木士春
[转载]木士春教授研究组首次实现金属碳化物中的碳提取
2018-12-13 12:01
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标签:碳化物, 过渡金属碳化物, 碳提取, 氯化, 异质结构

武汉理工大学新闻经纬讯 2018-10-30

金属/金属碳化物 M/MC)异质结构由于具有高的活性、导电性及电化学稳定性,被认为是未来替代Pt基贵金属催化剂的理想材料之一。然而,由于层状材料不受晶格匹配的限制,其合成条件较为苛刻(如超高真空、高温及较长的合成周期)。因此,急需发展一种简单、通用而高效的合成M/MC材料的方法。

目前,利用氯化法从碳化物(MC)中提取非碳(M)原子生成碳化物衍生碳(CDC)已经被广泛报道。要实现碳化物向CDC转化,氯气与碳化物的摩尔比(χ)一般要大于5。在前期研究中,武汉理工大学木士春教授研究组通过适当降低χ对碳化物进行部分氯化,成功保留了其中的部分非碳原子(M),获得了一系列先进的异质原子(M)自掺杂碳材料和CDC封装碳化物材料(Adv. Funct. Mater. 2017, 27, 1604904ACS Energy Lett. 2018, 3, 184-190Nano Energy 2017, 36, 374-380)。

在上述研究基础上,如果能从金属碳化物中提取碳(C)原子而保留非碳的同源金属原子(M)则有可能原位合成同源金属/金属碳化物(M/MC)异质结构但该项研究极富有挑战性,目前尚未见文献报道。近期,该研究组通过对过渡金属碳化物氯化热力学过程的研究发现,如果进一步降低χ,则可实现其碳原子的提取。他们选择了碳化钨(WC)作为前驱体,当将χ降低至1.3时(反应温度为1000℃,反应时间为4h),通过氯气刻蚀,成功提取了碳化钨中的碳原子,获得了同源金属钨与碳化钨(W/WC)异质结构纳米带(图1)。将其用于光电催化产氢时,展现了优异的光电催化性能:在0V可逆氢电势下的光电流密度高达16 mA cm-2(图2)。密度泛函理论(DFT)计算表明,其优异的催化性能可归因于W/WC界面处加快的电子流动,从而降低金属W面的功函数,使其具有更接近0的氢吸附吉布斯自由能(图2)。该研究为从碳化物中提取碳并获得同源金属/金属碳化物异质结构复合材料提供了新的思路。研究成果已在线发表于Nanoscale Horizon 2018, DOI: 10.1039/C8NH00275D

Nanoscale Horizon是英国皇家化学学会重点打造的纳米材料领域新旗舰期刊,其第一个影响因子(2017)已高达9.391。论文通讯作者为木士春教授,第一作者为博士研究生寇宗魁(目前为新加坡国立大学博士后研究人员),武汉理工大学为唯一完成单位。该研究得到了国家自然科学基金项目(No. 5167220451372186)支持。

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1  W/WC异质结构纳米带的合成及微观结构及成分表征。

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2  W/WC异质结构纳米带密度泛函理论(DFT)计算及光电催化产氢性能。

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