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博文

《等离子体化学》简介及其课程设置的必要性和紧迫性

已有 666 次阅读 2020-9-15 19:09 |系统分类:论文交流

《等离子体化学》简介

及其课程设置的必要性和紧迫性

             崔锦华

(辽宁师范大学化学化工学院,116029

 

摘要   积极应对全球气候变暖这一严峻挑战已是当今世界所达成的重要共识,为此各国力举低碳经济。《等离子体化学》是新兴物理化学交叉学科,是作为国际科技前沿绿色催化的重要体现。《等离子体化学》作为一门物理化学的分支学科在世界上早于上世纪六十年代已开始形成,而我国直到目前尚未在大学本科开设此课程,为研究生开课也仅限于少数几个学校。本文对等离子体基本概念及其化学原理作一简介。并基于近期发表在参考文献上的多领域等离子体化学应用技术特别是具有环保性等离子体催化技术例证,彰显为实施我国的发展战略,为本科生开设《等离子体化学》课的必要性与紧迫性。遂本文建议在各高校化学化工学院为本科生普遍开设此课程应尽快纳入我国高等教育的学科建设计划。

关键词:等离子体化学,高等教育,学科建设,课程设置

 

A brief introduction to Plasma Chemistry and the necessity and urgency of the course offered

Abstract   Today the world has reached an important consensus on rising to the tough challenge of the global climate warming. All the countries in the world are assembling national energies to promote the low-carbon economy. Plasma Chemistry is a new cross-discipline of physics and chemistry on an international frontier of science and technology, which is a very important embodiment of modern green catalyses. Plasma Chemistry as a branch of physics chemistry began to take shape in the world in 1960’s. So far, however, in our country it as a course has not been offered to undergraduates, and only in a few universities it is taken as a curriculum for graduates. A brief introduction to the basic concepts of plasma and principles of plasma chemistry is given in this paper. And it is indicated highly that the Plasma Chemistry course offered to undergraduates is of necessity and urgency for implementing our development strategy, which is based on its application technologies in many areas (especially in plasma catalyses technologies with environmental protection) recently published in the references. And then, this paper suggests that the course offered to undergraduates generally in the college of chemistry and chemical engineering ought to be taken as soon as possible into the subject construction programs of the higher education in our country

Key words: plasma chemistry, higher education, subject construction, course offered

 

 大学教育是高端人才的来源,与国家利益和人类命运高度相关,因此是极其重要的一个社会领域。立足于化学前沿的大学化学课程设置体系应该既考虑当前社会的政治经济发展,又兼顾人类长远利益。故本文提出在大学本科化学专业课程改革中尽快开启《等离子体化学》课的建议。

 目前,减缓全球气候变暖已成为刻不容缓的人类社会的重大科研课题,但是如何减缓却成了焦点问题:是消极应对来强制规定温室效应气体的排放上限,还是积极应对而大力开发新型的减排或零排技术?一些专家认为,限制排放上限这一做法已走到尽头,收益太少而且见效太慢[1]。美国哥伦比亚大学地球研究所的首席经济学家Jeffrey D. Sachs在《科学美国人》的一篇文章中称:即使减少能源消耗,利用现有技术也不能同时实现减少二氧化碳排放和全球经济增长。如果我们只使用一些治标不治本的技术来试图限制二氧化碳排放,最终我们会扼杀经济增长,包括影响全球几十亿人口的发展愿景。Sachs等人认为,真正需要做的是大力发展先进低碳排放技术[2]。化学界是一个耗能及温室气体排放大户,传统化学催化就是一个高耗能高污染门类。

 近年来,现代催化化学已经向等离子体催化、光催化等领域进行了卓有成效的探索,并以其作为国际学术前沿的物理化学交叉新学科正在为有效遏制环境污染作出重大贡献。为应对全球气候恶化,我们有责任尽快在本科化学专业中开设《等离子体化学》课,使之与时俱进、优化更新。遂首先介绍等离子体与等离子体化学相关概念。

 

1.等离子体基本概念

 等离子体与气液固三态并列称为物质第四态。气体在加热或放电等条件下可全部或部分电离为导电气体,其中主要包含电子、正离子、负离子、激发态中性粒子(包括原子和分子)、基态中性粒子(包括原子和分子)、自由基等六类粒子。因其中的正负电荷总量大致相等,故称等离子体。

 等离子体具有强烈的维持电中性的特性,若局部正电荷与负电荷相对集中,就会产生巨大电场,促使电中性的恢复。假设等离子体内粒子数密度为ng=1014 ·m-3,当外部扰动使其半径为1 cm的等离子体球状体系有1%的电子迁移到球体外区域时,球体内产生正电荷,就会产生上万伏电压,因此体系稍偏离电中性所产生的电场就会促使其恢复电中性[3]。只有当球体半径大于某一长度时,球体内正负电荷才能保持等量而成为电中性,这一长度称为德拜长,为等离子体空间尺度特征。电场在德拜长之外是被屏蔽掉的,这种屏蔽称为德拜屏蔽。等离子体存在电离的时间尺度特征称为朗格缪尔振荡周期,即电子由于惯性在等离子体系内电离平衡位置附近作集体振荡运动的时间周期。

 等离子体可按所处热力学状态、粒子温度和密度分类。

 根据电离度大小及热力学平衡状态,等离子体分两类(见表1)。高温等离子体(电离度大于0.1%)和低温等离子体(电离度小于0.1%)。在太阳内部等离子体温度极高,是高温等离子体,所发生的反应是核聚变。通常在等离子体催化应用化学反应条件下属于低温等离子体。等离子体化学主要研究低温等离子体条件下发生的化学反应。

                  1[4]  等离子体按热力学平衡状态分类

   

   

  

高温等离子体

(热平衡等离子体)

TeTiTh ,   Tp

106 K 10K

Ne ≥1020·m3

恒星

核聚变

 

热等离子体(准热平衡等离子体)

Te≈Ti≈Th, Tp

2×10K~3×104K

Ne ≥1020·m3

高频等离子体

弧光放电等离子体

燃烧等离子体

冷等离子体(非热平衡等离子体)

T>>Th,

Te≈2×10K~3×104K

Ne ≈ 1010·m3

电晕放电等离子体

辉光放电等离子体

介质阻挡放电等离子体

   自然界中等离子体普遍存在于恒星、星际天体、地球电离层等宇宙空间。紫外线、X射线等放射线、高温、电场或冲击波均可导致等离子体形成。等离子体化学一般只涉及电场条件下气体放电形成的等离子体。

1.1 电子雪崩

   在等离子体放电体系中,在电极间电场强度足够大时,工作气体粒子获得能量电离后所产生的高速电子撞击离子和分子,可进一步激发电离出大量的电子和离子等粒子,以至在电子向阳极运动过程中,带电粒子浓度呈指数递增,此现象称为电子雪崩[3]

1.2 放电等离子体的伏安特性演变

 在图1中的气体放电等离子体伏安特性曲线上,AB是饱和电流区,当越过饱和电流区继续升高外部电压时,在C区,电流强度再度呈指数递增。但这时虽然极间电压较高,放电电流却依然很小,放电管内也不发光。当电压升到某个临界值时气体被击穿,也叫着火。着火点对应的电压称为气体击穿电压着火电压。此时由于气体绝缘被破坏,电流强度急骤上升,一跃增大几个数量级,此为D区。汤生最早对这一放电过程进行了理论解析,故称之为汤生放电。实验研究表明,在气体击穿之前放电必须靠外部电离剂(高能辐射、电能、热能等)来维持。如果把外部电离剂撤除,放电也就停止了,故这种放电又叫做非自持放电(如ABC区)。但若在气体击穿后,即使撤去电离剂,放电也能靠自身内部的电离机制来维持,则称自持放电。图中曲线 D区对应的电流称自持电流。由于气体击穿后绝缘被破坏,内阻降低,当迅速越过自持区后随即出现极间电压减小,并同时在电极周围产生昏暗的辉光,称电晕放电。对应图中E区曲线。越过电晕放电区后,若减小外电路电阻R,或提高外加全电路电压,即继续增加放电功率,则放电电流强度将不断上升。同时晕光逐渐扩展到两电极之间的整个放电空间,发光也越来越明亮,发展为较之晕光具有更大电流更小电压的辉光放电。按其状态,辉光放电又可分为三个不同阶段,即前期辉光(F区)、正常辉光(G区)和异常辉光(H区)。         

                                                   

                                                      1[3]  气体放电的典型伏安特性

(放电气体:氖Ne,放电电极间距50 cm,直径2 cm,压强1.33Pa

AB: 非自持放电区;C: 介稳自持放电区;D: Townsend 放电区;E: 电晕放电区;

  F: 前期辉光区;G: 正常辉光区;H: 反常辉光区;J: 弧光区.

正常辉光放电特点是放电电流随电场输入功率的增大而增加,但极间电压几乎保持不变且明显低于着火电压。在正常辉光之后,若进一步提高外加输入功率,则出现异常辉光,其放电电压与电流会同时增大且电压增大幅度远大于电流,当达到一定值时伏安特性会突然急转直下”, 管压降陡降而放电电流大增。这表明其放电机制发生了质的变化,也就是已从辉光放电过渡至弧光放电J区)[3]

 

2. 等离子体化学反应机理的基元步骤

 等离子体化学反应是高能电子与重粒子的弹性碰撞和非弹性碰撞引发的一系列电离、解离和激发等复杂的物理化学变化。例如在外加电场力作用下,体系内工作气体放电产生的大量高能电子轰击分子、离子和自由基等重粒子。气体放电等离子体中产生的高能电子与重粒子碰撞导致的主要典型基元步骤如下[5]

(1) 电子激发反应

e + AB → AB* + e  (产生活性物种)        

e + AB →A + B + e  (分子解离)            

e + A→ A  (电子附着)              

e + AB → A+ B  (解离-附着)       

e + AB→ A+B+ e  (解离-电离)       

e + AB → AB + 2e  (电子脱出)          

(2) 活性物种碰撞反应

M*A→ 2A + M  (潘宁解离)   

A* + B→ AB + B                    

A* + B → AB                        

M*A2 → A2+ M + e (潘宁电离)   

(3) 复合反应

e + A2→ A2  (电子-离子复合)        

A+B→ AB  (离子复合)            

A + B + M → AB + M  (中性复合)      

 

3. 等离子体化学应用技术的广泛快速发展

 《等离子体化学》是研究低温等离子体条件下化学反应的物理化学分支学科。等离子体化学是将等离子体物理技术应用于化学反应的交叉学科,故二者是紧密相关而不可分割的,说到等离子体化学应用就一定会涉及到等离子体物理原理与技术。产生等离子体的方法通常有三种: 热电离:任何物质加热到足够高的温度都会成为等离子体; 辐射电离:用高能辐射如紫外线、X射线、γ射线等辐照稀薄气体,使之电离; 放电电离:气体在外加电场(直流、射频等电场)作用下放电。人为等离子体化学反应主要用第三种方法。气体放电时可发生化学反应,如空气中的电火花可产生臭氧;氢气和氮气在碳电弧放电时可生成氢氰酸HCN;甲烷放电可产生碳二烃等,这些都是等离子体化学反应。低温等离子体化学作为一门国际前沿学科最早出现在20世纪60年代,90年代开始引入我国。

 通常利用等离子体条件发生化学反应的大致过程是:通过电晕、辉光等放电,产生低温等离子体,电离出的自由电子从电场中获得足够的能量之后,与气体中的原子或分子碰撞,使其激发和电离,由此产生的激发态分子、离子、自由基都具有较高的化学活性,可发生一般条件下无法进行的化学反应。例如,等离子体状态可使甲烷等十分稳定的分子发生解离和聚合。近年来的研究预言,等离子体化学是二十一世纪可持续发展战略最具应用前景的高新技术[6]。用等离子体聚合的方法可制备各种特殊性能的聚合物薄膜,有的薄膜具有优良的介电性质,可作为微电子器件的电容元件或集成电路中的绝缘材料[7];用特殊单体通过等离子体聚合可在各种人造器官上形成抗凝血薄膜[8~10]DBD放电制备的羧基功能薄膜能有效促进成纤维细胞在其表面的粘附以及生长[11];由等离子体聚合制备的非晶态硅在可见光范围内吸收系数比晶态硅提高30%[12],它的光电转换效率高、制备工艺简单、成本低,污染少,可用作太阳能电池的材料[13,14];低温等离子体还能与金属发生反应,用金属作电极,在其表面上可形成一层特殊的物质,如铁表面经氮化处理后生成氮化铁,可提高表面的耐磨、耐蚀 、耐热性以及抗疲劳强度[15];用离子注入法进行金属表面氧化处理可制备几百埃厚度的SiO2Al2O3Ta2O5TiO2薄膜[16],在航天工业上可用作性能良好的耐高温材料,等等[17,18]。在治理环境污染和遏制全球气候变暖方面,等离子体化学应用技术也具有独特的先进性和重要性[19-21]

 本世纪伊始,胡征[22]发文评论:等离子体在催化剂制备、改性、再生以及催化工艺创新等方面的作用正日益得以体现,不论是工业催化剂的改进,还是新型催化剂的开发及新工艺的探索,等离子体均有用武之地。这方面的研究近年来在国际上明显呈上升趋势,美国化学会即将召开专题讨论会“Catalysis and Plasma Technology”(Washington D. C. August 20~25, 2000) 是这一趋势的具体表现。我国在此交叉研究领域的基础还相当薄弱。等离子体在化学界长期未能得到重视,缺乏既具有坚实的催化化学基础、又较好掌握等离子体知识和技术的复合型人才。

 近年来多种学术期刊发表的若干相关研究论文也显示,物理化学交叉学科等离子体化学应用技术所涉及的领域越来越广泛,正在与日俱增地迅猛发展。

 李娜[23]等报道,石墨烯具有超薄的结构、优异的光学和电学等性能,在晶体管、太阳能电池、超级电容器和传感器等领域具有极大的应用潜能。为更好地发展实际应用,高质量石墨烯的可控制备研究尤为重要。等离子体增强化学气相沉积(PECVD)技术具有低温和原位生长的优势,成为未来石墨烯制备方面较具潜力的发展方向之一。

 蔡勇[24]等发文综述了几种冷等离子体的放电形式以及表征技术,重点阐述了气液冷等离子体多相反应器的不同结构以及应用。文中提到由于冷等离子体参与的气液化学反应能产生更多的活性物质,而且液体的流动性能够强化活性物质的传递,因此气体放电产生的冷等离子体与液相反应在许多领域表现出重要的应用价值,更具有探究意义。

 缪倩倩[25]等发文介绍了目前阳极微弧等离子体扩渗技术,文中从热特性、传质特性、电特性、电化学特性特等几个方面论述了阳极微弧等离子体扩渗过程的物理及化学特性,详细介绍了阳极微弧等离子体扩渗技术的研究现状,并展望了阳极微弧等离子体扩渗技术的研究和应用前景。

 武海霞[26]等发表综述,介绍了介质阻挡放电(DBD)低温等离子体技术处理溶液中有机物的效能,总结了均相、非均相催化DBD的研究现状。

 相启森[27]等发文综述了大气压冷等离子体在食品杀菌、内源酶失活、食品组分改性、真菌毒素和农药残留降解、食品包装等领域应用研究进展,同时对影响ACPAtmospheric cold plasma)技术应用的一些问题进行了讨论。

 刘金龙[28]等发文介绍了国内外自支撑金刚石膜材料的制备技术及相关应用,并讨论了近几年我国在高质量金刚石膜材料制备技术方面取得的进展。目前主要的制备技术有热丝、直流辅助等离子体、直流电弧等离子体喷射、微波等离子体化学气相沉积(CVD)等方法。在小尺寸、高质量金刚石膜的制备技术基础上,21世纪初国外几大技术强国先后宣布实现了大面积、高质量CVD金刚石膜的制备,并将其用于诸如红外光学窗口等高技术领域。我国也在CVD金刚石膜研发方面不断进步,先后掌握了热丝、直流电弧等离子体喷射、直流辅助等离子体CVD等合成大面积金刚石自支撑膜技术,近几年也掌握了915 MHz微波等离子体CVD技术。这些成果标志着我国在高质量金刚石膜制备技术领域进入了世界先进水平。

 徐汾丽[29]等发文介绍,采用等离子体辅助原子层沉积技术是制备超高阻隔薄膜的首选,原子层沉积(ALD)和分子层沉积(MLD)结合也是获得超高阻隔薄膜的未来发展方向。

 刘丽萍[30]等报道说,通过对高焓化学非平衡流场参数高精度重构和试样表面参数测试方法的研究,在1 MW高频等离子体风洞上建立了防热材料(Thermal Protection Materials, TPMs)表面催化特性测试的试验方法。高焓化学非平衡流条件下防热材料表面催化特性试验方法的确立将为高超声速飞行器热防护系统的优化设计和新型防热材料性能改进提供有力的技术支撑。

 蒋永峰[31]等综述,溶液中微弧等离子体在阳极表面可发生微弧氧化、纳米尺度的抛光研磨、纳米尺度重构、纳米颗粒的制备;在阴极表面可发生微弧等离子体化学热处理、微弧等离子体镀膜、表面功能膜层的制备。该技术通过调控辉光向弧光过渡的非稳态大电流和高电压区间达到辉光的聚缩和弧光的弥散,形成微弧等离子体。该项技术以辉光和弧光各自在材料表面的优势实现了材料的表面处理。该技术的发展对材料的处理提供了新的方法。 

 曹宇[32]等发表研究报道,采用射频等离子体增强化学气相沉积技术制备了具有一定晶化率不同Ge含量的氢化微晶硅锗(μcSi1-xGex:H)薄膜。通过射线荧光谱、拉曼光谱、X射线衍射谱、傅里叶红外谱、吸收系数谱和电导率的测试,表征了μc-Si1-xGex:H的材料微结构随Ge含量的演变。研究表明,提高Ge含量可以增强μc-Si1-xGex:H薄膜的吸收系数。将其应用到硅基薄膜太阳电池的本征层中可以有效提高电池的短路电流密度(Jsc)。特别是在电池厚度较薄或陷光不充分的情况下长波响应的提高会更为显著。应用ZnO衬底后,在Ge含量分别为9%27%时,μc-Si1-xGex:H太阳电池的转换效率均超过了7%

 程炎[33]等概述了热等离子体超高温化学转化的原理、研发和应用进展。热等离子体可提供超高温反应条件,以及具有可调控的氧化、还原或惰性的气体氛围的优点,因而是一种独特的化工外场强化手段,可为劣质化石化原料以及一些工业中间产物及废弃物的清洁、高效转化提供新的技术方式,也成为现代反应工程的重要前沿领域之一。

 刘冀[34]等发文,从柴油机尾气颗粒物的治理出发,介绍了传统的颗粒物后处理技术,包括颗粒捕集器结合再生、微粒催化氧化转化(DOC)、静电捕集等技术。主要介绍了近年所发展起来的低温等离子体(NTP)辅助去除含碳固态混合物(PM)技术,包括等离子体反应器中的化学反应,常见的低温等离子体反应器结构及等离子体产生的放电类型。

 丁天英[35]等综述了大气压非热等离子体为燃料氧化重整提供的一种应用前景广泛的新技术。该技术展现了对燃料具有普适性、快速响应和反应器紧凑高效等优点。

 王保伟[36]等综述了非平衡等离子体废水处理技术是以高活性粒子氧化为主,协同紫外光降解和液电空穴效应等于一体的高级氧化技术,极具发展前景。文中简述了该技术原理,对比了不同结构反应器的优缺点,评述了等离子体与其他高级氧化技术协同作用在废水处理方面的应用,提出了其有待解决的问题及发展方向。

 李国玲[37]等研究报道,高温等离子体可以脱出基体金属中残留的微量碳成分,并且不同等离子体氛围、熔炼时间及电流强度对铽金属中脱碳行为都有不同影响。其中,氢等离子体表现出更显著的脱碳效果,随着通入氢气量的增加金属中碳质量分数可降低至0.017 085%。氢气在高温发生电离,激发态的氢等离子体具有极高化学反应活性,在熔炼脱碳过程中发挥了重要作用。

 袁强华[38]等进行了一系列实验研究:以氩气为携带气体,SiCl4为源材料,使用双频(50kHz/33MHz)组合功率源大气压等离子体射流(APPJ)装置,以空气中的氧气作为氧化物质沉积SiO2薄膜,用发射光谱检测等离子体组成物种,并研究了随源材料(SiCl4)含量的不同,体系内各主要物种的变化情况,并以此得到较优的沉积条件。分别用扫描电子显微镜(SEM)X射线光电子能谱(XPS)以及傅里叶红外光谱(FT-IR)对所沉积薄膜的形貌、化学成份和化学结构进行了检测。XPS表明薄膜主要组成元素为SiO以及少量的ClFT-IR显示,薄膜化学结构主要为Si-O-SiSi-OH键。

 戴栋[39]等发表了关于2016年首届全国高电压与放电等离子体学术会议的综述论文,从理论研究和实际应用两方面总结和分析了大气压低温等离子体的研究现状及发展趋势。其中,理论研究主要从激励电源类型、等离子体反应装置、实验诊断技术和仿真方法等四方面展开综述,实际应用则主要集中在生物医学、环境治理、流动控制和材料处理等领域。国内的大气压低温等离子体行业正处于高速发展阶段,理论和应用研究展现出齐头并进、相辅相成的态势。

   低温等离子体物理化学应用技术在军事、航天、医学等领域也是大展宏图。其中最令人瞩目的是,低温等离子体消融术已成为目前最先进的医疗技术[40],也是最新的第四代物理化学治疗技术。由于其临床表现突出,在美国本土及欧洲等发达国家都已全面代替了传统的开刀手术治疗。医学界专家一致认为数字化等离子体治疗技术代表了当今的最高医疗水平。低温等离子体消融术全称为美国DNR数字式低温等离子体消融术。该技术来源于美国军方的高能军用等离子体技术,原先主要用于有关核能与宇宙带电粒子的研究。低温等离子体消融治疗系统的作用原理是使等离子体消融术的治疗弹头电极和人体组织间形成等离子体薄层,在此薄层中被激发电离出的带电粒子被电场加速,并将能量传递给人体病变靶组织,在低温下(40―70°C)即可打开细胞间的分子结合键,使人体病变靶组织中的细胞发生物理化学变化,最终分解为小分子碳水化合物和氧化物,从而达到病变靶组织整体消融的效果。因为这种多昵尔数字式低温等离子体消融技术的治疗弹头只有10微米至1毫米左右,故又称头发丝技术(来自百度百科词条介绍)。目前医学界已经利用这种低温等离子体消融术来消除血栓[41],等等。

 综上可见,现代物理化学交叉学科等离子体化学及其应用技术正在各个领域蓬勃兴起,特别是对积极有效遏制全球气候变暖具有立竿见影的重要作用。在我们人类面对气候变暖这迫在眉睫的严峻挑战而急需等离子体物理化学科技人才的历史时刻,在《等离子体化学》处于国际高教前沿之际,我国应该全速跟进,对于这个新学科的建设给予高度重视,应该在各高校化学化工学院物理化学专业建立此学科并给各化学专业本科生尽快普遍开设此课程。为此,我们首先应该以现有的学科人力资源编写相应的必修课和选修课的汉语或双语教材,同时要编写习题集以及作出相应的实验课配套计划,逐步建立和完善课程设置。相关的师资队伍建设可利用高访和假期等机会实施培训,并以组织全国性的相关教学经验交流会议等形式促进新课程的普及发展。开设这种高新课程必然是渐进的,可以首先在现已具备师资条件的院校开启本科化学系的物理化学专业选修课,教学设施齐备后可改为必修课,进而加以普及推广。

 

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