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酸性系统可使更多的碳转化价值更高的产品

已有 1644 次阅读 2021-6-5 21:35 |个人分类:新科技|系统分类:博客资讯

酸性系统可使更多的碳转化价值更高的产品

诸平

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据加拿大多伦多大学(University of Toronto202164日提供的消息,多伦多大学泰德·萨金特教授(Professor Ted Sargent)的实验室,开发了一种新工艺,能够将溶解的二氧化碳转化为乙烯等高价值产品。与之前的系统不同的是,该团队的电解槽可以在强酸性条件下运行,而且大大地增加了被转化的碳的比例。相关研究结果于202164日已经在《科学》(Science)杂志网站发表——Jianan Erick Huang, Fengwang Li, Adnan Ozden, Armin Sedighian Rasouli, F. Pelayo García de Arquer, Shijie Liu, Shuzhen Zhang, Mingchuan Luo, Xue Wang, Yanwei Lum, Yi Xu, Koen Bertens, Rui Kai Miao, Cao-Thang Dinh, David Sinton, Edward H. Sargent. CO2 electrolysis to multicarbon products in strong acid. Science, 04 Jun 2021: Vol. 372, Issue 6546, pp. 1074-1078. DOI: 10.1126/science.abg6582https://science.sciencemag.org/content/372/6546/1074

参与此项研究的除了多伦多大学电气与计算机工程系的研究人员之外,还有多伦多大学机械与工业工程系以及澳大利亚悉尼大学(University of Sydney)的研究人员,他们合作开发了一种改进的电化学系统,通过将捕获的二氧化碳转化为比以往任何时候都有价值的产品来提高其价值。

国际能源署(International Energy Agency)最近指出,碳捕获和储存(recently cited carbon capture and storage)是有助于将全球排放保持在足够低的水平,到2050年将全球变暖控制在1.5 ℃以内的策略之一。但目前捕获的碳几乎没有经济价值,降低了企业投资这项技术的动机。

由泰德·萨金特教授领导的多伦多大学工程团队正在通过设计先进的电解槽来解决这一挑战,该电解槽利用电能将捕获的二氧化碳转化为从塑料到莱卡等日常材料的石化成分。这有助于为捕获的碳创造一个市场,同时也为目前使用的以化石燃料为基础的制造过程提供了低碳的替代品。

与之前的系统不同,该团队最新设计的系统可以在强酸性条件下运行,减少了不必要的副反应,提高了整体效率。202164日发表在《科学》杂志上的这篇新论文的通讯作者泰德·萨金特教授说:“在以前的系统中,你必须选择是专注于电力的有效利用,还是专注于碳的有效利用。我们的团队在电解槽内使用了一种新的催化剂设计,以消耗大量的输入碳,同时保持良好的生产率,以获得理想的高价值产品。在电解槽中,捕获的二氧化碳溶解在液体电解质中,液体电解质流过固体催化剂,通过固体催化剂提供电力。

“我们想要的是在反应器中溶解的二氧化碳吸收电子并转化为乙烯和其他产物,”博士生黄建安(Jianan Erick Huang)说,他是新论文的三位共同第一作者之一,另外二位是博士生阿德南·奥兹登(Adnan Ozden)和博士后李凤旺(Fengwang Li)。不过李凤旺现在正在澳大利亚悉尼大学继续进行类似的研究(continuing similar research at the University of Sydney)。

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“但是,在之前的报告中,在高pH值条件下操作意味着碱性或中性条件下,大部分二氧化碳都被浪费了,因为它被转化为碳酸盐。”

黄建安说,虽然碳酸盐可以被提取出来,转化为二氧化碳,然后反馈到电解槽中,但这样做的能量成本很高。该团队的计算表明,整个系统消耗的超过一半的能量将以这种方式用于碳酸盐的循环利用。在低pH或酸性条件下运行电解槽,可以防止碳酸盐的形成,但它引入了一个不同的问题:现在更有利的反应是析氢。这意味着酸性溶液中的氢离子(即质子)吸收电子并转化为氢气,剩余能够与二氧化碳结合的电子寥寥无几。

黄建安和他的团队用两种策略结合来解决这个问题。首先,在酸性条件下,他们增加了电流密度,使反应器充满电子。氢离子冲进来与它们反应,但它们陷入了分子交通堵塞(molecular traffic jam),这仅仅是质量传输限制的一种形象化表述。

黄建安说:“实际上,我们正在创造一种反应器,除了催化剂表面不到50微米的一层外,整个反应器都是酸性的。在那个特定的区域,它不是酸性的,事实上它是微碱性的。在那里,二氧化碳可以被这些电子还原为乙烯。”

下一步是向反应中加入一个带正电荷的离子,它就是钾离子。这就在催化剂附近形成了一个电场,使二氧化碳更容易吸附到表面,使其在与氢的竞争中占据优势。

这两个变化带来了很大的不同。以前的系统通常使用不到15%的可用碳,其余的都被碳酸盐所取代。新系统利用了大约77%的可用碳,超过50%被转化为多碳产品,如乙烯和乙醇。(另外27%用于一氧化碳和甲酸等单碳产品。)

道达尔SETOTAL SE)的碳捕获和利用(Carbon Capture and Utilization简称CCUS)经理Philip Llewellyn博士说:“这一突破有助于为未来经济上可行的二氧化碳利用铺平道路,即使现在二氧化碳捕获成本很高。如果进一步考虑实现全球气候目标所需的预计碳税增长,这意味着二氧化碳电解槽的上市时间和对气候的时间影响显著加快。”道达尔SE为这项研究提供了资金支持。

在将该系统扩大到工业水平之前,仍有一些障碍需要克服,包括催化剂体积增大时的稳定性以及进一步节能的需要。尽管如此,黄建安还是为其团队所取得的成就感到骄傲。他说:“通过创造一个在一个地方是酸性而在另一个地方是碱性的反应器,我们已经打破了一个理论极限。我们不必在碳效率和电子效率之间做出选择:我们可以对两者进行优化,从而获得最佳的整体系统。尽管这将是一个挑战,但我认为现在它是可行的。”上述介绍仅供参考,欲了解更多信息,敬请注意浏览原文或者相关报道,例如Cao-Thang Dinh, Thomas Burdyny, Md Golam Kibria, Ali Seifitokaldani, Christine M. Gabardo, F. Pelayo García de Arquer, Amirreza Kiani, Jonathan P. Edwards, Phil De Luna, Oleksandr S. Bushuyev, Chengqin Zou, Rafael Quintero-Bermudez, Yuanjie Pang, David Sinton, Edward H. Sargent. CO2 electroreduction to ethylene via hydroxide-mediated copper catalysis at an abrupt interface. Science, 18 May 2018: Vol. 360, Issue 6390, pp. 783-787. DOI: 10.1126/science.aas9100等。

Potassium helps CO2 compete in acid

Electrochemical reduction of carbon dioxide (CO2) is a promising means of converting this greenhouse gas into valuable fuels and chemicals. However, two competing reactions restrict the efficiency of this process. In base, much of the CO2 is trapped as carbonate before reduction; in acid, protons outpace CO2 at catching electrons from the cathode. Huang et al. report that a high dose of potassium ions can help to solve the latter problem. By concentrating potassium ions at the electrode, high selectivity toward CO2 reduction at high current in acid is possible, which the authors attribute to electrostatic stabilization of the desired adsorbates.

Science, abg6582, this issue p. 1074

Abstract

Carbon dioxide electroreduction (CO2R) is being actively studied as a promising route to convert carbon emissions to valuable chemicals and fuels. However, the fraction of input CO2 that is productively reduced has typically been very low, <2% for multicarbon products; the balance reacts with hydroxide to form carbonate in both alkaline and neutral reactors. Acidic electrolytes would overcome this limitation, but hydrogen evolution has hitherto dominated under those conditions. We report that concentrating potassium cations in the vicinity of electrochemically active sites accelerates CO2 activation to enable efficient CO2R in acid. We achieve CO2R on copper at pH <1 with a single-pass CO2 utilization of 77%, including a conversion efficiency of 50% toward multicarbon products (ethylene, ethanol, and 1-propanol) at a current density of 1.2 amperes per square centimeter and a full-cell voltage of 4.2 volts.




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