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香港科技大学邵敏华教授课题组最新EER综述：电化学合成氨的现状与展望
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Electrochemical Energy Reviews (《电化学能源评论》，简称EER)，该期刊旨在及时反映国际电化学能源转换与存储领域最新研究进展。EER是全球首本专注于电化学能源的英文综述性期刊。EER覆盖电化学能源转换与存储所有学科，包括燃料电池、锂电池、金属离子电池、金属-空气电池、超级电容器、制氢-储氢、CO2转换等。EER为季刊，每年3月、6月、9月以及12月出版。创刊号在2018年3月正式出版。 2018年6月，经过激烈角逐（87选20），EER成功入选由中国科协、财政部、教育部、国家新闻出版署、中国科学院、中国工程院等六部门联合实施的中国科技期刊国际影响力提升计划D类项目，进入新刊国家队阵列。 EER于2020年8月被SCIE正式收录；2021年6月，被EI和Scopus同时正式收录；2022年5月，被CSCD收录；2022年6月，入选《科技期刊世界影响力指数（WJCI）报告》2021版；2022年6月发布的爱思唯尔CiteScore 为41.9，3个学科（材料科学、电化学、化学工程）排名均为第一；2022年6月28日发布的JCR影响因子为32.804，全球电化学领域蝉联第一。目前文章篇均下载量超过4,400次。 文章题目：Electrochemical Synthesis of Ammonia from Nitrogen Under Mild Conditions: Current Status and Challenges 作者：Yao Yao, Jing Wang, Usman Bin Shahid, Meng Gu, Haijiang Wang, Hui Li*, Minhua Shao* 关键词：Ammonia electrochemical synthesis, Electrolyzer, Molten salts, Ammonia detection, Nitrogen reduction reaction, Electrocatalyst 引用信息： Yao, Y., Wang, J., Shahid, U.B. et al. Electrochemical Synthesis of Ammonia from Nitrogen Under Mild Conditions: Current Status and Challenges. Electrochem. Energy Rev. 3, 239–270 https://doi.org/10.1007/s41918-019-00061-3 图文摘要 综述亮点 系统总结并分析了不同反应机制下的硫正极改性策略及其局限； 囊括并归纳了目前电化学合成氨体系中的反应器、电解质、检测方法、密度泛函理论计算、反应机理、以及电催化剂等各个部分。 系统阐述了目前电化学合成氨领域研究现状。 前言 氨是一种无碳的氢能载体，具有高能量密度（4.32 kWh L-1）、易液化、易存储运输、可解离生成氢气等优点。在传统工业中，氨主要是通过Harbor-Bosch方法来生产。在这一方法中，首先需要利用天然气或煤的蒸汽重整制备氢气，再在高温高压的条件下利用氢气和氮气来合成氨。目前工业合成氨所导致的CO2排放量和能耗分别占全球总量的0.5%和2%。氮气电化学还原反应利用氮气和水来合成氨气，可以直接将可再生能源产生的电能转化为易于储存和运输的氨气，并保证二氧化碳的零排放，为解决当前严峻的能源和环境问题提供了新的思路。因此，氮气电化学还原合成氨的技术近年来受到研究者们的广泛关注。 Fig. 1 氨作为能量载体在能量存储与运输中的作用 （美国能源部REFUEL项目） 内容简介 本文首先介绍了电化学合成氨的原理；然后依次归纳了目前电化学合成氨体系中所涉及的电化学反应器、电解质、产物和中间产物的检测方法、反应机理和催化剂；接下来介绍了一些其他的利用可再生能源合成氨的体系；最后作者体统评述了目前电化学合成氨体系中存在的问题，并提出了一些研究思路和策略。 内容概括 目前电化学体系中常用的反应器可分为单腔室电化学反应器、双腔室电化学反应器、以及基于膜电极的反应器。由于其各自的结构特征，它们在氮气传质、电化学内阻、产物分离与收集方面有各自的优劣势。 电化学合成氨体系中常用的电解质主要包括水相电解质、非水相电解质、离子交换膜、熔融盐、以及高温导质子固态电解质。文中讨论了它们的使用条件、氮气的溶解度、氮气的传质、电解质内阻等性质，以及这些性质对整个电化学合成氨体系性能的影响。 电化学合成氨研究中，氨的定量检测主要基于紫外-可见分光光度法进行，主要是因为它们的检测限相对较低。这些定量检测方法主要包括纳氏试剂法、靛青法、水杨酸法等。作者讨论了这些方法的检测原理、适用条件、及影响因素等。此外，该部分还介绍了中间产物肼和同位素产物的检测方法。 电化学合成氨催化剂可大致分类为贵金属催化剂、非贵金属催化剂、非金属催化剂以及单原子催化剂。文中讨论了这些催化剂的组成、形貌、结构等对氮还原性能的影响。 基于目前贵金属表面电化学合成氨反应机理方面的研究结果，作者得到了如图二所示的氮气电化学还原在贵金属表面的反应途径。它们在催化剂表面的反应主要可分为直接途径和间接途径。其中，在氮气还原的间接途径中，可能发生2电子转移反应、4电子转移反应、以及6电子转移途径。所对应的产物分别为N2H2、N2H4、和NH3。氮气还原在贵金属表面的具体反应途径取决于其决速步。此外，氮气分子在三相界面上的传质和氨分子的脱附/收集，也影响着整个电化学体系的合成氨性能。 Fig. 2 氮气电化学还原在贵金属表面的反应途径 总结 目前电化学合成氨的研究仍处于初级阶段。本文作者系统评价了该体系的反应器、电解质、催化剂、反应机理等的研究现状以及以后的研究方向。 欢迎关注和投稿 期刊执行严格的同行评议，提供英文润色、图片精修、封面图片设计等服务。出版周期3个月左右，高水平论文可加快出版。欢迎关注和投稿。 联系我们 E-mail: eer@oa.shu.edu.cn Tel: 86-21-66136010 SpringerWeb: http://www.springer.com/chemistry/electrochemistry/journal/41918 ShuWeb: http://www.eer.shu.edu.cn WeChat:ElectrochemicalEnergyReviews 长按/扫描关注EER
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