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Science新文:疏水Al2O3担载Pd@CeO2核壳纳米复合物

已有 13095 次阅读 2012-8-10 16:06 |个人分类:文献笔记|系统分类:论文交流| Science, 纳米, 催化剂, 核壳

      今天Science刚刚发布的文章,“Exceptional Activity for Methane Combustion over Modular Pd@CeO2 Subunits on Functionalized Al2O3”(Cargnello et al., 337 (6095): 713-717 ),介绍了一种甲烷氧化反应的超强催化剂。由于材料属纳米复合材料,专业对口,忍不住一气读完。
      甲烷作为一种温室气体,其温室效应比CO2高20倍,同时,甲烷转化率低会影响燃气涡轮发动机的性能。目前的催化剂要么400℃以下活性不高,要么高温下不稳定。所以研发一种甲烷燃烧的强力催化剂具有极大的能源及环境意义。
      本文用超分子组装的方法,由巯基十一烷酸(MUA)修饰的2nm左右的纳米钯和烷氧基铈作用,MUA的巯基和羧基可以分别与钯和铈(IV)相连,在十二酸的存在下控制水解,可以得到一种以钯为核二氧化铈为壳的核壳结构(CeO2壳由大约3nm的晶粒组成,三维构型见截图2,动态展示见movie-s2)。然后把这种核壳结构分散在Al2O3基质上,Al2O3也是经过疏水化改性的,因为商业的氧化铝是亲水的,Pd@CeO2是疏水的,在亲水性基质上容易发生聚集失活(见示意图1)。文中巧妙的用三乙氧基辛基硅烷(TEOOS)在氧化铝表面引入一层烷基而疏水(有影像资料为证,见movie-s1),这样Pd@CeO2就牢牢地粘在基质表面上,不会聚集失活了。由于催化剂与载体之间强的相互作用,该催化剂在400℃以下即具有很高的催化活性,并且加热到850℃仍不会聚集烧结。
      为了方便大家,把supporting information 连同2个视频支撑文件一并上传。大家一起来完整欣赏下science的水平吧。视频文件确实直观形象,叹为观止啊。


Exceptional Activity for Methane Combustion.PDF

Science-supporting information.pdf

movie-s2.mov

movie-s1由于文件太大无法上传,如有需要可留言。

(博主注:本文首发小木虫http://emuch.net/bbs/viewthread.php?tid=4815417



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