配体和碱土金属在三金属原子活化氮气分子反应中的作用（ChemPhysChem，Structural Chemistry）

N₂在大气中含量丰富，但其极强的N≡N键，使它在常温常压下难以参与各类化学反应。我院团簇和低维纳米材料研究所在“含三个活性金属原子的团簇体系活化转化氮气分子的机理研究”方面深入开展工作，取得了重要进展。

我们使用密度泛函理论计算了不同数量S配体的三核金属团簇Nb₃S_n和W₃S_n与N₂的反应机理。结果表明，铌团簇比钨团簇具有更好的反应活性；随着配体原子的增加，铌团簇的反应活性逐渐降低，而钨团簇则在包含一个硫原子时活性最高。该论文在Wiley旗下物理化学权威期刊ChemPhysChem发表。

为了研究碱金属和碱土金属对催化活性的影响，我们通过密度泛函理论计算，系统地研究了金属小团簇Mo₂M (M = Li, Na, K, Mg, Ca)和Mo_3−xCa_x (x = 2−3)上N₂活化的反应机理。研究发现，碱土金属Ca在反应中起到重要的作用。MoCa₂团簇上N₂可以自发解离为两个N原子，而在其它团簇上则存在能量高于反应物的过渡态。该研究论文在Springer杂志社物理化学领域专业期刊Structural Chemistry上发表。

以上两个工作以三金属原子作为理论模型，研究氮气活化的微观机理，为设计出具有三活性金属原子中心的单团簇催化剂用于常温条件下合成氨提供了理论基础。

论文题目：Comparison of Nitrogen Activation on Trinuclear Niobium and Tungsten Sulfide Clusters Nb₃S_n and W₃S_n (n = 0-3): A DFT Study

文章在线地址：

https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cphc.202200124

论文题目：Exploring trimetallic clusters containing alkali and alkaline earth metal atoms with high activity for nitrogen activation

文章在线地址：

https://link.springer.com/article/10.1007/s11224-022-01919-x