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Meifang Jiang, Pengzhou Mu, Huanrui Zhang*, Tiantian Dong, Ben Tang, Huayu Qiu, Zhou Chen, Guanglei Cui*
Nano-Micro Letters (2022)14: 87
https://doi.org/10.1007/s40820-022-00833-5
图1. (a) 腱鞘示意图;(b) 仿生双网络聚合物粘合剂设计;(c) 循环过程中硅电极中的超分子杂化网络。
利用深度X射线光电子能谱(XPS)和氩离子溅射对DNB基Si电极循环后形成的SEI成分进行了表征(图4)。Li 1s和N 1s谱中存在明显的LiF (56.1 eV)和Li₃N (55.1 eV)信号,主要是由LiPF₆和Fe(NO₃)₃的分解引起的。LiF因其机械强度高、表面能大、相对较小的晶格常数使SEI具有较高的机械稳定性和高塑性变形能力,被普遍认为是一种有益的SEI组分,而Li₃N是锂离子超导体,这有助于提高SEI的离子输运性能,改善电化学反应动力学。这些结果表明,DNB有助于构建富含Li₃N和LiF的SEI,有望提供良好的机械稳定性和快速的离子传输动力学。这些观察结果证实了在循环的DNB基Si电极中构建了富含Li₃N/LiF的SEI。因此,可以认为DNB有助于构建一个相容的SEI,明显抑制电解液的连续分解,有利于实现Si电极的稳定循环。
本文评价了DNB对硅负极电化学性能的影响。如图5a所示。在平均库仑效率方面,DNB (99.6%)高于PAA (99.3%)和果胶(99.4%),这主要归因于形成了富含Li₃N的稳定SEI。此外,在4.2 A g⁻1 (1 C)的电流密度下,测试了使用不同粘结剂的Si/Li半电池的长循环性能(图5c)。在300次循环后,DNB基电池的容量仍然可以维持在1115 mAh g⁻1,远远高于PAA (76.9 mAh g⁻1)和果胶(21.3 mAh g⁻1)。此外,与PAA和果胶相比,含有DNB的Si电极还实现了更高的倍率性能(在8.4 A g⁻1 (2 C)电流密度下容量可达1588 mAh g⁻1,在16.8 A g⁻1 (4 C)电流密度下容量可达728 mAh g⁻1)。
图5. (a) 0.2 C下使用不同粘结剂的Si电极初始充放电曲线;(b) 不同粘结剂的Si (1.0 mg cm⁻2)/Li电池的倍率性能;(c) 0.1 C下不同粘结剂的Si (0.78 mg cm⁻2)/Li电池的循环性能和库仑效率;(d) 使用DNB的NCM811 (~11.0 mg cm⁻2)/Si全电池在0.1 C、室温和3.0-4.2 V电压运行范围的循环性能。
本文第一作者
硅基负极粘结剂。
崔光磊
本文通讯作者
中国科学院青岛生物能源与过程研究所 研究员
近几年主要从事高比能固态电池关键材料和系统研发、深海特种电源开发应用及固态光电转换器件的研究工作。
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