创新2030-“脑科学与类脑研究”重大项目等；担任Proceedings of the IEEE、IEEE Transactions on Affective Computing、IEEE Transactions on Biomedical Engineering、Knowledge-Based Systems、Journal of Neural Engineering和Biomedical Signal Processing and Control等国际顶级和权威期刊评审；主导设计多款生物医学传感器系统，用于情感障碍的“感”(生理电信号采集传感器设计技术)+“知”(人工智能建模技术)+“疗”(非药物闭环干预技术)，这些技术有效解决了抑郁障碍的监测评估和个性化干预难题。

▍Email：tianfz17@lzu.edu.cn

Ran Cai

本文通讯作者

北京理工大学 副研究员

▍主要研究领域

脑机接口柔性电极，微纳操作机器人系统，微纳能源器件原位表征，类脑芯片与忆阻器原子尺度设计。

▍主要研究成果

北京理工大学医学技术学院特聘副研究员、预聘助理教授。研究领域涵盖可穿戴传感器设计、柔性电极研发及原位电子显微学等多个方向。目前已在Infomat、Advanced Functional Materials、Energy Storage Materials、Nano-Micro Letters、Nano Energy等国际知名SCI期刊发表学术论文二十余篇，并申请发明专利十余项。曾荣获郑州市博士后创新创业大赛银奖、博士研究生国家奖学金、北京理工大学优秀博士后等多项荣誉。担任一区TOP期刊Journal of Colloid and Interface Science、Energy Materials等国际顶级和权威期刊的评审专家，主持国家自然科学基金青年基金项目、中国博士后科学基金面上项目、国家重点研发计划子课题，并参与国家自然科学基金重点支持项目等多项重要科研任务。

▍Email：cairan@bit.edu.cn

Bin Hu

本文通讯作者

北京理工大学大学 教授

▍主要研究领域

脑机接口，心理生理计算，情感计算，生物医学传感系统设计，神经生理信号处理与建模，轻量化边缘智能算法，情感障碍的客观评估与闭环干预技术，神经工程。

▍主要研究成果

北京理工大学医学技术学院执行院长，教授，博士生导师。973首席科学家，2020年全国先进工作者，国务院特殊津贴专家；IEEE Fellow, IET Fellow, AAIA Fellow,  IEEE Transactions on Computational Social Systems主编, Chair of TC Computational Psychophysiology, IEEE SMC；教育部计算机学科教指委委员、科技委委员。长期致力于心理生理计算、情感计算研究，获得中国发明专利金奖1项，国家技术发明二等奖1项，教育部技术发明一等奖1项，获得发明专利授权20余项，发表论文400余篇，学术他引20000余次。主持国家973计划、国家自然科学基金重点项目、多项欧盟和英国数字化精神健康项目、国家变革性技术“基于心理生理多模态信息的精神障碍早期识别与干预技术”等重大重点项目，这些工作极大地推动了精神障碍客观、量化诊断与非药物干预的发展。

▍Email：bh@bit.edu.cn

撰稿：原文作者

编辑：《纳微快报(英文)》编辑部

关于我们

Nano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、在Springer Nature开放获取(open-access)出版的学术期刊，主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, perspective, highlight, etc)，包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、电磁波吸收与屏蔽、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、PubMed、SCOPUS等数据库收录，2024 JCR IF=36.3，学科排名Q1区前2%，中国科学院期刊分区1区TOP期刊。多次荣获“中国最具国际影响力学术期刊”、“中国高校杰出科技期刊”、“上海市精品科技期刊”等荣誉，2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”。欢迎关注和投稿。

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