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世界首个有序大孔-微孔MOF单晶材料研制成功

 

科学网广州1月12日讯(记者朱汉斌 通讯员王云昀)记者从华南理工大学获悉,由该校教授李映伟团队、美国德克萨斯大学圣安东尼奥分校教授陈邦林、沙特阿卜杜拉国王科技大学教授韩宇和西班牙科尔多瓦大学教授Rafael Luque共同研制出世界首个有序大孔-微孔MOF单晶材料。相关研究1月12日在线发表在美国《科学》杂志。

据悉,这是华南理工大学首次在《科学》主刊上以第一单位发表论文。该研究论文题目为《有序大孔-微孔金属有机骨架单晶》,华南理工大学化学与化工学院副研究员沈葵是论文第一作者,华南理工大学化学与化工学院教授李映伟与美国德克萨斯大学圣安东尼奥分校教授陈邦林为论文的共同通讯作者。

说起多孔材料我们很多人都会想到珊瑚、海绵、酒瓶软木塞等,如果能改变多孔材料的孔径、排列方式等结构,他们将具有广阔的应用空间。但是,制备出高度有序、大孔、单晶的稳定多孔材料,对当今科学界来说仍是一个巨大挑战。

近年来,科学家们发展了一些有效的合成策略,成功制备出介孔或大孔金属有机骨架(MOFs)材料,但是这些介/大孔多为无序结构,或因其多晶结构而易于坍塌。此次华南理工大学等研究人员创新地采用“双溶剂”法研制出世界第一个有序大孔-微孔MOF单晶材料,有效解决了这些难题。

研究人员经过精心设计,首次提出了一种以聚苯乙烯小球(PS)三维结构为模板的合成策略,以甲醇-氨水为双溶剂,通过“硬模板剂的制备-在大孔内填充MOF前驱体-MOF的可控晶化-去除模板剂”的制备路线,研制出世界第一个有序大/微孔MOF单晶材料。《科学》杂志审稿人高度评价该工作为“展现了一条优雅的合成策略”“描绘了美丽的化学”。

据了解,该方法具有较好的通用性,通过简单变换PS模板的尺寸,就可以系统调变有序大孔的直径(190-470 纳米)。同时,将该有序大/微孔ZIF-8单晶应用于苯甲醛和乙二腈的Knoevenagel缩合反应,发现其催化活性是常规微孔ZIF-8的4倍以上,而且随着反应物分子尺寸的增大,其活性提升倍数增高。另外材料还具有良好的稳定性,在重复利用7次以后,仍然能够保持87%以上的初始活性。

该研究成果使得多孔材料的应用成功延伸到有序大孔单晶领域。由于其高度有序而且可以调变的大孔、稳定的单晶结构,这类大孔MOFs单晶材料将有可能在涉及大尺寸化合物的许多领域,如大分子化学物质的吸附/分离和催化转化(例如吸附废水中的大分子污染物,催化生物炼制等)、生物大分子(例如大分子药物,活性蛋白,疫苗,基因等)的装载与控释递送等方面获得广泛的应用。


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