【研究背景】

当前世界正面临着化石资源枯竭以及由此产生的环境污染等问题的严峻考验，发展绿色可再生能源已迫在眉睫。近年来，锂金属作为一种高性能锂电池负极材料得到广泛的关注。锂金属负极的比容量高达3860 mAh/g，氢标电位低至-3.04 V，能够赋予金属锂电池极高的能量密度。然而，锂金属负极的规模化应用仍然任重道远：1）由于电场和锂离子通量在负极表面分布不均匀，循环过程中锂金属更倾向于形核生成一维锂枝晶而非形成平坦的沉积形貌。较大的锂枝晶极易刺穿隔膜，导致正负极短路，引发热失控、爆炸等安全隐患。2）高活性的锂金属持续与电解液发生副反应，不断生成固态电解质界面（SEI）膜，造成电解液和活性锂资源的损失。3）由于锂金属的沉积是无宿主的，不均匀的沉积/剥离和锂枝晶的生长都会导致剧烈的电极体积变化，从而破坏SEI层稳定性和降低循环性能。因此，如何抑制锂枝晶生长、构建稳定的负极界面以及降低其体积效应成为发展实用型锂金属二次电池急需解决的关键问题。

【成果简介】

近日，厦门大学彭栋梁教授、谢清水特任研究员和瞿佰华副教授系统地回顾和总结了近年来三维碳基集流体在锂金属负极领域的研究进展。

本文首先从锂枝晶生长的经典模型和碳基集流体特性的角度来探讨碳基集流体用于锂金属负极所能解决的关键问题。其次，本文从多个维度对碳基集流体的经典工作进行了回顾和总结：从结晶碳到碳基集流体的缺陷调控，从无序形貌的碳材料到含有序阵列/通道的碳材料，从纯碳材料到其功能化复合集流体；重点介绍了碳基集流体调控锂金属沉积行为、稳定负极表面和提升电极结构稳定性的相关机制。高比表面积的三维碳基集流体能够降低电极有效电流密度，延长Sand时间，从而抑制锂枝晶的不可控生长。碳基集流体内部多孔结构能够为锂金属的沉积/剥离提供充足的空间，降低电极体积效应和避免SEI膜的反复破裂/生成。此外，对碳基集流体进行异原子掺杂、金属/金属氧化物复合以及形貌调控等策略能够进一步降低锂金属在碳基集流体上的形核能垒并增加形核位点，提高集流体对锂金属沉积/剥离的调控力度。最后，本文对碳基集流体用于锂金属负极的未来研究方向进行了建议和展望。

相关研究以题为“Multifunctional roles of carbon-based hosts for Li metal anodes: a review”发表在Carbon Energy (DOI:10.1002/cey2.95)期刊上。