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从Nature子刊到Chem,一项令我三次落泪的研究背后的故事 精选

已有 15757 次阅读 2020-11-24 11:25 |系统分类:科研笔记

题记

  “男儿有泪不轻弹,只因未到伤心处”。每项好的研究都会有一个灵魂,其背后总会有些刻骨铭心的故事。然而,从事科研至今,从没哪项研究令我动情如此之深。

研究背景

  先简单介绍下这项研究的背景。铁基单原子催化剂作为目前最优的电催化氧气还原(ORR)非贵金属催化材料之一,其催化位点的真实结构和催化机理仍存争议。穆斯堡尔谱是该领域研究最重要的表征手段之一,然而,实际ORR反应条件下的原位穆斯堡尔谱却从未有成功应用的先例。2017年,单纯的我以为这里面的挑战主要是电解液对r射线的削弱、以及催化剂中铁含量过低,使得该项研究具有巨大的困难。为此,当年的自己做了周密的研究计划,以期能解决这个困扰学术界十几年的难题。

原位穆谱反应池的开发

  自2017年5月,半年多的时间,我都在不断的优化单原子催化剂中铁的含量和ORR性能,希望将铁的含量做到最大极限。在合成了近百个催化剂之后,终于找到了单原子铁在该体系中的最优载量和性能。随后的三个月多,又进行了大量的57Fe同位素取代实验。这一切都是为接下来的原位穆斯堡尔谱的尝试做铺垫。2018年5月,在近一年的周密准备后,我踏上了回国的飞机,希望借助大连化物所穆谱中心的平台实现这次探索性的尝试。将爱人和宝宝安置在老家后,我便匆忙赶至大连。按照行程计划,我有一个月的时间完成这次实验。然而,实验的难度却远超过了预期。

  实验先后经历了:原位反应电流不稳、r射线被电解液大幅度削弱、穆谱测试无信号等所有棘手的难题。实验进行第5天,我发现原本设计的原位池竟然都是无效的,这个实验最大的挑战除了上述的两项之外,最最棘手的难题,其实是在氧气上。因为需要持续通氧,还要尽可能的减少电解液的厚度,尽可能的增加催化剂有效探测面积,尽可能的维持催化稳定时间,尽可能的提高有效r射线透过。这一切的难度,让我开始怀疑自己近一年的努力是否要失败了。

  实验第8天,我依旧在没日没夜的思考一切可能解决问题的办法,但无奈,问题真的太多了。那天的自己,真的感觉好无力。想到宝宝第一次好几天没见爸爸了,当晚拨了爱人的微信,当铃声结束,无应答。次日早再次打了几个视频和电话,依旧无应答。晚上又打了几个电话,终于接通了,可回话的却不是我爱人。我急忙的问,“爱人和宝宝在哪呢”?再三追问下,家人终于告知了实情:爱人和宝宝都在医院,宝宝还在高烧,他们怕影响我工作,让别告诉我。这一刻,再难抑制自己的泪水。

  接下来的几天,我像着魔似的疯狂进行着各种尝试,每天大脑中充斥着各种疑问和迷茫,就连在超市,我都在思考着任何一个可以用到穆谱原位池的物品的可行性。终于,原位实验的第12天,在和老朋友Alex教授的聊天中,一个大胆的想法从脑中闪过。就是那一刻的灵感,让所有难题迎刃而解。

  十几天后,我们成功得到了第一组有效电催化ORR的原位穆谱数据。接下来的挑战便是实验结果的解析,近20组谱图,每个谱图3种分峰,每个分峰4个参数,合计200余个参数,每个参数都需要在合理的范围内,从中分析出有效结论的难度可想而知。随后的一年,我们苦苦寻找着各种能支撑原位穆谱解析结论的证据:原位XAS,原位拉曼,理论计算,动力学分析,每一项实验的开展都举步维艰。记忆深刻的一件事,在一次通宵原位实验之后,早上7点左右自己开始感觉头晕和缺氧,坚持做完所有实验后,8点多回家的路上,感觉天旋地转,实在担心自己走不到家,拿出手机,给爱人发了条消息:“亲爱的,我在路上,头好晕”。

投稿Nature Catalysis

  2019年4月,在所有重要数据和结论(包括原位穆谱、原位XAS、原位拉曼和性能测试等)经过多次重复验证之后,文章终于第一次投出到Nature Catalysis。2019年7月,收到4个评审意见,两正两负,编辑拒稿。为了解决审稿人的问题,我们补充了大量的实验。其中最棘手的一条评审意见,我们在8月飞抵美国阿贡国家实验室进行了6天6夜的核共振振动谱实验,终于获得了对实验结论更有力的证据支撑。因此,我们满怀信心的对审稿意见进行了回复和申诉。然而,2019年10月,再次收到拒稿意见。

  犹记得当天晚上,我在NTU的校园转了一个夜,回忆着所有共同作者为这项工作熬过的通宵和付诸的无数努力,好似都已如梦般破碎。一种对不起共同作者、对不起导师、对不起朋友、对不起家人的情绪油然而生,眼泪再次止不住的落下。

  当看到清晨冉冉升起的太阳,我仿佛看到了新的希望,一个梦破了,那就再做一次吧!

投稿Nature Materials

  文章质量在结合四位审稿人的宝贵建议修改后得到了很大提升,于是,2019年10月底,我们把稿子投到了Nature Materials。2020年1月,审稿意见两正一负,但整体评价非常高,编辑给了修改。自此,又是一次刻骨铭心的修改回复,近百条审稿意见,一个月的没日没夜,在补充了大量新的实验数据后,近2万字的审稿意见回复终使得文章结论更为严谨。2020年2月,修改稿投出。之后的每一天早上,我都会查下审稿状态。然而,苦等了近八个月后,2020年10月,收到了两接收一拒稿的评审结论。静静的看着这样的结果,我已经麻木了。当第二天清晨,醒来伸手去拿手机,习惯性的打开Nature Materials投稿网页那一刻,枕边已然湿透了。整整234天,是的,以后早起再也不用查看投稿状态了。

投稿Chem

  这项研究在经历了各种磨练之后,先后结合了7位审稿专家的宝贵意见,其灵魂早已成长为一个完整充实而又饱经沧桑的“老者”。仔细考虑之后,我们把所有审稿意见和回复打包投稿到了Chem。很快,文章得到了编辑和两位新的审稿人的高度评价。其中一位审稿专家希望我们给故事一个结尾,以期能带人思考后续的研究。的确,洋洋洒洒近200页的打包文件,是该有个结尾了。于是,便有了文章支撑信息中最后一页的总结:每一种表征技术都有他的极限,这项研究虽成功实现了原位穆谱在单原子催化和电催化ORR领域的应用,然而,他只是一次探索性的尝试,前路慢慢,我们期望看到更多精彩的研究,去揭开一个个科研的谜团。

总结和致谢

  故事讲到这里差不多该结束了,抛开上述科研故事,这项研究的实际经历,远比文中所述的要坎坷许多。但最终,“他”终于和大家见面了。在此,感谢文章的每一个合作者,其中好几位朋友,为了这项研究陪我一起熬过了多个通宵;感谢博后导师无微不至的关怀和帮助;感谢大连化物所穆谱数据中心各位老师和朋友的全力支持,让我可以在穆谱实验室近乎“无所顾虑”的折腾。最后,感谢爱人对自己三年多来近乎着魔的专注和工作状态的包容、理解和支持。还要感谢孩子,犹记得三年前,你还刚会爬,不知不觉中,你已成长为能替父母分忧的小男子汉。

感言

  人生只有一张单程票,落子无悔,我们所有抛洒过的热血,都将成为最宝贵的回忆。谨以此文献给所有奋斗在科研前线的朋友们,愿我们永葆一颗至真、至善、至纯之心,用真心对待所追求的一切。因为,结局并不重要,过程才是最美的风景。

  

文章链接:

https://authors.elsevier.com/c/1c6NW8jWHE79Mc

(可复制到网页下载全文)

https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(20)30583-0



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