文章重要内容

        浙江大学郑强/杜淼教授课题组与浙江科技大学陈璐老师针对亲-亲/疏-疏双子界面进行其在复杂流体中润滑行为研究。分别以临床常用聚二甲基硅氧烷（PDMS）弹性体及类生物组织材料聚丙烯酰胺（PAM）水凝胶为摩擦副，采用丙烯酸衍生聚合物（EMT-10）水分散液为摩擦介质，构建摩擦系统，结果显示，疏水PDMS弹性体对EMT-10聚合物具有较强的吸附作用，其润滑液层由摩擦界面吸附和受限空间束缚的EMT-10聚合物链共同构成。亲水PAM水凝胶与EMT-10聚合物链吸附作用弱，润滑液层由水凝胶表面本体网链和束缚EMT-10聚合物链组成。研究还建立相对液膜厚度参数以关联界面性质与润滑介质流变行为，判断摩擦系统所处摩擦曲线区域及变化趋势。

文章背景

      聚二甲基硅氧烷(PDMS)弹性体化学和热稳定性优异，其惰性表面配合透氧本体使其具有良好的生物兼容性，在植入医用材料中应用广泛;水凝胶借助高度水化三维骨架，具备同生物组织相近的含水率与润湿性，因此，水凝胶常直接作为医用材料在生物环境中使用。但生物体内存在大量复杂流体，如关节液、血液、胃糖蛋白等，目前PDMS和水凝胶在复杂流体水分散体系中的界面摩擦行为却鲜见报道。因此，考察复杂流体仿生润滑液与弹性体摩擦界面间的协同作用对摩擦行为的影响，关注亲水表面与疏水表面弹性体在复杂流体水分散体系中的摩擦行为差异，有希望为植入材料界面摩擦系数调控提供理论参考。

文章概述

      最近，浙江大学郑强/杜淼教授课题组与浙江科技大学陈璐博士选择具有氢键、静电、疏水相互作用的EMT-10水分散液，分别与疏水PDMS弹性体Gemini interfaces或亲水PAM水凝胶Gemini interfaces构成摩擦系统，开展界面摩擦行为研究。明确摩擦曲线形状受界面粗糙度、亲疏水性质和润滑介质浓度共同影响。图1为EMT-10水分散液在疏水及亲水镀金芯片表面的吸附情况，EMT-10聚合物在疏水表面存在较强烈的吸附作用，而在亲水表面的吸附微弱。2种基板在不同浓度下的润滑介质中对摩擦正应力敏感性不同，图2展示不同N_a下PAM和PDMS Gemini Interfaces摩擦系数，当基板咬合更为紧密后，PAM的CoF均随应变增大略有下降，而PDMS的CoF变化趋势受润滑介质浓度影响较大。根据相对厚度参数φ，图3中φ<1时体系处于边界润滑区，φ>1时体系处于流体动力润滑。PDMS摩擦系统φ值变化来源于被吸附及受限空间束缚的EMT-10聚合物链的数量，粗糙度下降、润滑液浓度上升及速率下降均可促使φ由小于1转变为大于1；PAM摩擦系统φ变化主要来源于水凝胶界面网链层和受限空间束缚EMT-10聚合物链的共同贡献，φ始终大于1（图4）。φ值大小关联了摩擦界面与润滑介质流变行为，可用于判断水润滑摩擦体系所处区域，指导设计仿生水润滑材料，也可为非水润滑开发提供借鉴。

图1 0.01ml/L EMT-10水分散液下疏水和亲水表面的QCM-D响应曲线：(a)频率随时间变化；(b)耗散能随时间变化

图2 N_a=1.0 N和2.0 N下S₁（低粗糙度PDMS基板）、S₂（高粗糙度PDMS基板）、A₁（低粗糙度PAM基板）和A₂（高粗糙度PAM基板）的CoF值对比：(a) c = 0.3 mg/mL；(b) c = 15.0 mg/mL

图3 不同滑动速率下PAM、PDMS Gemini interfaces间CoF随水分散液c变化趋势：(a) A₁（低粗糙度PAM基板），(b) A₂（高粗糙度PAM基板），(c) S₁（低粗糙度PDMS基板），(d) S₂（高粗糙度PDMS基板）；(e) CoF与液膜相对厚度参数（φ）关系曲线

图4 不同浓度EMT-10水分散液在PDMS弹性体Gemini interfaces和PAM水凝胶Gemini interfaces间形成的润滑膜示意图

     上述工作以论文形式在《高分子学报》2024年印刷出版。论文通讯作者为陈璐博士与杜淼教授。

引用本文：胡志军, 孙钟媛, 陈华, 陈璐, 杜淼, 宋义虎, 郑强.亲-亲/疏-疏双子界面在复杂流体中润滑行为的研究.高分子学报, doi: 10.11777/j.issn1000-3304.2023.23263Hu, Z. J.; Sun, Z. Y.; Chen, H.; Chen, L.; Du, M.; Song, Y. H.; Zheng, Q.Studies on the lubrication between hydrophilic-hydrophilic/hydrophobic-hydrophobic gemini interfaces and complex fluids. Acta Polymerica Sinica, doi: 10.11777/j.issn1000-3304.2023.23263

原文链接：http://www.gfzxb.org/thesisDetails#10.11777/j.issn1000-3304.2023.23263&lang=zh