Polymer dispersed ionic liquid electrolytes with high ionic conductivity for ultrastable solid-state lithium batteries

Shengyu Qin, Yaping Cao, Jianying Zhang, Yunxiao Ren, Chang Sun, Shuoning Zhang, Lanying Zhang, Wei Hu*, Meina Yu*, Huai Yang*

Carbon Energy

DOI：10.1002/cey2.316

作为下一代高能量锂离子电池，可充电锂金属电池同时有着高的比能量密度以及低还原电势。目前传统使用的液态电解质虽然离子电导高，但是其易挥发、易燃同时有腐蚀性。为了提升锂离子电池的安全性，开发固态电解质来代替液态电解质成为电池领域的重要研究方向。相比于液态电解质，固态电解质有更好的力学性能，同时部分固态电解质可以抑制锂枝晶的生长。在固态电解质的子类中，聚合物固态电解质（SPEs）因其优异的柔性，可规模加工性以及与电极的界面相容性而受到了广泛的关注。但是目前聚合物固态电解质仍面临低离子电导，窄电化学窗口以及差循环稳定性的缺点。因此，开发兼具高离子电导以及优异循环稳定性的聚合物固态电解质意义重大。

近日，北京大学杨槐课题组基于聚合物诱导相分离（PIPS）的方法开发了新型聚合物分散离子液体体系固态电解质（PDIL-SPE）。其独特的三维双连续管道状结构包含了离子液体与聚合物两相，其中连续的离子液体相为锂离子的快速运输提供了通道，而连续的聚合物相因其富含—CH₂—CH₂—O—结构而为锂离子的运输提供了额外位点与通路。因此制备的PDIL-SPE具有高离子电导（室温0.74mS/cm）的同时实现了锂金属电池稳定地循环。相关研究成果以“Polymer dispersed ionic liquid electrolytes with high ionic conductivity for ultrastable solid‐state lithium batteries”为题发表在Carbon Energy上。

1.提出利用聚合诱导相分离的方法构筑聚合物分散离子液体体系应用于聚合物固态电解质。

2.调控液态组分与聚合物组分成功构筑三维双互穿网络。

3.在较为低液态组分条件下实现高离子电导。

4.加工方式具有可大面积卷对卷加工的潜力。

图1 PDIL-SPE是通过如图所示结构制备的，两片玻璃基板错位夹两条间隔垫，在前驱液因毛细作用渗入后紫外聚合成膜，该方法有潜力应用于大面积卷对卷加工。

图2 PDIL-SPE的宏观及微观形貌。PDIL-SPE宏观上十分平整、光滑具有柔性。微观形貌是双互穿管状结构。

图3 PDIL-SPE的基础电化学性能。包括其离子电导，电化学窗口以及锂离子传输系数。

图4 Li/PDIL-SPE/Li的基础电化学性能。包括其离子电导，电化学窗口以及锂离子传输系数测试。

图5 Li/PDIL-SPE/LFP电池性能测试

图6 提出在PDIL-SPE中的两种锂离子传输路径模型