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表面优化助力超细CuPd纳米颗粒电催化CO2还原

已有 1085 次阅读 2020-4-30 10:50 |系统分类:论文交流



      由于反应条件温和,转化效率相对较高,电催化CO2还原已经成为CO2资源化利用研究的热点。一些研究已经指出,随着纳米颗粒尺寸的减小,颗粒中较为活跃的角部原子数比例增加。凭借着更高比例的角部原子数和大的比表面积,小尺寸的纳米颗粒,尤其2 nm以下的纳米颗粒,通常在电催化反应中表现出较高的质量活性。但是,对于水溶液中的CO2还原反应,这些小尺寸纳米颗粒表面活跃的原子能更有效地促进其竞争反应—氢气析出反应(HER)的发生,致使CO2还原反应选择性降低。因此,提高小尺寸纳米颗粒在电催化CO2还原反应中的选择性成为一项有实际意义的研究。

图. 超细CuPd纳米合金电催化CO2还原机制图(A),法拉第效率图(B)和Cu5Pd5超细纳米合金的TEM, STEM及EDX元素分层分析图像(C)。


近日,中国科学院过程工程研究所杨军研究员课题组通过合金化调控超细Pd纳米颗粒(约2 nm)的表面组成,修饰Pd活性位点,提升了CO2分子在其表面的催化还原选择性(如图1A)。他们首先制备出小尺寸的Cu纳米颗粒(如图1C),然后利用Cu金属与Pd2+间的伽伐尼置换反应(galvanic replacement reaction)结合反应溶剂油胺的还原特性制取具有不同Cu/Pd原子比例的超细CuPd合金颗粒。催化表征显示Cu5Pd5超细纳米合金主导CO2向CO的还原,最高法拉第效率为88% (如图1B),相应地CO的质量活性也达到了56 A g-1。密度泛函理论计算表明,合金化Pd与Cu不仅使得CO2还原反应中间产物COOH*在超细纳米合金颗粒表面的吸附增强,而且使得中间产物CO*在其表面吸附也增强。Cu5Pd5超细纳米合金具有最优的表面组成,平衡了COOH*在其表面的吸附和CO*在其表面的脱附,致使其表现出比其它组成的CuPd超细纳米合金更高的CO法拉第效率和质量活性。


该研究以Surface composition dominates the electrocatalytic reduction of COon ultrafine CuPd nanoalloys为题,在线发表于Carbon Energy(DOI:10.1002/cey2.38),陈东副研究员为论文第一作者,受国家自然科学基金(21573240, 21706265和21922813)以及中国科学院过程工程研究所多项复杂系统实验室(MPCS-2019-A-09)的资助。



相关论文信息

论文原文在线发表于Carbon Energy

论文标题:

Surface composition dominates the electrocatalytic reduction of CO2 on ultrafine CuPd nanoalloys

论文网址:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cey2.38

DOI:10.1002/cey2.38




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期刊网址丨

https://onlinelibrary.wiley.com/journal/26379368

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